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松香歧化非贵金属催化剂的失活机理及再生工艺研究

作　者: 王震
导　师: 王亚明
学　校: 昆明理工大学
专　业: 应用化学
关键词: 歧化松香非贵金属失活再生
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2005年
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内容摘要

目前,松香歧化反应用最理想的催化剂是Pd/C催化剂,但贵金属Pd在地壳中含量少,价格贵,而我国钯主要依靠进口,要把云南省丰富的松林资源优势转化为经济优势,研究开发一种可以替代Pd的非贵金属催化剂具有重要的意义。本课题采用先进的纳米技术制备催化剂,开发出了用于松香歧化反应的非贵金属纳米催化剂,着重从以下四个方面进行了比较深入研究: 1) 催化剂制备及催化性能进行了较深入研究。对催化剂的类型、制备方法和制备条件进行了考察,实验表明溶胶-凝胶—沉淀法制备的mN/lL-T催化剂,在500℃焙烧2.5h,经预处理(用氢气在300℃原3h),具有较高的催化活性。 2) 松香歧化反应的研究。对歧化松香的制备工艺条件进行了考察,并得出歧化松香的最佳制备工艺条件为:反应温度270℃,反应时间3h,催化剂用量为2.5%。 3) 采用间歇式反应装置连续进行歧化松香反应,考察了mN/lL-T催化剂活性变化情况。选用不同再生方法对失活mN/lL-T催化剂进行再生,活性评价表明:灼烧法效果较好,而乙醇、过氧化氢、氢氧化钠洗涤浸渍效果不明显。 4) 采用XRD、AAS和BET等分析手段对催化剂物性进行了表征测试。结果表明:催化剂失活主要是因为有机物附在催化剂表面;此外,有少量活性组分流失。

全文目录

前言  3-4
摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第一章绪论  9-26
  1.1 松香概述  9-10
  1.2 松香的化学反应  10-13
    1.2.1 歧化反应  11-12
    1.2.2 其它反应  12-13
  1.3 歧化松香的研究进展  13-15
    1.3.1 歧化松香概述  13
    1.3.2 歧化松香的制备  13-14
    1.3.3 松香歧化用催化剂的研究进展  14-15
  1.4 溶胶-凝胶法  15-19
    1.4.1 sol-gel过程  16-17
    1.4.2 溶胶-凝胶法制备纳米催化剂过程中的影响因素  17-19
      1.4.2.1 溶剂种类及用量  17
      1.4.2.2 催化剂和pH值  17-18
      1.4.2.3 醇盐的品种与浓度  18
      1.4.2.4 水解温度  18
      1.4.2.5 添加剂  18-19
  1.5 催化剂失活机理研究  19-21
    1.5.1 结焦  19
    1.5.2 金属污染  19
    1.5.3 毒物吸附  19
    1.5.4 烧结  19-20
    1.5.5 生成化合物  20
    1.5.6 相转变和相分离  20
    1.5.7 活性组分被包埋  20-21
    1.5.8 组分挥发  21
    1.5.9 颗粒破坏  21
  1.6 催化剂再生研究  21-24
    1.6.1 催化剂再生含义  21
    1.6.2 铂—氧化铝再生  21-22
    1.6.3 含贵金属沸石催化剂的再生  22-23
    1.6.4 碳载体贵金属催化剂再生  23
    1.6.5 Ni系催化剂再生  23-24
      1.6.5.1 Ni、W-γ. Al_2O_3系列加氢催化剂的再生  23-24
      1.6.5.2 镍钙铬磷酸盐脱氢催化剂的再生  24
    1.6.6 催化剂再生技术进展  24
  1.7 论文研究的意义和内容  24-26
    1.7.1 研究意义  24-25
    1.7.2 本课题研究的主要内容  25-26
第二章催化剂制备及产品分析  26-34
  2.1 制备催化剂的仪器及方法  26-27
    2.1.1 主要实验仪器及设备  26
    2.1.2 催化剂制备方法及步骤  26-27
  2.2 松香歧化反应的试剂、设备及方法  27-29
    2.2.1 松香歧化反应的设备及实验装置  27-28
    2.2.2 松香歧化反应方法的确定  28-29
    2.2.3 试验装置及试验步骤  29
  2.3 产品的分析方法  29-33
    2.3.1 试剂  30
    2.3.2 仪器  30
    2.3.3 松香的酸值分析方法  30-31
    2.3.4 松香中去氢枞酸的分析  31-33
  2.4 失活催化剂再生流程和步骤  33
  2.5 本章小结  33-34
第三章松香歧化反应研究  34-44
  3.1 催化剂的载体考察  34
  3.2 催化剂活性组分含量及形态的考察  34-38
  3.3 催化剂制备条件考察  38-40
    3.3.1 溶剂的选择  38
    3.3.2 溶剂用量的影响  38-39
    3.3.3 干燥温度的考察  39
    3.3.4 焙烧温度的考察  39-40
  3.4 助催化剂的考察  40-41
  3.5 歧化反应温度的考察  41-42
  3.6 歧化反应时间的考察  42-43
  3.7 催化剂用量考察  43
  3.8 本章小结  43-44
第四章催化剂失活和再生实验  44-63
  4.1 松香间歇式歧化反应  44-48
    4.1.1 实验部分  44-45
    4.1.2 结果与讨论  45-48
      4.1.2.1 溶胶-凝胶-沉淀法制备催化剂寿命考察  45-48
      4.1.2.2 溶胶-凝胶法制备催化剂寿命考察  48
  4.2 失活催化剂再生及活性评价  48-58
    4.2.1 失活催化剂研究进展  48-49
    4.2.2 催化剂再生方法  49-58
      4.2.2.1 乙醇洗涤法  49-51
      4.2.2.2 过氧化氢再生方法  51
      4.2.2.3 氢氧化钠再生法  51-52
      4.2.2.4 灼烧法  52-54
      4.2.2.5 灼烧法——正交实验考察再生催化剂活性  54-56
      4.2.2.6 灼烧法——考察加热温度优化再生条件  56-57
      4.2.2.7 焙烧时间对再生催化剂影响  57-58
  4.3 再生催化剂寿命考察  58-61
    4.3.1 再生溶胶-凝胶-沉淀法制备失活催化剂  58
    4.3.2 再生一次溶胶-凝胶-沉淀法制备失活催化剂  58-59
    4.3.3 再生二次溶胶-凝胶-沉淀法制备失活催化剂  59
    4.3.4 再生三次溶胶-凝胶-沉淀法制备失活催化剂  59-60
    4.3.5 再生四次溶胶-凝胶-沉淀法制备失活催化剂  60
    4.3.6 再生五次溶胶-凝胶-沉淀法制备失活催化剂  60
    4.3.7 再生六次溶胶-凝胶-沉淀法制备失活催化剂  60-61
    4.3.8 结果讨论  61
  4.4 本章小结  61-63
第五章催化剂表征和失活机理探讨  63-70
  5.1 BET吸附  63-64
  5.2 X-射线粉末衍射分析  64-67
  5.3 催化剂活性组分测定——采用原子吸收分光光度计(AAS)  67-69
    5.3.1 原子吸收光谱的产生  67-68
    5.3.2 原子吸收光谱分析原理  68
    5.3.3 结果讨论  68-69
  5.4 本章小结  69-70
第六章结论  70-71
致谢  71-72
参考文献  72-75
附录A (攻读学位期间发表论文目录)  75-76
附录B  76-79

松香歧化非贵金属催化剂的失活机理及再生工艺研究

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