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H2+O2直接法催化合成H2O2催化剂研究
作 者: 宋倩倩
导 师: 韩一帆;徐晶
学 校: 华东理工大学
专 业: 化学工程
关键词: H2O2直接合成 吡啶改性钯催化剂 金催化剂 反应动力学
分类号: TQ123.6
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要
过氧化氢(H2O2)是一种绿色氧化剂,广泛应用在纺织、医药与环境净化等诸多领域。目前H2O2工业生产工艺复杂、成本高、污染严重。氢氧(H2+O2)直接法合成H2O2过程简单,副产物只有水,是一种绿色的合成方法。本文制备了Au@SiO2纳米笼与吡啶改性钯(Pd)纳米催化剂,通过TEM、XPS、DRIFTS等表征手段研究了其在H2O2直接合成中的构效关系,系统考察了催化剂用量、气体比例、搅拌速率、温度、H2O2降解与分解等因素对H2O2直接合成的影响。在此基础上,本文进一步研究了吡啶改性Pd纳米催化剂用于直接合成H2O2的反应动力学。
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全文目录
摘要 5-6 Abstract 6-9 第1章 前言 9-11 第2章 文献综述 11-19 2.1 H_2O_2物化性质 11-12 2.2 工业生产方法 12-14 2.3 直接法合成H_2O_2的反应体系 14-15 2.4 直接法合成H_2O_2的技术进展 15-19 第3章 实验部分 19-26 3.1 实验试剂 19 3.2 样品制备 19-21 3.2.1 纳米Au@SiO_2催化剂的制备 19-20 3.2.2 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂的制备 20-21 3.3 样品表征 21-22 3.3.1 X-射线粉末衍射(XRD) 21 3.3.2 透射电子显微镜(TEM) 21 3.3.3 紫外可见分光光度计(UV-Vis.) 21-22 3.3.4 X-射线光电子能谱(XPS) 22 3.3.5 热重(TG) 22 3.3.6 红外光谱(IR与DRIFTS) 22 3.4 催化性能评价 22-26 3.4.1 反应系统 22-23 3.4.2 H_2O_2的合成催反应 23-24 3.4.3 气体的定量分析 24 3.4.4 H_2O_2的定量分析 24 3.4.5 直接法合成H_2O_2的动力学研究 24-26 第4章 特殊纳米笼结构Au@SiO_2催化剂的研究 26-40 4.1 纳米笼结构Au@SiO_2催化剂直接合成H202 26-32 4.1.1 H_2/O_2比例对反应的影响 27-28 4.1.2 Au粒径对反应的影响 28-30 4.1.3 Au@SiO_2催化剂稳定性的研究 30 4.1.4 氨基基团对反应的影响 30-31 4.1.5 副反应的影响 31-32 4.2 纳米笼结构Au@SiO_2催化剂的表征 32-37 4.2.1 Au@SiO_2催化剂的TEM表征 32-33 4.2.2 Au@SiO_2催化剂的HRTEM与XRD表征 33-34 4.2.3 Au@SiO_2催化剂的BET表征 34 4.2.4 Au@SiO_2催化剂的红外表征 34-35 4.2.5 Au@SiO_2催化剂的XPS表征 35-36 4.2.6 Au@SiO_2催化剂的TG表征 36-37 4.3 纳米笼Au@SiO_2催化剂的模型与反应机理 37-39 4.3.1 Au@SiO_2催化剂结构模型 37-38 4.3.2 Au@SiO_2催化剂反应机理 38-39 4.4 Au@SiO_2催化剂研究小结 39-40 第5章 毗啶改性Pd/SiO_2催化剂的研究 40-49 5.1 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂直接合成H202 40-45 5.1.1 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂特点 40-41 5.1.2 催化剂用量对反应的影响 41-42 5.1.3 H_2/O_2比例对反应的影响 42-43 5.1.4 搅拌速率对反应的影响 43-44 5.1.5 温度对反应的影响 44-45 5.1.6 副反应的影响 45 5.2 毗啶改性Pd/SiO_2催化剂的表征 45-48 5.2.1 Pd/SiO_2催化剂的TEM表征 45-46 5.2.2 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂的XRD表征 46 5.2.3 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂的DRIFTS表征 46-48 5.3 毗啶改性Pd/SiO_2催化剂研究小结 48-49 第6章 直接法合成H_2O_2动力学研究 49-55 6.1 H_2O_2降解反应动力学 50-51 6.2 H_2O_2氢解反应动力学 51-53 6.3 目的产物H_2O_2的直接合成动力学 53-55 第7章 总结与展望 55-56 参考文献 56-62 致谢 62
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 非金属元素及其无机化合物化学工业 > 氧 > 过氧化氢
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