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多相态反应条件下甲基环已烷催化脱氢反应过程的研究

作　者: 张立岩
导　师: 徐国华
学　校: 浙江大学
专　业: 化学工程
关键词: 甲基环己烷脱氢 Raney-Ni 多相态稀土合金氟处理
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
下　载: 93次
引　用: 9次
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内容摘要

氢作为清洁和可再生的能源载体,被认为是极具发展前景的汽车替代燃料。虽然车用燃料电池研究在技术上已经取得很大的进步,但一个经济、高效和安全的车载氢源系统却是目前制约燃料电池汽车产业化的瓶颈之一。论文希望通过对储氢合金和有机液体所组成的浆液的脱氢性能进行的研究,为未来车载氢源系统的设计提供有益的借鉴参考。本文采用小型玻璃实验装置从系统动态能量平衡角度对以Raney-Ni作为催化剂的甲基环己烷在“多相态”反应模式下的脱氢过程进行研究。考察了反应温度(453K-573K)、反应液用量(0.2mL-4.0mL)和催化剂用量(2g-10g)对甲基环己烷脱氢转化率的影响。反应过程中生成的气体通过冷凝回流装置不断地从反应体系中分离溢出。通过对比甲基环己烷脱氢曲线及催化剂温度曲线,我们发现反应初期催化剂表面发生现象的分析和理解对多相态条件下甲基环己烷的脱氢至关重要,在催化剂表面所形成的干湿交替状态非常有利于脱氢反应的发生,而催化剂表面形成的多相态条件又与反应温度、反应液用量和催化剂用量紧密相连。在523K,0.5mL甲基环己烷和8g Raney-Ni的反应条件下,甲基环己烷的脱氢转化率可达65%。本文还选取吸氢性能良好的储氢合金材料作为液体有机氢化物的脱氢催化剂,研究其脱氢性能,并通过扫描电镜观察(SEM)对经过氟处理的储氢合金材料表面相结构和表面形貌进行表征。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-6
目录  6-9
第一章绪论  9-17
  1．1 能源  9-10
  1．2 能源危机  10-11
  1．3 新能源  11-14
  1．4 车载氢能技术  14-16
  参考文献  16-17
第二章文献综述  17-43
  2．1 储氢技术介绍  17-26
    2．1．1 高压压缩储氢  17
    2．1．2 液化储氢  17-18
    2．1．3 合金储氢  18-23
      2．1．3．1 稀土系储氢材料  19-21
      2．1．3．2 钛系合金材料  21
      2．1．3．3 镁系合金材料  21-23
    2．1．4 液体有机氢化物储氢  23-24
      2．1．4．1 有机液体储氢技术介绍  23
      2．1．4．2 有机液体储氢技术特点  23-24
    2．1．5 浆液储氢  24-26
  2．2 脱氢技术介绍  26-34
    2．2．1 气态脱氢  26-29
    2．2．2 液态脱氢  29-32
    2．2．3 多相态反应  32-34
  2．3 液体有机氢化物作为储氢体系的应用前景  34-36
  2．4 催化剂处理技术  36
    2．4．1 机械球磨  36
    2．4．2 氟处理  36
  2．5 本论文研究思路  36-38
  参考文献  38-43
第三章多相态脱氢反应实验  43-52
  3．1 实验原料及产物  43
  3．2 脱氢催化剂活化过程  43-46
    3．2．1 氢化过程  44-45
    3．2．2 氟处理  45-46
  3．3 活化后储氢合金吸放氢性能测试  46-48
    3．3．1 氢化过程  46
    3．3．2 氟处理  46-48
      3．3．2．1 测试系统空容标定  46-47
      3．3．2．2 吸放氢动力学性能测试  47-48
  3．4 实验装置  48
  3．5 实验步骤  48-50
    3．5．1 空白实验  48-49
    3．5．2 脱氢实验步骤  49-50
  3．6 实验检测仪器  50-51
  参考文献  51-52
第四章多相态条件下雷尼镍催化甲基环己烷脱氢反应过程的研究  52-63
  4．1 实验现象描述  52-53
  4．2 甲基环己烷脱氢反应的过程分析  53-55
  4．3 实验结果检测  55-57
    4．3．1 质谱检测  55-56
    4．3．2 气相色谱检测  56-57
  4．4 影响甲基环己烷脱氢转化率影响因素的讨论  57-62
    4．4．1 反应温度对脱氢转化率的影响  57-59
    4．4．2 甲基环己烷用量对脱氢转化率的影响  59-60
    4．4．3 催化剂用量对甲基环己烷脱氢转化率的影响  60-62
  4．5 结论  62
  参考文献  62-63
第五章多相态条件下稀土合金催化甲基环己烷脱氢反应过程的探索  63-69
  5．1 MINi_5催化环己烷脱氢反应过程的研究  63-66
    5．1．1 铸态MINi_5催化脱氢反应结果讨论  63-65
    5．1．2 氟处理MINi_5催化脱氢反应结果讨论  65-66
  5．3 La_(1．2)Ca_(0．8)Mg_(16)Ni催化环己烷脱氢反应过程的研究  66-67
  5．4 结论  67
  参考文献  67-69
附录  69-70
致谢  70

多相态反应条件下甲基环已烷催化脱氢反应过程的研究

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