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聚苯胺—金属配合物的制备及其催化性能研究

作 者: 苏丹丹
导 师: 贾庆明
学 校: 昆明理工大学
专 业: 化学工艺
关键词: 聚苯胺 一氧化碳 苯乙烯 聚酮 非均相催化剂
分类号: O634
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要


苯乙烯和CO交替共聚反应制备聚酮,充分利用了一碳资源,缓解石油等不可再生资源紧张,并减轻环境污染,同时共聚产物聚酮具有良好的机械性能和光降解性能,因而具有广阔的应用前景和研究价值。目前,苯乙烯与CO的共聚反应主要采用Pd(Ⅱ)-双膦-强酸均相催化体系,该体系具有活性高,选择性好等优点,但具有不易分离,难以回收贵金属Pd等缺点。本文以聚苯胺(PANI)为载体,与Pd配位形成非均相催化剂,用于催化苯乙烯与CO的共聚反应,系统深入研究了该催化剂的制备条件对共聚反应活性及共聚产物结构的影响规律。主要内容如下:(1)采用快速混合法制备出PANI,考察了不同制备条件,如掺杂酸种类、pH值、PANI的氧化还原态、PANI与Pd的摩尔配比等,对共聚反应催化活性的影响,得到了较佳的催化剂制备条件为PANI:KMnO4=4:1, PANI:PdCl2=1:1,其催化活性高达19.80 gPK/g催化剂·h。(2)在催化剂制备条件一定时,考察了共聚反应条件如温度、压力、反应时间等对催化活性的影响,获得较佳的反应条件为:T=65℃,P=3.0MPa,t=2.0h。(3)采用FT-IR、1HNMR,13CNMR、TGA、DSC、XRD等分析手段对苯乙烯与CO的共聚产物进行了表征。结果表明所得产物为苯乙烯与CO的交替共聚物,不含聚苯乙烯,同时均相催化与非均相催化制备的聚酮分子结构存在一定的差异,其热稳定性也存在差异,采用非均相催化制备的聚酮在300℃以内稳定,且具有良好的结晶度。(4)采用FT-IR、SEM、TEM、XRD、TGA等分析手段对不同的催化剂进行了表征,分析了催化剂结构、形貌,及其与催化活性的关系,结果表明PANI负载PdCl2催化剂中PANI是中间氧化还原态,微观上呈纤维状,而Pd以Pd0、Pd2+的形式存在,对于苯乙烯与CO的共聚反应,PANI负载PdCl2催化剂十分稳定。

全文目录


摘要  4-5ABSTRACT  5-10第一章 绪论  10-20  1.1 PANI的发展  10  1.2 PANI的结构  10  1.3 PANI的合成方法  10-12    1.3.1 PANI的化学合成法  11-12    1.3.2 PANI的电化学合成  12  1.4 聚苯胺的主要性能  12-13  1.5 PANI的催化性能  13-15    1.5.1 酸掺杂PANI的催化性能  13-14    1.5.2 PANI-金属的催化性能  14-15  1.6 聚酮的结构、性能及用途  15-16  1.7 烯烃与CO共聚反应的催化体系  16-18    1.7.1 催化体系的进展  16-17    1.7.2 催化机理  17-18  1.8 选题目的和研究内容  18-20第二章 实验方法及设备  20-26  2.1 制备催化剂的试剂、设备及方法  20-24    2.1.1 主要实验试剂  20    2.1.2 主要实验仪器及设备  20-21    2.1.3 催化剂的制备  21-24  2.2 CO与烯烃共聚反应  24-26    2.2.1 主要实验试剂  24    2.2.2 主要仪器与设备  24-25    2.2.3 PANI/Pd(Ⅱ)盐催化剂活性测试实验  25-26第三章 催化剂催化性能的考察  26-40  3.1 苯乙烯与CO共聚反应中催化剂的影响因素  26-35    3.1.1 主催化剂对共聚反应的影响  26-27    3.1.2 负载型主催化剂对共聚反应的影响  27    3.1.3 不同酸掺杂催化剂对催化活性的影响  27-28    3.1.4 不同pH值对催化活性的影响  28-29    3.1.5 对苯醌用量对共聚反应的影响  29-30    3.1.6 bipy用量对共聚反应的影响  30-31    3.1.7 载体PANI的氧化还原性对催化活性的影响  31-32    3.1.8 PANI与PdCl_2的摩尔比对共聚反应的影响  32-33    3.1.9 正交实验  33-35    3.1.10 苯乙烯/CO共聚反应中催化剂的循环使用  35  3.2 反应条件对催化性能的影响  35-38    3.2.1 温度对催化性能的影响  35-36    3.2.2 压力对催化活性的影响  36-37    3.2.3 反应时间对催化活性的影响  37-38  3.3 本章小结  38-40第四章 聚合物结构的研究  40-50  4.1 聚合产物结构分析  40  4.2 红外吸收光谱分析(FT-IR)  40-41  4.3 核磁共振(NMR)  41-45  4.4 热重分析(TGA-DTG)和差示扫描量热分析(DSC)  45-48  4.5 X-射线粉末广角衍射(XRD)  48-49  4.6 本章小结  49-50第五章 催化剂的物性测试及结果分析  50-67  5.1 催化剂的物性测试  50  5.2 催化剂的红外谱图分析(FT-IR)  50-53  5.3 催化剂形貌测试(SEM)  53-56  5.4 催化剂的粒径测试(TEM)  56-57  5.5 催化剂的晶型测试(XRD)  57-61  5.6 催化剂的热重分析(TGA)与差热扫描(DSC)  61-66  5.7 本章小结  66-67第六章 结论  67-69致谢  69-70参考文献  70-76附录  76

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学(高聚物) > 元素有机聚合物
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