学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示
聚苯胺—金属配合物的制备及其催化性能研究
作 者: 苏丹丹
导 师: 贾庆明
学 校: 昆明理工大学
专 业: 化学工艺
关键词: 聚苯胺 一氧化碳 苯乙烯 聚酮 非均相催化剂
分类号: O634
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
下 载: 7次
引 用: 0次
阅 读: 论文下载
内容摘要
苯乙烯和CO交替共聚反应制备聚酮,充分利用了一碳资源,缓解石油等不可再生资源紧张,并减轻环境污染,同时共聚产物聚酮具有良好的机械性能和光降解性能,因而具有广阔的应用前景和研究价值。目前,苯乙烯与CO的共聚反应主要采用Pd(Ⅱ)-双膦-强酸均相催化体系,该体系具有活性高,选择性好等优点,但具有不易分离,难以回收贵金属Pd等缺点。本文以聚苯胺(PANI)为载体,与Pd配位形成非均相催化剂,用于催化苯乙烯与CO的共聚反应,系统深入研究了该催化剂的制备条件对共聚反应活性及共聚产物结构的影响规律。主要内容如下:(1)采用快速混合法制备出PANI,考察了不同制备条件,如掺杂酸种类、pH值、PANI的氧化还原态、PANI与Pd的摩尔配比等,对共聚反应催化活性的影响,得到了较佳的催化剂制备条件为PANI:KMnO4=4:1, PANI:PdCl2=1:1,其催化活性高达19.80 gPK/g催化剂·h。(2)在催化剂制备条件一定时,考察了共聚反应条件如温度、压力、反应时间等对催化活性的影响,获得较佳的反应条件为:T=65℃,P=3.0MPa,t=2.0h。(3)采用FT-IR、1HNMR,13CNMR、TGA、DSC、XRD等分析手段对苯乙烯与CO的共聚产物进行了表征。结果表明所得产物为苯乙烯与CO的交替共聚物,不含聚苯乙烯,同时均相催化与非均相催化制备的聚酮分子结构存在一定的差异,其热稳定性也存在差异,采用非均相催化制备的聚酮在300℃以内稳定,且具有良好的结晶度。(4)采用FT-IR、SEM、TEM、XRD、TGA等分析手段对不同的催化剂进行了表征,分析了催化剂结构、形貌,及其与催化活性的关系,结果表明PANI负载PdCl2催化剂中PANI是中间氧化还原态,微观上呈纤维状,而Pd以Pd0、Pd2+的形式存在,对于苯乙烯与CO的共聚反应,PANI负载PdCl2催化剂十分稳定。
|
全文目录
摘要 4-5ABSTRACT 5-10第一章 绪论 10-20 1.1 PANI的发展 10 1.2 PANI的结构 10 1.3 PANI的合成方法 10-12 1.3.1 PANI的化学合成法 11-12 1.3.2 PANI的电化学合成 12 1.4 聚苯胺的主要性能 12-13 1.5 PANI的催化性能 13-15 1.5.1 酸掺杂PANI的催化性能 13-14 1.5.2 PANI-金属的催化性能 14-15 1.6 聚酮的结构、性能及用途 15-16 1.7 烯烃与CO共聚反应的催化体系 16-18 1.7.1 催化体系的进展 16-17 1.7.2 催化机理 17-18 1.8 选题目的和研究内容 18-20第二章 实验方法及设备 20-26 2.1 制备催化剂的试剂、设备及方法 20-24 2.1.1 主要实验试剂 20 2.1.2 主要实验仪器及设备 20-21 2.1.3 催化剂的制备 21-24 2.2 CO与烯烃共聚反应 24-26 2.2.1 主要实验试剂 24 2.2.2 主要仪器与设备 24-25 2.2.3 PANI/Pd(Ⅱ)盐催化剂活性测试实验 25-26第三章 催化剂催化性能的考察 26-40 3.1 苯乙烯与CO共聚反应中催化剂的影响因素 26-35 3.1.1 主催化剂对共聚反应的影响 26-27 3.1.2 负载型主催化剂对共聚反应的影响 27 3.1.3 不同酸掺杂催化剂对催化活性的影响 27-28 3.1.4 不同pH值对催化活性的影响 28-29 3.1.5 对苯醌用量对共聚反应的影响 29-30 3.1.6 bipy用量对共聚反应的影响 30-31 3.1.7 载体PANI的氧化还原性对催化活性的影响 31-32 3.1.8 PANI与PdCl_2的摩尔比对共聚反应的影响 32-33 3.1.9 正交实验 33-35 3.1.10 苯乙烯/CO共聚反应中催化剂的循环使用 35 3.2 反应条件对催化性能的影响 35-38 3.2.1 温度对催化性能的影响 35-36 3.2.2 压力对催化活性的影响 36-37 3.2.3 反应时间对催化活性的影响 37-38 3.3 本章小结 38-40第四章 聚合物结构的研究 40-50 4.1 聚合产物结构分析 40 4.2 红外吸收光谱分析(FT-IR) 40-41 4.3 核磁共振(NMR) 41-45 4.4 热重分析(TGA-DTG)和差示扫描量热分析(DSC) 45-48 4.5 X-射线粉末广角衍射(XRD) 48-49 4.6 本章小结 49-50第五章 催化剂的物性测试及结果分析 50-67 5.1 催化剂的物性测试 50 5.2 催化剂的红外谱图分析(FT-IR) 50-53 5.3 催化剂形貌测试(SEM) 53-56 5.4 催化剂的粒径测试(TEM) 56-57 5.5 催化剂的晶型测试(XRD) 57-61 5.6 催化剂的热重分析(TGA)与差热扫描(DSC) 61-66 5.7 本章小结 66-67第六章 结论 67-69致谢 69-70参考文献 70-76附录 76
|
相似论文
- 掺杂聚苯胺/环氧树脂防腐涂料制备与防腐性能研究,TQ637
- 聚苯胺/涤纶复合导电织物的制备与性能研究,TS195.6
- 导电聚合物的电化学合成及其电致变色性能的研究,O631.3
- 血红素加氧酶/一氧化碳信号系统介导氯化钴诱导的番茄侧根发生,S641.2
- 导电聚苯胺的电化学合成与应用研究,O633.21
- 骨髓间充质干细胞的营养效应对一氧化碳致星形胶质细胞损伤的影响,R329
- 急性一氧化碳中毒大鼠脑内阿片受体表达变化的初步研究,R595.1
- 烯烃环氧化高活性含钴分子筛催化剂的研究,O643.32
- 聚苯胺/短纤维增强天然橡胶性能研究,TQ330.1
- SnO2/CNTs复合体的可控制备及气敏性研究,TB383.1
- 纳米结构聚苯胺的制备、表征及生物医学方面的应用,TB383.1
- 微/纳米结构聚苯胺及其复合材料的制备和表征,TB383.1
- 草酸二甲酯加氢制备乙醇酸甲酯催化剂及工艺的研究,TQ225.24
- 隐形荧光颜料的合成及应用性能的研究,TQ620.6
- 无钯活化金属化织物的制备及性能研究,TS106
- 一氧化碳释放分子CORM-2对小鼠肾缺血再灌注损伤的保护作用研究,R699.2
- 聚苯胺及碳质材料/聚苯胺复合物电化学性质的研究,TB383.1
- 均质充量压缩着火燃烧HC和CO生成机理的试验研究,TK401
- 碳纳米管的聚苯胺掺杂研究及其在气敏传感器中的应用,TB383.1
- 超级电容器复合电极材料的制备和性能研究,TM53
中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学(高聚物) > 元素有机聚合物
© 2012 www.xueweilunwen.com
|