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MCM-41负载双齿氮钯，双齿膦铑配合物的合成及其在有机合成中的应用

作　者: 彭建
导　师: 蔡明中
学　校: 江西师范大学
专　业: 有机化学
关键词: MCM-41 负载催化剂 双齿氮钯配合物 双齿膦铑配合物 羰基烯丙基化 Suzuki偶联 联苯 羰基化Suzuki偶联 二芳酮
分类号: O621.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


本论文由两部分组成：1.通过3-(2-氨乙基氨基)丙基三甲氧基硅烷与MCM-41缩合固载,用三甲基氯硅烷硅化,制备了双氮功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-2N)。后者再分别与氯化钯、Pd(OAc)2反应,首次合成了MCM-41负载双齿氮钯(Ⅱ)配合物(MCM-41-2N-Pd(Ⅱ)),并用XRD、XPS和元素分析等方法对其结构进行了表征。研究发现制备的MCM-41负载双齿氮钯(Ⅱ)配合物(MCM-41-2N-PdCl2)能够有效地催化醛、酮羰基的烯丙基化反应以及羰基化Suzuki偶联反应。同时,制备的MCM-41负载双齿氮钯(Ⅱ)配合物(MCM-41-2N-Pd(OAc)2)对芳基卤化物与芳基硼酸的Suzuki反应也具有很高的活性,为联苯类化合物的合成提供了一种绿色新途径。通过回收实验发现该负载型双齿氮钯(Ⅱ)配合物催化剂具有良好的回收再利用性能。2.从工业易得的γ-氨丙基三乙氧基硅烷出发,经与MCM-41缩合固载,制得氨基功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-NH2),后者与二苯膦基甲醇缩合,制备了双膦功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-2P)。通过MCM-41-2P与RhCl3反应,合成了新型的MCM-41负载双齿膦铑(Ⅲ)配合物(MCM-41-2P-Rh(Ⅲ)),用XRD、XPS和元素分析等方法对其结构进行了表征。研究发现制备的MCM-41负载双齿膦铑(Ⅲ)配合物能有效的催化炔烃与二苯基氧化膦的膦氢化反应,该反应具有很高的立体和区域选择性,为(E)-烯基膦酰化物的合成提供了绿色新途径。多次回收实验表明,该负载催化剂具有优异的回收再用性。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-5
目录  5-7
第一章 前言  7-31
  1.1 钯和铑催化的重要有机反应  7-18
    1.1.1 钯催化的Suzuki反应及羰基化Suzuki反应  7-10
    1.1.2 钯催化的羰基烯丙基化反应  10-11
    1.1.3 钯催化的其它重要有机反应  11-15
    1.1.4 铑催化的重要有机反应  15-18
  1.2 负载钯配合物催化的Suzuki反应  18-23
    1.2.1 Pd/C负载催化剂催化的Suzuki反应  18-20
    1.2.2 金属氧化物负载Pd催化剂催化的Suzuki反应  20
    1.2.3 改性SiO_2负载Pd配合物催化的Suzuki反应  20-21
    1.2.4 MCM-41以及其它材料负载Pd配合物催化的Suzuki反应  21-23
  1.3 负载钯配合物催化的羰基烯丙基化反应  23-24
  1.4 负载钯配合物催化的羰基化Suzuki交叉偶联反应  24-25
  1.5 本学位论文研究工作设想及研究内容  25-26
  1.6 参考文献  26-31
第二章 主要测试仪器与化学试剂  31-33
  2.1 主要测试仪器  31
  2.2 主要化学试剂  31-33
第三章 MCM-41负载双齿氮钯配合物(MCM-41-2N-Pd(OAc)_2)的合成及催化Suzuki反应性能研究  33-49
  3.1 引言  33-34
  3.2 结果与讨论  34-38
  3.3 实验部分  38-47
    3.3.1 MCM-41的制备  38
    3.3.2 MCM-41-2N的合成  38
    3.3.3 MCM-41-2N-Pd(OAc)_2的合成  38
    3.3.4 化合物3a-3z的合成及表征  38-47
  3.4 结论  47
  3.5 参考文献  47-49
第四章 MCM-41负载双齿氮钯配合物(MCM-41-2N-PdCl_2)催化的羰基烯丙基化反应研究  49-63
  4.1 引言  49-50
  4.2 结果与讨论  50-54
  4.3 实验部分  54-61
    4.3.1 MCM-41-2N-PdCl_2的合成  54
    4.3.2 化合物4a-4v的合成及表征  54-61
  4.4 结论  61
  4.5 参考文献  61-63
第五章 MCM-41负载双齿氮钯配合物(MCM-41-2N-PdCl_2)催化的羰基化Suzuki交叉偶联反应研究  63-79
  5.1 引言  63-65
  5.2 结果与讨论  65-69
  5.3 实验部分  69-76
  5.4 结论  76
  5.5 参考文献  76-79
第六章 MCM-41负载双齿膦铑配合物的合成及催化炔烃的膦氢化反应研究  79-89
  6.1 引言  79-81
  6.2 结果与讨论  81-85
  6.3 实验部分  85-87
    6.3.1 MCM-41-2P-Rh(Ⅲ)的合成  85
    6.3.2 化合物6a-6e的合成及表征  85-87
  6.4 结论  87-88
  6.5 参考文献  88-89
论文发表与投稿情况  89-91
致谢  91

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机化合物性质
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