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负载型MoO_3催化剂的制备与催化酯化性能研究

作　者: 邢华琼
导　师: 杜长海
学　校: 长春工业大学
专　业: 工业催化
关键词: MoO3/SiO2 MoO3/γ-AI2O3 催化酯化乙酸乙酯催化剂
分类号: TQ203.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

本论文系统的研究了二氧化硅和γ-Al2O3为载体制备的负载型MoO3催化剂的制备、表征及乙酸与乙醇直接酯化反应性能。采用高比表面SiO2和γ-Al2O3为载体,以钼酸铵为钼源,采用等体积浸渍法制备了负载型MoO3/SiO2和MoO3/γ-Al2O3催化剂,通过XRD、BET、NH3-TPD等表征手段对催化剂的活性组分在载体上的分散情况、催化剂的比表面积和孔结构、N2吸附-脱附等温线、催化剂的酸性等进行了表征,并以乙酸和乙醇合成乙酸乙酯为模型反应,研究了催化剂的催化酯化性能。以等体积浸渍法制备了MoO3/SiO2催化剂,利用XRD、BET、NH3-TPD等手段对MoO3/SiO2催化剂进行了表征,结果表明：MoO3/SiO2的适宜的制备条件为负载量20wt%、焙烧温度为450℃、焙烧时间为4h,此时,醋酸的转化率为79.4%,乙酸乙酯的选择性为100%；适宜的乙酸乙酯合成反应条件为：反应温度98℃、酸醇摩尔比为1.4：1、反应时间为3h、催化剂用量为原料的1.9%。XRD分析表明,MoO3负载量为20wt%时接近理论计算出的MoO3在SiO2载体上的单层分散阀值,MoO3以无定型状态高度分散在载体上；孔结构分析表明,MoO3/SiO2催化剂是为多孔结构和较小的孔径范围；NH3-TPD分析表明,MoO3/SiO2催化剂存在弱酸活性中心。以等体积浸渍法制备了MoO3/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、BET、NH3-TPD等手段对MoO3/γ-Al2O3催化剂进行了表征,结果表明：MoO3/γ-Al2O3的适宜制备条件为负载量25wt%、焙烧温度为500℃、焙烧时间为4h,此时,醋酸的转化率为79.5%,乙酸乙酯的选择性为100%；适宜的乙酸乙酯合成反应条件为反应温度98℃、酸醇摩尔比为1.4：1、反应时间为3h、催化剂用量为反应原料的2.4%。XRD分析表明,MoO3负载量为25wt%时在载体表面呈高度分散状态；孔结构分析表明,MoO3/γ-Al2O3催化剂具有单一孔结构,孔径分布在中孔范围；NH3-TPD分析表明,MoO3/Y-Al2O3催化剂存在弱酸活性中心。

全文目录

摘要  2-3
ABSTRACT  3-6
第一章文献综述  6-21
  1.1 钼系催化剂的概述  6
  1.2 钼系催化剂的研究和应用  6-14
  1.3 自发单层分散模型  14-16
  1.4 酯化反应所应用的催化剂  16-20
  1.5 本课题研究的目的  20-21
第二章 MoO3/SiO_2催化剂的制备与催化酯化性能  21-36
  2.1. 引言  21
  2.2. 实验部分  21-23
  2.3 结果与讨论  23-35
  2.4 本章小结  35-36
第三章 MoO_3/γ-Al_2O_3催化剂制备与催化酯化性能  36-50
  3.1 引言  36
  3.2 实验部分  36
  3.3 结果与讨论  36-49
  3.4 本章小结  49-50
第四章结论  50-51
参考文献  51-57
附录  57-58
攻读硕士学位期间研究成果  58-59
致谢  59-60

负载型MoO_3催化剂的制备与催化酯化性能研究

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