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锰—铁催化剂低温催化氧化NO研究

作　者: 叶智青
导　师: 唐晓龙
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境科学
关键词: NO NO2 低温催化氧化锰-铁催化剂(MnFeO_x)
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

氮氧化物(NOx)是光化学烟雾、酸雨等大气环境污染问题的主要原因之一,不仅危害人体健康,而且严重破坏生态环境。因此,各国研究人员针对NOx治理控制技术开展了广泛、深入的研究工作,并取得了相应的研究成果。本论文基于NO催化氧化净化技术路线,围绕锰-铁催化剂材料用于NO催化氧化开展相关研究,着重考察催化剂配方、制备条件对催化剂理化结构及性质的影响,及其对NO催化氧化效率的影响规律。本研究采用有机溶剂法制备锰-铁催化剂,分别考察了前躯体、元素比例和制备条件等因素对催化氧化效率的影响,在此基础上并优化了催化剂配方及制备方法；此外,还进一步考查了催化剂的抗水能力及稀土改性特征；最后,结合实验研究、表征结果和相关文献资料,对锰-铁催化剂催化氧化NO的机理进行了初步探讨。本论文的主要研究结果如下：1、以过渡金属元素锰为主要活性组分,分别考察不同元素组分对催化剂催化氧化NO性能的影响。未焙烧条件下,对比锰-铁、锰-铜和锰-钴三种双组分催化剂的氧化效率：铁元素的添加无论是在低温和高温下都能有效的促进NO氧化,相比较而言引入铁、钴元素有利于促进低温氧化过程,添加铜元素则有利于高温氧化过程。从锰-铁催化剂的实验结果来看,焙烧对锰-铁催化剂的催化氧化活性提高不明显。此外,在对不同的锰和铁前躯体制备的实验研究中,研究结果表明各种前躯体制备得到的催化剂都是无定形催化剂,只有在以乙酸铁制备的催化剂上观察到很明显的结晶峰,其中采用乙酸锰、硝酸铁组合制备的催化剂具有较为突出的低温催化氧化活性。2、以锰为主要活性组分进一步考察了添加聚乙二醇和铁对NO催化氧化效率影响。蒸馏水清洗液处理的催化剂氧化效率优于乙醇清洗处理的催化剂,清洗后滤液的pH值越小催化剂的氧化效率越低；分别采用正加法、反加法和并流法3种投加方式制备3种溶液组合方式的催化剂,利用3种投加顺序制备得到的组合方式Ⅰ催化剂得到相似的催化剂氧化效率,而对组合方式Ⅱ催化剂的氧化效率有一定的影响,尤其对组合方式Ⅲ催化剂的氧化效率影响最大,本研究采用正加法制备溶液组合方式Ⅱ催化剂做进一步的研究；此外添加聚乙二醇制备的锰-铁催化剂可以有效的提高低温催化氧化效率。另外,添加铁后催化剂的结晶峰消失。研究结果表明同时添加聚乙二醇和铁制备得到的催化剂有利于低温NO催化氧化。3、本研究借助正交实验设计方法对催化剂制备条件和制备配方进行筛选优化实验研究,筛选优化实验结果显示焙烧温度对催化氧化效率影响最大,实验温度125℃时各个因素的影响顺序：焙烧温度>PEG1000/(Mn7++Mn2++Fe3+)>Mn7+：Mn2+>(Mn7++Mn21：Fe3+>搅拌水浴温度。4、考察了以下5个单因素对NO催化氧化效率的影响：焙烧温度、PEG1000/(Mn7++Mn2++Fe3+)、Mn7+：Mn2+、(Mn7++Mn2+)：Fe3+、搅拌水浴温度,焙烧温度对催化氧化效率影响较大,经过筛选和优化5个单因素的最佳制备条件和配比分别为：400℃、1%、4：1、1：1和70℃。结果显示适当数量孔位和结晶度有利于NO催化氧化；聚乙二醇含量对NO催化氧化效率的影响较为复杂,提高聚乙二醇含量出现不同孔径宽度的孔位,然而添加过多的聚乙二醇导致催化剂粘结、孔位数量减少、孔径宽度减小；改变Mn7+：Mn2+和(Mn7++Mn2+)：Fe3+比例对催化剂结晶度和氧化物结构有一定影响。经过优化催化剂制备条件和制备配方,利用有机溶剂法制备得到的锰-铁催化剂在反应温度为100℃时NO催化氧化效率高达90%。

