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H2+O2直接法催化合成H2O2催化剂研究

作 者: 宋倩倩
导 师: 韩一帆;徐晶
学 校: 华东理工大学
专 业: 化学工程
关键词: H2O2直接合成 吡啶改性钯催化剂 金催化剂 反应动力学
分类号: TQ123.6
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
下 载: 8次
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内容摘要


过氧化氢(H2O2)是一种绿色氧化剂,广泛应用在纺织、医药与环境净化等诸多领域。目前H2O2工业生产工艺复杂、成本高、污染严重。氢氧(H2+O2)直接法合成H2O2过程简单,副产物只有水,是一种绿色的合成方法。本文制备了Au@SiO2纳米笼与吡啶改性钯(Pd)纳米催化剂,通过TEM、XPS、DRIFTS等表征手段研究了其在H2O2直接合成中的构效关系,系统考察了催化剂用量、气体比例、搅拌速率、温度、H2O2降解与分解等因素对H2O2直接合成的影响。在此基础上,本文进一步研究了吡啶改性Pd纳米催化剂用于直接合成H2O2的反应动力学

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章 前言  9-11
第2章 文献综述  11-19
  2.1 H_2O_2物化性质  11-12
  2.2 工业生产方法  12-14
  2.3 直接法合成H_2O_2的反应体系  14-15
  2.4 直接法合成H_2O_2的技术进展  15-19
第3章 实验部分  19-26
  3.1 实验试剂  19
  3.2 样品制备  19-21
    3.2.1 纳米Au@SiO_2催化剂的制备  19-20
    3.2.2 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂的制备  20-21
  3.3 样品表征  21-22
    3.3.1 X-射线粉末衍射(XRD)  21
    3.3.2 透射电子显微镜(TEM)  21
    3.3.3 紫外可见分光光度计(UV-Vis.)  21-22
    3.3.4 X-射线光电子能谱(XPS)  22
    3.3.5 热重(TG)  22
    3.3.6 红外光谱(IR与DRIFTS)  22
  3.4 催化性能评价  22-26
    3.4.1 反应系统  22-23
    3.4.2 H_2O_2的合成催反应  23-24
    3.4.3 气体的定量分析  24
    3.4.4 H_2O_2的定量分析  24
    3.4.5 直接法合成H_2O_2的动力学研究  24-26
第4章 特殊纳米笼结构Au@SiO_2催化剂的研究  26-40
  4.1 纳米笼结构Au@SiO_2催化剂直接合成H202  26-32
    4.1.1 H_2/O_2比例对反应的影响  27-28
    4.1.2 Au粒径对反应的影响  28-30
    4.1.3 Au@SiO_2催化剂稳定性的研究  30
    4.1.4 氨基基团对反应的影响  30-31
    4.1.5 副反应的影响  31-32
  4.2 纳米笼结构Au@SiO_2催化剂的表征  32-37
    4.2.1 Au@SiO_2催化剂的TEM表征  32-33
    4.2.2 Au@SiO_2催化剂的HRTEM与XRD表征  33-34
    4.2.3 Au@SiO_2催化剂的BET表征  34
    4.2.4 Au@SiO_2催化剂的红外表征  34-35
    4.2.5 Au@SiO_2催化剂的XPS表征  35-36
    4.2.6 Au@SiO_2催化剂的TG表征  36-37
  4.3 纳米笼Au@SiO_2催化剂的模型与反应机理  37-39
    4.3.1 Au@SiO_2催化剂结构模型  37-38
    4.3.2 Au@SiO_2催化剂反应机理  38-39
  4.4 Au@SiO_2催化剂研究小结  39-40
第5章 毗啶改性Pd/SiO_2催化剂的研究  40-49
  5.1 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂直接合成H202  40-45
    5.1.1 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂特点  40-41
    5.1.2 催化剂用量对反应的影响  41-42
    5.1.3 H_2/O_2比例对反应的影响  42-43
    5.1.4 搅拌速率对反应的影响  43-44
    5.1.5 温度对反应的影响  44-45
    5.1.6 副反应的影响  45
  5.2 毗啶改性Pd/SiO_2催化剂的表征  45-48
    5.2.1 Pd/SiO_2催化剂的TEM表征  45-46
    5.2.2 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂的XRD表征  46
    5.2.3 吡啶改性Pd/SiO_2催化剂的DRIFTS表征  46-48
  5.3 毗啶改性Pd/SiO_2催化剂研究小结  48-49
第6章 直接法合成H_2O_2动力学研究  49-55
  6.1 H_2O_2降解反应动力学  50-51
  6.2 H_2O_2氢解反应动力学  51-53
  6.3 目的产物H_2O_2的直接合成动力学  53-55
第7章 总结与展望  55-56
参考文献  56-62
致谢  62

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 非金属元素及其无机化合物化学工业 > > 过氧化氢
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