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腐殖酸对纳米碳管吸附重金属的作用及机理

作　者: 田小利
导　师: 林道辉
学　校: 浙江大学
专　业: 环境科学
关键词: 纳米碳管催化剂腐殖酸吸附重金属离子
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

纳米碳管(CNTs)由于具有多方面的优良性质,而被广泛应用到各个领域,但也因此引起对其环境行为和生态效应的关注。吸附行为可以决定CNTs及共存污染物在水环境中的迁移、归宿、负载量、生物可利用性等,因而备受关注。市售CNTs往往残留有金属催化剂,这些杂质可能会溶出而影响CNTs的吸附行为。但当前,CNTs吸附重金属离子的机理被认为主要是重金属离子与CNTs表面含氧官能团间的相互作用,忽略了CNTs中残留催化剂的潜在影响。另外,环境中广泛存在的天然有机质(NOM)会与CNTs相互作用,并因此改变其物理化学性质和吸附行为。但当前对NOM影响CNTs吸附行为的研究不多,需要从NOM的负载量、性质等方面进一步解析其对CNTs吸附重金属离子的作用机制。本文率先研究了金属催化剂杂质及腐殖酸负载量和性质对CNTs吸附重金属离子的作用及机理,取得了一些有价值的研究成果：(1)首次研究了CNTs中残留金属催化剂对其吸附重金属离子的影响,发现残留的催化剂Mo和Co能释放到水溶液中,其中Mo主要以MoO42形态存在,能与Pb(Ⅱ)形成PbMoO4沉淀,沉淀量可达CNTs对Pb(Ⅱ)表观吸附容量的84%。(2)深入研究了腐殖酸对CNTs吸附Pb(Ⅱ)的影响及机理,发现腐殖酸能增加CNTs表面的含氧官能团和电负性,并因此增加其对Pb(Ⅱ)的吸附,且吸附量随腐殖酸负载量的增加而增加。腐殖酸改性前后CNTs主要通过化学作用吸附Pb(Ⅱ),具有不可逆性；但Ca2+能促进腐殖酸改性CNTs吸附的Pb(Ⅱ)脱附,脱附率约为50%,表明腐殖酸改性CNTs通过配体/离子交换作用吸附的Pb(Ⅱ)约占吸附容量的50%,另外50%的Pb(Ⅱ)主要通过化学络合作用与结合态腐殖酸中的极性官能团(主要是羧基)结合。(3)研究了腐殖酸对CNTs吸附Cd(Ⅱ)的作用规律,重点分析了腐殖酸和CNTs性质的影响,发现四种腐殖酸改性的三种CNTs对Cd(Ⅱ)的吸附容量是相应原始碳管的5.8-12.3倍,提高倍数随腐殖酸极性增大而增大,随CNTs管径增加而降低。

全文目录

致谢  7-8
摘要  8-9
ABSTRACT  9-11
目录  11-13
第一章纳米碳管吸附性能研究进展  13-24
  1 纳米材料的生产、使用和排放  13-15
  2 纳米碳管对污染物的吸附研究  15-22
    2.1 纳米碳管对天然有机质的吸附及影响因素  16-17
    2.2 纳米碳管对有机污染物的吸附  17-18
    2.3 纳米碳管对重金属离子的吸附及影响因素  18-22
  3 论文研究思路及内容  22-24
第二章纳米碳管中残留金属催化剂对其吸附Pb(Ⅱ)的作用及机理  24-39
  1 实验部分  24-28
    1.1 实验材料  24
    1.2 吸附剂的制备  24-25
    1.3 NaN_3对纳米碳管吸附Pb(Ⅱ)的影响  25
    1.4 吸附剂的表征  25-26
    1.5 纳米碳管中Mo和Co的溶出及其影响因素  26
    1.6 吸附实验  26-27
    1.7 X-射线吸收光谱分析  27-28
    1.8 Pb(Ⅱ)沉淀实验  28
  2 结果与讨论  28-38
    2.1 吸附剂的物理化学特征  28-31
    2.2 纳米碳管中Mo和Co的溶出及其影响因素  31-32
    2.3 吸附等温线  32
    2.4 SEM-EDS分析  32-34
    2.5 ICP-MS分析  34-36
    2.6 Pb(Ⅱ)的沉淀  36
    2.7 XAS分析  36-38
  3 小结  38-39
第三章腐殖酸对纳米碳管吸附Pb(Ⅱ)的作用及机理  39-54
  1 实验部分  39-42
    1.1 实验材料  39-40
    1.2 腐殖酸改性纳米碳管的制备  40
    1.3 吸附剂的表征  40
    1.4 Pb(Ⅱ)的等温吸附实验  40-41
    1.5 pH对纳米碳管吸附Pb(Ⅱ)的影响  41
    1.6 纳米碳管吸附Pb(Ⅱ)后的脱附及Ca~(2+)的影响  41-42
    1.7 溶解态腐殖酸与Pb(Ⅱ)相互作用实验  42
    1.8 XAS分析  42
  2 结果与讨论  42-53
    2.1 吸附剂的物理化学特征  42-46
    2.2 吸附剂对Pb(Ⅱ)的吸附等温线  46-48
    2.3 pH对纳米碳管吸附Pb(Ⅱ)的影响  48-49
    2.4 脱附及Ca~(2+)的影响  49
    2.6 SEM-EDS分析  49-51
    2.7 XAS分析  51-52
    2.8 溶解态腐殖酸与Pb(Ⅱ)之间的相互作用  52-53
  3 小结  53-54
第四章腐殖酸性质对纳米碳管吸附Cd(Ⅱ)的作用及机理  54-69
  1 实验部分  54-58
    1.1 实验材料  54-55
    1.2 腐殖酸改性纳米碳管的制备  55
    1.3 吸附剂的表征  55
    1.4 Cd(Ⅱ)的等温吸附实验  55-57
    1.5 溶解态腐殖酸对纳米碳管吸附Cd(Ⅱ)的影响  57
    1.6 吸附数据的拟合  57-58
  2 结果与讨论  58-68
    2.1 结合态腐殖酸对纳米碳管物理化学性质的影响  58-62
    2.2 原始纳米碳管对Cd(Ⅱ)的吸附  62-64
    2.3 腐殖酸样品对Cd(Ⅱ)的吸附  64-65
    2.4 结合态腐殖酸对纳米碳管吸附Cd(Ⅱ)的促进作用  65-66
    2.5 溶解态腐殖酸对纳米碳管吸附Cd(Ⅱ)的影响  66-68
  3 小结  68-69
第五章研究结论、创新点与展望  69-72
  1 研究结论  69-70
    1.1 纳米碳管中残留金属催化剂对其吸附Pb(Ⅱ)的作用及机理  69
    1.2 腐殖酸对纳米碳管吸附Pb(Ⅱ)的作用及机理  69-70
    1.3 腐殖酸性质对纳米碳管吸附Cd(Ⅱ)的作用及机理  70
  2 创新点  70
  3 展望  70-72
参考文献  72-79
简历及攻读硕士学位期间的科研成果  79

腐殖酸对纳米碳管吸附重金属的作用及机理

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