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Pd改性储氢合金催化NaBH_4电氧化的研究

作　者: 苗荣荣
导　师: 曹殿学
学　校: 哈尔滨工程大学
专　业: 应用化学
关键词: 储氢合金 钯 表面处理 NaBH4电氧化 NaBH4利用率
分类号: TG139.7
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


硼氢化物具有高的比能量和电氧化活性,因而将其直接作为燃料电池燃料的研究引起了广泛关注。理论上,硼氢根完全电氧化反应为8电子反应,实际上,由于硼氢根的不完全氧化和水解反应的发生,使NaBH4电化学氧化的电子转移数少于8,导致NaBH4的利用率较低。因此,抑制NaBH4的析氢反应,提高其利用率的研究,对直接硼氢化物燃料电池的研究具有重要的意义。本文以储氢合金(AB5)为研究对象,通过对储氢合金表面进行改性处理,来改善其电催化性能。采用电子扫描显微镜(SEM)对储氢合金进行了表面形貌分析,采用能谱(EDS)面扫描法分析了Pd在储氢合金表面的分布,采用电感耦合等离子质谱(ICP-Ms)分析了储氢合金上钯的含量,采用循环伏安法和计时电流法研究了不同条件下制备的Pd/AB5对NaBH4电氧化的催化性能及NaBH4利用率的影响。对储氢合金进行化学还原处理和表面化学镀Pd改性的研究发现,储氢合金在6mol·dm-3 NaOH和0.1 mol·dm-3 NaBH4溶液中浸泡4天后与8 mL浓度为10 mmol·dm-3Pd溶液,25℃下反应5min,所制备的催化剂性能最好。合金经化学还原处理和表面沉积Pd后,合金表面形成富Ni层和Pd层,大大提高了其对NaBH4的电氧化性能,在1 mo1·dm-3 NaOH和0.1 mol·dm-3 NaBH4溶液中,经表面还原处理后合金的阳极峰电流密度在-0.65 V时为18 mA·cm-2,进一步化学镀Pd后合金的阳极峰电流密度在-0.15 V时达到了90 mA·cm-2；Pd改性储氢合金电极在-0.7 V下的计时电流密度值稳定时可达36 mA·cm-2,而化学还原处理的储氢合金电极电流密度稳定在22 mA·cm-2。Pd改性后的储氢合金电极在1 mol·dm-3 NaOH溶液中,随着NaBH4浓度的增大,电流密度增大；在1 mol·dm-3 NaBH4溶液中,随着NaOH浓度的增大,电流密度先增大后减小,NaOH浓度为1 mo1·dm-3时催化效果最好。扫描速率对NaBH4电氧化影响的研究表明,NaBH4的氧化反应主要受扩散控制且NaBH4在Pd/AB5电极上的氧化反应电子数n=6.95。对NaBH4利用率的研究表明,AB5电极当电压增大到-0.7 V以后随着电压的增大,电流密度降低,NaBH4利用率降低,Pd/AB5电极随着电压的增大,电流密度增大,NaBH4利用率增大,说明Pd/AB5电极抗氧化能力加强,在大电流密度下,利用率比AB5电极提高较多,Pd/AB5电极对促进NaBH4的电氧化速率大于其水解速率。在0.1 mo1·dm-3NaBH4和1 mol·dm-3 NaOH溶液中,-0.3 V时,AB5电极利用率为29.4%,Pd/AB5电极的利用率为46.1%。然而,随着NaBH4和NaOH浓度增大,Pd/AB5电极对NaBH4的利用率降低,在0.1 mol·dm-3 NaBH4和1 mol·dm-3 NaOH溶液中,-0.7 V时利用率达到42.4%,在1mol·dm-3 NaBH4和6 mol·dm-3 NaOH溶液中,利用率降为32.7%。

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中图分类: > 工业技术 > 金属学与金属工艺 > 金属学与热处理 > 合金学与各种性质合金 > 其他特种性质合金 > 储氢合金
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