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环境响应型两嵌段两性聚电解质PDMAEMA-b-PAA的合成及性质研究

作　者: 熊智瑛
导　师: 刘洪来；韩霞
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 环境响应嵌段型两性聚电解质合成性质聚集行为
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

智能高分子因其具有对环境变化作出响应而受到广泛关注,成为近几年来高分子材料领域研究的热点之一。本文以两嵌段两性聚电解质PDMAEMA-b-PAA为对象,进行了材料合成、结构表征和环境响应性等方面的研究,主要研究结果包括：以卤端基α-溴异丁酸乙酯为引发剂,CuCl/PMDETA为催化体系,用原子转移自由基聚合(ATRP)的方法,成功合成了一系列分子量可控,分子量分布较窄的聚(N，N-二甲胺基甲基丙烯酸乙酯)-b-聚丙烯酸(PDMAEMA-b-PAA)两嵌段两性聚电解质。并用1H-NMR、GPC、FT-IR和micro-DSC对其进行了表征,得出合成的PDMAEMA-b-PAA具有准确的结构。通过紫外-可见光谱、动态光散射、1H-NMR和表面张力等方法研究了两种聚电解质(PDMAEMA84-b-PAA18和PDMAEMA50-b-PAA18)水溶液的温度/pH双重敏感性及聚集行为。研究发现,PDMAEMA-b-PAA在水溶液中具有良好的可逆的温度/pH双重敏感性质。随着聚电解质溶液浓度的减少或者DMAEMA疏水链段长度减少,溶液的最低临界溶液温度(LCST)将增大；在pH=3.0时,质子化的二甲胺基嵌段和PAA段均具有亲水性使得两种聚电解质均不发生聚集,在pH=11.0的时候聚电解质会形成去质子化的PDMAEMA疏水段为核,离子化的PAA段为壳的胶束化聚集,但是在等电点附近(如pH=9.5)时,由于PDMAEMA50-b-PAA18中的DMAEMA链段较小,温度升高后,其不易形成大的聚集体,而PDMAEMA84-b-PAA18加热后可形成大聚集体PDMAEMA50-b-PAA18溶液在很宽的pH值范围内(7.5<pH<9.2)仍呈混浊,说明当溶液带部分正电荷或负电荷时仍能形成聚集体,而PDMAEMA84-b-PAA18只在等电点附近混浊。表面张力方法能够比传统的浊度法更准确地预测PDMAEMA50-b-PAA18的LCST。通过简单的将观察到是树枝状结构,并利用电子显微镜、低能电子衍射和小角XRD对两性聚电解质PDMAEMA84-b-PAA18溶液滴在玻璃片上形成的铺展膜进行表征,得出所形成的铺展膜具有树枝状结构,该树枝状结构是枝晶,其生长过程是受限扩散控制(DLA模型)。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第一章绪论  10-23
  1.1 嵌段型两性聚电解质  11-14
    1.1.1 两性聚电解质  11-12
    1.1.2 嵌段共聚物  12-14
  1.2 环境响应性嵌段聚合物  14-19
    1.2.1 温度敏感聚合物  14-15
    1.2.2 pH敏感聚合物  15-17
    1.2.3 pH和温度双重响应性的聚合物  17-19
  1.3 环境响应性嵌段聚合物的合成  19-20
  1.4 环境响应性嵌段聚合物的应用  20-22
    1.4.1 作乳化剂  20-21
    1.4.2 在药物传输方面的应用  21
    1.4.3 靶向释药作用  21
    1.4.4 功能纳米材料  21-22
  1.5 本论文研究内容及意义  22-23
第二章两嵌段两性聚电解质PDMAEMA-b-PAA的合成及表征  23-35
  2.1 引言  23
  2.2 实验部分  23-26
    2.2.1 试剂与仪器  23-25
    2.2.2 样品合成  25
    2.2.3 大分子引发剂PDMAEMA-Br的合成  25
    2.2.4 二嵌段聚合物PDMAEMA-b-PtBuA的合成  25-26
    2.2.5 二嵌段聚合物的PDMAEMA-b-PAA的合成  26
  2.3 结果与讨论  26-33
    2.3.1 大分子引发剂PDMAEMA-Br的合成及表征  26-27
    2.3.2 二嵌段聚合物PDMAEMA-b-PtBuA的合成及表征  27-31
    2.3.3 二嵌段聚合物的PDMAEMA-b-PAA的合成及表征  31-33
  2.4 本章小结  33-35
第三章 PDMAEMA-b-PAA水溶液的温度/pH双敏感性研究  35-54
  3.1 引言  35
  3.2 实验部分  35-39
    3.2.1 实验材料及仪器  35-36
    3.2.2 实验方法  36-39
  3.3 结果与讨论  39-52
    3.3.1 嵌段型两性聚电解质PDMAEMA-b-PAA的等电点  39-41
    3.3.2 浓度和pH对嵌段型两性聚电解质PDMAEMA-b-PAA溶液的LCST的影响  41-48
    3.3.3 表面活性剂与两性聚电解质PDMAEMA-b-PAA相互作用  48-52
  3.4 本章小结  52-54
第四章温度/pH双敏感性PDMAEMA-b-PAA膜的形态  54-64
  4.1 引言  54-55
  4.2 实验部分  55-56
    4.2.1 实验材料及仪器  55
    4.2.2 实验方法  55-56
  4.3 结果与讨论  56-63
    4.3.1 PDMAEMA-b-PAA膜形成的条件  56-57
    4.3.2 树枝状结构的表征  57-61
    4.3.3 外界对PDMAEMA-b-PAA膜形态的影响  61-63
  4.4 本章小结  63-64
第五章全文总结  64-65
参考文献  65-75
攻读硕士学位期间发表论文情况  75-76
致谢  76

环境响应型两嵌段两性聚电解质PDMAEMA-b-PAA的合成及性质研究

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