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Ti/TiO2-NTs/PbO2电极制备及其电催化降解DNT废水的研究

作　者: 郑海清
导　师: 张晋华
学　校: 南京理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 电催化氧化 TiO2纳米管阵列 DNT Ti/TiO2-NTs/PbO2电极
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 77次
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内容摘要


二硝基甲苯(DNT)是一种对人和生物有强烈致毒、致癌且含有诱导机体突变特性且易在生物体内积累的优先污染物。电催化氧化技术是一种高效、环境友好型的水处理工艺,它具有操作简单、氧化性强、易控制、处理效率高等优点,在生物难降解废水的处理中得到广泛应用。采用阳极氧化法和电沉积法成功制备了具有TiO2纳米管阵列结构的新型Ti/TiO2-NTs/PbO2电极。以DNT作为目标污染物,考察了Ti/TiO2-NTs/PbO2电极对有机污染物的电催化降解能力。实验结果表明,与传统Ti/PbO2电极相比,Ti/TiO2-NTs/PbO2电极的电催化活性更高,而且具有更长的电极寿命。在电催化氧化反应240 min时,Ti/TiO2-NTs/PbO2电极对DNT去除率为94.0%,要明显高于传统Ti/PbO2电极的75.0%。Ti/TiO2-NTs/PbO2电极的寿命约为传统Ti/PbO2电极的4倍。Ti/TiO2-NTs/PbO2电极具有较高的稳定性,在使用了150 h后,电极对DNT的降解效率没有明显的下降。实验中考察了电流密度、溶液pH、支持电解质、反应温度、极板间距、初始溶液浓度因素对电催化氧化降解DNT模拟废水的影响。研究结果表明,随着电流密度的增大,DNT去除率也随之增大。初始溶液为酸性时,DNT的整体去除效果要好于中性和碱性条件。投加NaCl作为支持电解质对DNT去除效果比投加Na2S04体系的效果更好。极板间距和反应温度对DNT去除效果影响并大。随着起始DNT浓度的增大,DNT的降解速率和最终的去除率都呈下降趋势。当向DNT溶液中添加NaHCO3作为羟基自由基淬灭剂时,反应240 min时DNT的去除率从95.9%下降到74.8%,羟基自由基的产生受到抑制,表明羟基自由基在电化学氧化降解DNT时起到的作用很大。电化学降解DNT的动力学研究表明,DNT降解反应符合一级动力学反应方程。考察Ti/TiO2-NTs/PbO2电极对DNT生产废水降解的效果,结果表明电化学催化氧化降解DNT生产废水的最佳工艺条件为：电流密度为30mA/cm2,进水pH值为3.0,氧化反应时间为240 min。在此条件下废水CODcr、DNT、色度相应的去除率分别为63.2%、86.9%、96.3%。经过电化学催化氧化预处理后,废水BOD5/COD比从0.04增大到0.32,DNT的废水可生化性得到显著提高。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-11
1 绪论  11-22
  1.1 DNT废水的特点  11-12
  1.2 DNT废水处理研究进展  12-17
    1.2.1 物理法  12-13
    1.2.2 化学法  13-16
    1.2.3 生物法  16-17
  1.3 电化学氧化技术在废水处理中的应用  17-21
    1.3.1 电化学氧化技术的研究概况  17-18
    1.3.2 电化学氧化机理  18-20
    1.3.3 DSA电极的概况  20-21
  1.4 课题研究主要意义和内容  21-22
2 二氧化钛纳米管阵列的制备、表征及形成机理研究  22-35
  2.1 引言  22-23
  2.2 实验材料  23-24
    2.2.1 实验仪器  23-24
    2.2.2 实验试剂  24
  2.3 实验方法  24-26
    2.3.1 纳米管阵列的制备  24-25
    2.3.2 纳米管阵列的表征  25-26
  2.4 实验结果与讨论  26-34
    2.4.1 乙二醇体系制备的纳米管阵列的形貌特征  26-28
    2.4.2 甘油体系制备的纳米管阵列的形貌特征  28-30
    2.4.3 二氧化钛纳米管晶型分析  30-32
    2.4.4 氧化钛纳米管阵列的形成机理探讨  32-34
  2.5 本章小结  34-35
3 Ti/TiO_2-NTs/PbO_2电极制备、表征及应用研究  35-47
  3.1 引言  35-36
  3.2 实验材料  36-37
    3.2.1 实验仪器  36-37
    3.2.2 实验试剂  37
  3.3 实验方法  37-40
    3.3.1 Ti/TiO_2-NTs/PbO_2电极制备  37-39
    3.3.2 Ti/PbO_2电极的制备  39
    3.3.3 电极表征  39-40
    3.3.4 水质分析方法  40
  3.4 实验结果与讨论  40-46
    3.4.1 电极的表面形貌  40
    3.4.2 电极的元素组成  40-41
    3.4.3 不同电极析氧电位比较  41-42
    3.4.4 不同电极寿命比较  42-43
    3.4.5 不同电极的电催化氧化性能比较  43-45
    3.4.6 Ti/TiO_2-NTs/PbO_2电极的稳定性  45-46
  3.5 本章小结  46-47
4 电化学氧化降解DNT模拟废水研究  47-63
  4.1 引言  47
  4.2 实验材料  47-48
    4.2.1 实验仪器  47
    4.2.2 实验试剂  47-48
  4.3 实验方法  48
  4.4 DNT模拟废水影响参数研究  48-57
    4.4.1 电流密度对DNT去除率的影响  48-49
    4.4.2 初始pH对DNT去除率的影响  49-51
    4.4.3 电解质对DNT去除率的影响  51-53
    4.4.4 反应温度对DNT去除率的影响  53-54
    4.4.5 极板间距对DNT去除率的影响  54-55
    4.4.6 初始浓度对DNT去除率的影响  55-57
  4.5 电化学氧化降解DNT机制的研究  57-61
    4.5.1 二氧化铅电极产生羟基自由基及臭氧的原理  57-58
    4.5.2 羟基自由基在电化学氧化中的作用  58-59
    4.5.3 DNT降解动力学研究  59-60
    4.5.4 电化学氧化降解DNT过程紫外谱图分析  60-61
  4.6 本章小结  61-63
5 电化学氧化预处理DNT生产废水研究  63-73
  5.1 引言  63
  5.2 实验材料及分析方法  63-64
    5.2.1 实验仪器  63
    5.2.2 实验试剂  63
    5.2.3 分析方法  63-64
  5.3 废水水质分析  64
  5.4 实验方法  64
  5.5 实验结果与讨论  64-72
    5.5.1 电流密度对DNT和COD_(cr)去除效果的影响  64-67
    5.5.2 溶液初始pH对DNT和COD_(cr)去除效果的影响  67-69
    5.5.3 氧化时间对DNT去除效果的影响  69-71
    5.5.4 电化学氧化降解DNT生产废水的紫外图谱分析  71
    5.5.5 废水可生化性分析  71-72
  5.6 本章小结  72-73
6 结论与建议  73-75
  6.1 结论  73-74
  6.2 建议  74-75
致谢  75-76
参考文献  76-88
附录  88

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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