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摘要 4-6ABSTRACT 6-10第一章绪论 10-13 1.1 课题研究背景 10 1.2 氮氧化物的形成 10-12 1.3 国内外氮氧化物排放控制政策 12-13第二章氮氧化物控制技术 13-25 2.1 燃烧过程控制技术 13 2.2 尾气控制技术 13-18 2.2.1 催化分解法 13-14 2.2.2 吸附法 14 2.2.3 液体吸收法 14-15 2.2.4 生物净化法 15-16 2.2.5 等离子体法 16-17 2.2.6 选择性催化还原(SCR) 17-18 2.3 催化氧化NO研究现状 18-25 2.3.1 催化氧化NO的催化剂材料 18-20 2.3.2 协同技术的应用 20-22 2.3.2.1 光催化技术的协同应用 20-21 2.3.2.2 等离子体的协同应用 21 2.3.2.3 液相催化氧化法协同应用 21-22 2.3.3 催化氧化NO研究结论 22-23 2.3.4 本论文研究内容 23-25第三章实验系统和催化剂制备原理 25-33 3.1 催化剂活性评价系统 25-26 3.2 实验仪器和设备 26-28 3.3 实验药品 28 3.4 实验技术路线 28-29 3.5 催化剂表征系统 29 3.6 催化剂制备原理 29-33 3.6.1 聚乙二醇物理化学特性 29-30 3.6.2 MnFeO_x催化剂制备过程分析 30-33第四章催化剂前躯体成分筛选 33-42 4.1 双组分筛选 33-35 4.1.1 不同双组分催化剂制备 33 4.1.2 未焙烧的双组分催化剂性能 33-34 4.1.3 焙烧对催化剂性能影响 34-35 4.2 催化剂前躯体筛选 35-41 4.2.1 不同前躯体的催化剂制备 35-36 4.2.2 锰盐的影响 36 4.2.3 铁盐的影响 36-37 4.2.4 不同锰、铁盐制备的催化剂表征结果 37-41 4.3 本章小结 41-42第五章聚乙二醇和铁的影响 42-54 5.1 聚乙二醇的影响 42-49 5.1.1 清洗液对比 42-43 5.1.2 清洗后滤液的不同pH值得到的催化剂 43 5.1.3 溶液组合方式、投加顺序及表征结果 43-47 5.1.3.1 催化剂制备 43-44 5.1.3.2 溶液组合方式与投加顺序的研究结果 44-47 5.1.4 无醇与有醇的锰-铁催化剂 47-49 5.1.4.1 催化剂制备 47 5.1.4.2 对比无醇与有醇的锰-铁催化剂及表征结果 47-49 5.2 铁的影响 49-53 5.2.1 对比有醇的锰氧化物与锰-铁氧化物及催化剂表征 49-51 5.2.1.1 催化剂制备 49-50 5.2.1.2 实验与表征研究结果 50-51 5.2.2 对比无醇的锰氧化物与锰-铁氧化物及催化剂表征 51-53 5.2.2.1 催化剂制备 51 5.2.2.2 实验与表征研究结果 51-53 5.3 本章小结 53-54第六章催化剂制备条件与配方的筛选优化实验研究 54-65 6.1 催化剂制备 54 6.2 正交实验确定 54-56 6.3 正交实验结果 56-59 6.4 软件分析结果与实验结果对比 59-61 6.5 正交实验结果分析 61-64 6.6 本章小结 64-65第七章催化剂制备条件和配方优化 65-79 7.1 焙烧温度影响及表征结果 65-67 7.2 聚乙二醇用量影响及表征结果 67-70 7.3 Mn~(7+):Mn~(2+)比例影响及表征结果 70-72 7.4 (Mn~(7+)+Mn~(2+)):Fe~(3+)比例影响及表征结果 72-73 7.5 搅拌水浴温度影响 73-74 7.7 催化剂稀土改性 74-75 7.8 催化剂抗水性能 75-77 7.9 本章小结 77-79第八章结论和建议 79-81 8.1 结论 79-80 8.2 建议 80-81参考文献 81-89致谢 89-90附录A-研究成果 90-92附录B-参加科研项目 92-93附录C-获奖情况 93

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