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碳载PdSn催化剂对甲酸电催化氧化的研究

作　者: 涂丹丹
导　师: 高颖
学　校: 哈尔滨师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 甲酸电催化氧化 PdSn/C
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

本论文研究了碳载钯锡催化剂(PdSn/C)的制备及对甲酸的电催化氧化。用X-射线衍射(XRD),透射电子显微镜(TEM),能谱(EDS)和电化学比表面积(ESA)等方法对催化剂进行了表征。采用循环伏安法,线性扫描法,计时电流曲线法,测试了PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的活性和稳定性。采用乙二醇体系,甲酸作还原剂,微波辅助法制备的PdSn/C(a)催化剂对甲酸的电催化氧化,比用硼氢化钠作还原剂,常温下制备的PdSn/C(b)催化剂具有较高的催化活性和较好的稳定性。PdSn/C(a)催化剂,Pd粒子的粒径约为8nm。实验结果表明,Sn/C本身对甲酸没有明显的催化活性,但Sn的加入,能够使催化剂中的金属Pd更好地分散,能显著提高Pd/C催化剂对甲酸氧化的催化活性和稳定性。当PdSn原子比为3：1时,PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的性能最佳。研究了甲酸在PdSn/C催化剂电极上电氧化的动力学过程,结果表明甲酸在PdSn/C电极上的氧化是完全不可逆的动力学过程,同时确定了甲酸在PdSn/C电极上氧化的Tafel斜率、反应级数、扩散系数、传递系数和表观反应活化能等动力学参数。在不同温度下测试PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的性能,发现PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的活性随温度的升高而增大,电极电势在0.2～0.6 V其间,甲酸在PdSn/C电极上反应的表观活化能基本不变,当电极电势高于0.6 V,则表观活化能随电位的增加而增大,这说明电势较高时,甲酸在PdSn/C催化剂电极上的氧化对温度更敏感。

全文目录

摘要  9-10
Abstract  10-11
第1章绪论  11-27
  1.1 燃料电池的概述  11-15
    1.1.1 燃料电池的发展历史及研究现状  11-12
    1.1.2 燃料电池的特点  12-13
    1.1.3 燃料电池的分类  13-14
    1.1.4 燃料电池的结构和工作原理  14-15
  1.2 直接甲醇燃料电池的发展  15-17
    1.2.1 直接甲醇燃料电池研发的必要性  15-16
    1.2.2 直接甲醇燃料电池的结构和工作原理  16-17
    1.2.3 直接甲醇燃料电池目前存在的问题  17
  1.3 直接甲酸燃料电池的发展  17-25
    1.3.1 直接甲酸燃料电池研发的必要性  17-18
    1.3.2 直接甲酸燃料电池的结构和工作原理  18
    1.3.3 甲酸氧化机理的研究  18-19
    1.3.4 直接甲酸燃料电池阳极催化剂的研究进展  19-23
    1.3.5 影响阳极催化剂电催化活性的因素  23
    1.3.6 Pd基催化剂的制备方法  23-25
  1.4 本文主要研究方向和内容  25-27
    1.4.1 研究方向  25-26
    1.4.2 研究内容  26-27
第2章实验部分  27-32
  2.1 试剂与材料  27-28
  2.2 实验仪器  28
  2.3 催化剂的制备  28
    2.3.1 Pd/C催化剂的制备  28
    2.3.2 PdSn/C催化剂的制备  28
  2.4 工作电极的制备  28-29
    2.4.1 碳纸工作电极的制备  28
    2.4.2 玻碳工作电极的制备  28-29
  2.5 实验装置及电化学测试方法  29-31
    2.5.1 实验装置  29
    2.5.2 电化学测试  29-31
  2.6 催化剂表征  31-32
    2.6.1 X射线衍射谱  31
    2.6.2 透射电镜分析  31
    2.6.3 电化学比表面分析  31
    2.6.4 能谱分析  31
    2.6.5 热重分析  31-32
第3章结果与讨论  32-63
  3.1 不同方法制备的PdSn/C催化剂对甲酸的电氧化  32-38
    3.1.1 引言  32
    3.1.2 催化剂的制备方法  32-33
    3.1.3 两种方法制备的PdSn/C催化剂对甲酸的电催化氧化  33-38
  3.2 不同Pd:Sn的PdSn/C催化剂对甲酸的电催化氧化  38-63
    3.2.1 不同Pd:Sn原子比的PdSn/C催化剂的制备方法  38-39
    3.2.2 不同Pd:Sn原子比的PdSn/C催化剂的表征  39-50
    3.2.3 不同Pd:Sn原子比的PdSn/C催化剂的对甲酸的电催化氧化  50-53
    3.2.4 甲酸在PdSn/C催化剂电极上电催化氧化动力学参数的研究  53-55
    3.2.5 甲酸浓度对甲酸在PdSn/C催化剂电极上电催化氧化的影响  55-59
    3.2.6 温度对甲酸在PdSn/C催化剂电极上电催化氧化的影响  59-63
结论  63-64
参考文献  64-74
攻读硕士学位期间发表的学术论文  74-76
致谢  76

碳载PdSn催化剂对甲酸电催化氧化的研究

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