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直接醇类燃料电池Pt基催化剂的研究

作　者: 谢国芳
导　师: 唐亚文
学　校: 南京师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 直接甲醇燃料电池 直接甲酸燃料电池 碳载Pt催化剂
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


燃料电池具有比能量高、清洁、使用安全方便、结构简单等优点,在便携式电源和车载电源等领域具有广泛的应用前景。目前燃料电池的性能与商业化的要求仍有较大的差距。主要问题之一是阴阳极催化剂性能仍然有待提高。因此,研究高性能阴阳极催化剂是燃料电池研究中的一个重要课题。本文以Pt系金属催化剂的制备、结构和性能之间的相互关系为研究内容。主要研究内容为碳载Pt金属催化剂制备及其对甲醇氧化、甲酸氧化、氧气还原电催化性能的影响。主要研究结果如下：1、以前的报道表明,在用络合还原法制备碳载Pt(Pt/C)催化剂时,H2PtC16作为前驱体,乙二胺四乙酸(EDTA)作络合剂。而本课题组发现,在用Pt(N03)2作前驱体制备Pt/C催化剂时,EDTA的存在同样能有效地降低Pt粒子粒径并改善其分散度,但加入EDTA不能与pt2+配位形成络合物,而是通过静电作用将Pt2+和还原后的Pt包裹起来,使生成的Pt粒子不易团聚,得到的Pt/C催化剂中Pt粒子的平均粒径在3nm,而且分布均匀,因此,得到的Pt/C催化剂对甲醇氧化有很好的电催化活性和稳定性。2、利用甲醇作为溶剂,SnCl2为还原剂,通过有机溶胶方法制备了具有不同粒径的Pt/C催化剂。该方法与Bonnemann方法相比,原料易得,制备过程简单可行。研究表明,通过控制反应温度,能够有效控制Pt/C催化剂中Pt粒子的粒径。电化学研究显示：对于甲酸氧化,其最佳的粒径分别为3.8 nm。3、在乙二醇体系中引入白磷可制备Pt-P/C催化剂。电感耦合等离子体(ICP)研究显示,Pt和P的原子比为3：2。根据X射线光电子能谱(XPS)峰面积分析,pt0的含量71.1%。与文献相比,Pt4f峰发生明显正移,这说明P的引入能够有效改变Pt的f电子层电子云密度。这种Pt-P/C催化剂对甲醇的氧化以及氧还原都表现出了较好的电催化性能。

全文目录


摘要  3-4Abstract  4-6目录  6-9第1章 绪论  9-24  1.1 引言  9  1.2 燃料电池概述  9-12    1.2.1 燃料电池的分类  9-10    1.2.2 燃料电池的特点  10-11    1.2.3 燃料电池的发展方向  11-12  1.3 直接甲醇燃料电池  12-15    1.3.1 DMFC的研究起因  12-13    1.3.2 DMFC的研究概括  13    1.3.3 DMFC的工作原理  13-14    1.3.4 DMFC存在的问题  14-15  1.4 DMFC阳极载体的选择  15-18    1.4.1 活性炭、炭黑  15    1.4.2 碳纳米管  15-16    1.4.3 石墨烯  16-17    1.4.4 碳化钨  17    1.4.5 金属氧化物  17    1.4.6 固体聚合物电解质  17-18    1.4.7 导电聚合物  18  1.5 催化剂的制备  18-20    1.5.1 电化学沉积法  18    1.5.2 离子交换法  18-19    1.5.3 水热合成法  19    1.5.4 有机硼化物液相还原法  19    1.5.5 Adams法  19    1.5.6 浸渍法-液相还原法  19    1.5.7 溶胶-凝胶法  19-20    1.5.8 乙二醇法  20  1.6 DMFC阳极催化剂的研究进展  20-23    1.6.1 单组分催化剂  20-21    1.6.2 二元催化剂  21-22    1.6.3 多组分催化剂  22    1.6.4 非金属掺杂的Pt基催化剂  22-23  1.7 课题选题的意义和内容  23-24第2章 用乙二胺四乙酸和Pt(NO_3)2制备Pt/C催化剂及其机理  24-32  2.1 前言  24  2.2 实验部分  24-25    2.2.1 试剂和仪器  24-25    2.2.2 催化剂的制备和表征  25    2.2.3 电化学性能测试  25  2.3 结果和讨论  25-31    2.3.1 催化剂的表征  25-27    2.3.2 机理探讨  27-29    2.3.3 电化学测试  29-31  2.4 结论  31-32第3章 不同粒径的Pt纳米粒子合成及其电催化性能  32-38  3.1 前言  32  3.2 实验部分  32-33    3.2.1 试剂和仪器  32-33    3.2.2 催化剂的制备与表征  33    3.2.3 电极制备和电化学测试  33  3.3 结果与讨论  33-37    3.3.1 Pt/C催化剂结构的表征  33-34    3.3.2 电化学测试  34-37  3.4 结论  37-38第4章 Pt-P/C催化剂的制备和电化学性能的研究  38-45  4.1 前言  38  4.2 实验部分  38-39    4.2.1 试剂和仪器  38-39    4.2.2 催化剂的制备和表征  39    4.2.3 电化学性能测试  39  4.3 结果和讨论  39-44    4.3.1 催化剂的表征  39-41    4.3.2 电化学测试  41-44  4.4 结论  44-45参考文献  45-58在读期间发表的学术论文及研究成果  58-59致谢  59

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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