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聚间苯二胺的合成及其吸附硫酸根离子的特性研究

作　者: 张理源
导　师: 柴立元
学　校: 中南大学
专　业: 环境工程
关键词: 聚间苯二胺吸附硫酸根离子氧化程度机理
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

硫酸根废水主要来源于冶炼和化工等行业,排放量大,浓度高,不仅危害生态环境,而且影响工业生产。目前迫切需要开发高效的治理技术。本文以间苯二胺为单体,过硫酸铵为氧化剂,通过化学氧化聚合,得到一类具有共轭结构的新型聚间苯二胺吸附材料,系统考察了不同因素对合成反应的影响；研究了合成产物对水体中硫酸根吸附性能,并通过FTIR, XPS等表征手段及分子最小化能量计算,对吸附及解吸机理进行了探索。同时结合聚合机制分析,提出氧化聚合酸碱调控法(OPab法),对聚合工艺进行了改进。主要成果如下：(1)聚间苯二胺研制结果表明,聚间苯二胺的产率、氧化程度和水溶性受氧化剂的种类、氧化剂与单体物质的量比及聚合体系初始pH影响很大。其中,过硫酸铵作氧化剂可制备高产率和低水溶性的聚间苯二胺；减小氧化剂与单体物质的量比会降低产物产率及其氧化程度；而提高聚合体系初始pH会提高产物产率但会降低其氧化程度。(2)系统研究了聚间苯二胺的硫酸根吸附性能,聚间苯二胺可脱除溶液中近99.8%的硫酸根离子,而其吸附量达107.9 mg·g-1。聚间苯二胺吸附硫酸根能力随其氧化程度的下降而升高。溶液初始pH值越低硫酸根吸附效果越好。在五次吸附-解吸循环利用实验中,聚间苯二胺性能无衰减趋势,其累积的硫酸根吸附量高达487.95mg·g-1。(3)硫酸根吸附机理研究表明,当溶液初始pH>3,吸附作用主要为物理吸附。而当pH<3时,聚间苯二胺主要依靠亚胺基团的质子化作用(或掺杂)吸附硫酸根离子；其中,醌式亚胺被质子化后部分转变为质子化态的苯式仲胺参与吸附。解吸时加入碱性溶液可中和参与掺杂的质子酸,实现高效地再生聚间苯二胺。(4)基于聚合反应中单体和氧化剂的反应活性对pH的响应,提出了聚间苯二胺合成新方法：氧化聚合酸碱调控法(OPab法)。OPab法通过同步加入一定浓度的氧化剂和NaOH溶液制备高产率及低氧化程度的聚间苯二胺。NaOH溶液用于调控聚合反应pH进而控制单体和氧化剂活性。其中,加2 mol.L-1 NaOH溶液制备的聚间苯二胺(命名为PmPD(NaOH2))产率高且吸附性能提升幅度大。PmPD(NaOH2)的硫酸根吸附量高达125 mg·g-1,而银离子吸附量可达1886 mg·g-1。(5)基于分子能量最小化计算及分子稳定性,探讨了氧化程度与吸附性能的关系。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-11
第一章文献综述  11-20
  1.1 引言  11
  1.2 硫酸盐废水的来源与危害  11-12
    1.2.1 硫酸盐废水的来源  11
    1.2.2 硫酸盐废水的危害  11-12
  1.3 硫酸盐废水治理的技术研究现状  12-17
    1.3.1 物理法  12-13
    1.3.2 化学沉淀法  13
    1.3.3 生物法  13-14
    1.3.4 物理化学法  14-17
  1.4 芳香胺聚合物吸附剂的研究现状  17-19
  1.5 本文研究目的和思路  19-20
第二章聚芳香胺吸附剂的筛选  20-31
  2.1 聚芳香胺合成原理  20-21
  2.2 实验方法  21-24
    2.2.1 试剂  21
    2.2.2 仪器  21-22
    2.2.3 聚苯胺的合成过程  22
    2.2.4 聚对苯二胺的合成过程  22
    2.2.5 聚间苯二胺的合成过程  22
    2.2.6 聚邻苯二胺的合成过程  22-23
    2.2.7 聚联苯胺的合成过程  23
    2.2.8 硫酸根离子检测方法  23
    2.2.9 吸附方法  23-24
    2.2.10 分析检测方法  24
  2.3 聚芳香胺的收率与溶解性定性分析  24-25
  2.4 产物结构表征  25-28
  2.5 产物对硫酸根离子的吸附性能  28-29
