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钯催化一氧化碳与乙烯合成聚酮工艺研究

作 者: 张元刚
导 师: 陈樑
学 校: 昆明理工大学
专 业: 环境工程
关键词: 聚酮 一氧化碳 乙烯 钯催化体系 数学模型
分类号: TQ316.314
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
下 载: 24次
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内容摘要


随着新技术的发展和应用,各种各样的高分子材料异军突起,在人们的生活领域得到广泛的应用,尽管它们具有诸多优点,但是大部分在使用废弃之后给环境带来了巨大的污染,因此绿色光降解高分子材料就受到了社会的青睐。本文研究的聚酮是由钯催化体系作为催化剂,无水甲醇作为溶剂,通过CO和C2H4线性交替共聚生成的高分子材料,不仅具有熔点高、耐热性、耐磨性、耐化学药剂性、机械性能好、气体阻隔性等优良的物理特性,而且聚酮分子中存在的大量羰基,使其具有优良的光降解性。聚酮的主要原料CO来源广泛,可利用黄磷生产过程中产生的浓度达90%一氧化碳的黄磷尾气作为原料,既节约了成本又对废气进行资源化利用。本文以无水甲醇作为溶剂,Pd(AcO)2DPPP作为催化前体,浓硫酸作为助催化剂,对苯醌作为氧化剂,催化一氧化碳和乙烯共聚反应,所得聚酮分子量为24944,熔点256℃。本文重点研究了催化体系组成(含磷双齿配体、强酸、氧化剂)的用量和共聚反应条件(共聚反应的温度、压力和搅拌速度等)对反应催化活性的影响,探索了溶液聚合反应的规律。适宜的催化体系组成:DPPP:Pd=1.5:1,H2SO4:Pd=100,对苯醌:Pd=60。聚合工艺条件:搅拌速度为400r/min,钯催化剂浓度为0.1mmol/L,反应温度为95℃,反应压力为4.0MPa, CO:C2H4=1:1.本文对钯催化CO/C2H4共聚机理进行了详细的讨论和分析,同时结合化学反应过程中的浓度法,引入生成函数,以及本次实验所得到的数据,建立了Pd(AcO)2DPPP催化体系下CO和乙烯共聚反应数学模型,考察了聚合反应的转化率和聚酮的聚合度,通过它们的模型计算值和实验值对模型进行了模型检验,误差不超过5%,说明该动力学模型可以较好的反应钯催化CO/乙烯反应过程。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-9
第一章 前言  9-11
第二章 聚酮简述  11-16
  2.1 聚酮的结构  11
  2.2 聚酮的性质  11-12
  2.3 聚酮的改性  12-14
    2.3.1 聚酮的化学改性  12-13
    2.3.2 聚酮的物理改性  13-14
  2.4 聚酮的应用  14-16
第三章 CO/C_2H_4聚合的基础理论研究进展  16-24
  3.1 一氧化碳乙烯共聚发展  16
  3.2 一氧化碳与乙烯共聚方法  16-17
  3.3 一氧化碳与乙烯共聚机理  17-20
    3.3.1 链引发  18-19
    3.3.2 链增长  19
    3.3.3 链转移  19-20
  3.4 钯催化体系  20-22
    3.4.1 钯化合物  20-21
    3.4.2 强酸及其阴离子  21
    3.4.3 配体  21-22
    3.4.4 氧化剂  22
  3.5 溶剂  22-24
第四章 实验部分  24-37
  4.1 主要仪器与设备  24-26
  4.2 主要实验原料  26
  4.3 实验步骤  26-28
    4.3.1 催化前体的制备  26-27
    4.3.2 聚酮的合成步骤  27-28
  4.4 实验分析  28-37
    4.4.1 原料气组成和溶剂中水含量的分析  28-34
    4.4.2 聚酮分子量的测定  34-35
    4.4.3 聚酮熔点的测定  35-36
    4.4.4 共聚速率的计算  36
    4.4.5 光降解性的测定  36-37
第五章 聚酮合成适宜工艺条件研究  37-46
  5.1 聚酮合成基础条件实验  37-39
    5.1.1 催化体系组成的影响  37-38
    5.1.2 反应主要影响因素研究  38-39
  5.2 原料气组成对反应的影响  39-40
  5.3 催化剂浓度的影响  40-41
  5.4 反应温度的影响  41-42
  5.5 反应压力的影响  42
  5.6 搅拌速度的影响  42-43
  5.7 酸对反应的影响  43-44
  5.8 水对反应的影响  44-45
  5.9 本章小结  45-46
第六章 聚合反应过程数学模型  46-59
  6.1 钯催化CO/C_2H_4共聚反应机理  46-47
  6.2 浓度法建模  47-53
    6.2.1 浓度法简述  48
    6.2.2 浓度方程推导  48-50
    6.2.3 分子量分布矩推导  50-52
    6.2.4 聚合度和转化率的数学描述  52-53
  6.3 工艺参数和动力学参数  53-54
    6.3.1 工艺参数  53
    6.3.2 动力学参数  53-54
  6.4 模型的验证  54-57
    6.4.1 转化率验证  54-56
    6.4.2 数均聚合度验证  56-57
  6.5 本章小结  57-59
第七章 结论与展望  59-61
  7.1 结论  59-60
  7.2 展望  60-61
致谢  61-62
参考文献  62-68
附录1 攻读硕士学位期间发表论文目录  68-69
附录2 符号说明  69-70
附录3 表格清单  70-71
附录4 图例清单  71

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 高分子化合物工业(高聚物工业) > 生产过程 > 聚合反应过程 > 按能源分 > 催化聚合
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