  2.6 聚芳香胺应用潜力分析  29
  2.7 小结  29-31
第三章聚间苯二胺的合成及聚合机理初探  31-41
  3.1 引言  31
  3.2 实验部分  31-33
    3.2.1 试剂  31
    3.2.2 仪器  31-32
    3.2.3 聚间苯二胺的合成过程  32
    3.2.4 分析检测方法  32-33
  3.3 反应条件对聚间苯二胺合成的影响研究  33-35
    3.3.1 氧化剂种类  33-34
    3.3.2 氧化剂与单体物质的量比  34
    3.3.3 聚合体系初始pH  34-35
  3.4 聚间苯二胺的结构表征  35-38
  3.5 氧化程度对硫酸根离子吸附的影响  38-39
  3.6 聚合机理的探讨  39-40
  3.7 小结  40-41
第四章聚间苯二胺对硫酸根离子的吸附性能研究  41-54
  4.1 引言  41
  4.2 实验方法  41-42
    4.2.1 试剂与仪器  41-42
    4.2.2 吸附方法  42
    4.2.3 解吸方法  42
    4.2.4 硫酸根离子分析方法  42
    4.2.5 分析检测方法  42
  4.3 吸附性能影响因素研究  42-46
    4.3.1 初始pH值对硫酸根离子吸附的影响  42-43
    4.3.2 投加量对硫酸根离子吸附的影响  43-44
    4.3.3 反应时间对硫酸根离子吸附的影响  44-45
    4.3.4 初始浓度对硫酸根离子吸附的影响  45-46
  4.4 吸附-解吸循环利用研究  46-47
  4.5 吸附-解吸机理探讨  47-51
  4.6 氧化程度与吸附性能关系的讨论  51-52
  4.7 小结  52-54
第五章聚间苯二胺的化学氧化聚合酸碱调控法(OP_(ab)法)合成研究  54-69
  5.1 引言  54
  5.2 化学氧化聚合法的新思路  54-55
  5.3 实验方法  55-57
    5.3.1 试剂与仪器  55-56
    5.3.2 聚间苯二胺的合成过程  56
    5.3.3 分析检测方法  56-57
    5.3.4 溶解性测试  57
  5.4 结果与讨论  57-62
    5.4.1 聚间苯二胺合成过程的电化学分析  57-58
    5.4.2 聚间苯二胺氧化度分析  58-60
    5.4.3 聚间苯二胺收率分析  60-61
    5.4.4 降低量比法与OP_(ab)法对比分析  61-62
  5.5 聚间苯二胺分子排列状态  62-63
  5.6 聚间苯二胺比表面积  63-64
  5.7 聚间苯二胺热稳定性  64-66
  5.8 聚间苯二胺溶解性  66-68
  5.9 小结  68-69
第六章酸碱调控法(OP_(ab)法)合成聚间苯二胺的吸附性能研究  69-76
  6.1 引言  69
  6.2 实验方法  69-71
    6.2.1 试剂与仪器  69-70
    2.2.2 仪器  70
    6.2.2 标准溶液配制  70
    6.2.3 硫酸根离子分析方法  70
    6.2.4 银离子分析方法  70
    6.2.5 吸附方法  70-71
  6.3 聚间苯二胺对硫酸根离子吸附性能的影响因素研究  71-73
    6.3.1 聚间苯二胺氧化程度  71-72
    6.3.2 初始浓度  72-73
  6.4 聚间苯二胺对银离子吸附性能研究  73-75
    6.4.1 初始pH值对银离子离子吸附的影响  73
    6.4.2 聚间苯二胺氧化程度对银离子吸附的影响  73-74
    6.4.3 初始浓度对银离子吸附的影响  74-75
  6.5 小结  75-76
第七章结论与建议  76-78
  7.1 结论  76
  7.2 建议  76-78
参考文献  78-86
附录  86-89
致谢  89-90
攻读硕士学位期间主要成果  90-91

聚间苯二胺的合成及其吸附硫酸根离子的特性研究

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