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微氧条件下密闭电石炉尾气中COS气体吸附净化研究

作　者: 任晓光
导　师: 李子燕
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 密闭电石炉尾气 羰基硫 改性活性炭 吸附净化
分类号: X781
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


本文重点研究了碱负载改性活性炭和过渡金属酞菁化合物改性活性炭吸附净化密闭电石炉尾气中羰基硫气体(COS)的性能和机理。本文筛选了制备吸附剂所用的载体以及活性组分。在活性组分确定的前提下对吸附剂净化脱除COS气体进行单因素考察实验,研究吸附剂的净化性能。并借助N2-BET、SEM-EDS、XPS和TPD等表征测试技术分析探讨实验机理。实验研究选用工业活性炭(AC4)为实验用载体、KOH为活性组分,对比前期研究结果,KOH改性活性炭能有效净化脱除密闭电石炉尾气中COS气体达到吸附穿透点(C/Co=10%)时的穿透吸附容量达到13.694mg·g-1。通过KOH改性活性炭吸附净化脱除COS气体实验研究表明：10%(w%)的KOH浸渍液为最佳制备浓度；KOH改性活性炭在U形管反应器中,反应温度为60℃、氧含量为1.0%的条件下对COS气体的净化脱除效果达到最好。结合SEM-EDS表征分析表明：经10%KOH浸渍改性活性炭在制备过程中引起孔结构的变化以及碱性活性物质的负载增强了对COS的净化效果,借助XPS表征技术,表明COS气体在改性活性炭上主要发生的是催化氧化的化学反应,生成硫单质和硫酸盐化合物。过渡金属酞菁化合物改性活性炭吸附净化COS气体研究结果表明,Cu/CoSPc/KOH改性活性炭为制备净化脱除COS的优选方案,当KOH浸渍液浓度一定时, Cu2+的浓度为0.1mol·L-1、CoSPc/KOH配比100mg·g-1、干燥温度110℃、焙烧温度350℃为最佳制备条件；吸附反应阶段较适宜的体积空速为1252h-1、氧体积分数1.0%、吸附温度为60℃。且对比KOH改性活性炭,Cu/CoSPc/KOH改性活性炭净化COS达到吸附穿透点的有效时间提高了2.5倍。XPS表征分析测试结果表明：Cu/CoSPc/KOH改性活性炭体系中可能有利于形成多种价态的Cu从而更加有利于COS气体在Cu/CoSPc/KOH改性活性炭上发生了化学反应生成CuS等化合物,从而提高净化脱除效率。TPD研究表明：实验中使用的KOH改性活性炭和Cu/CoSPc/KOH改性活性炭表面均有两类活性中心,KOH浓度的高低及是否加入过渡金属化合物对第一类活性中心脱附活化能影响不大,随着KOH含量的增加及过渡金属化合物的引进促使第二类活性中心的峰顶温度向高温方向移动,活性中心数目增加。可以推断KOH、CoSPc和Cu2+等活性组分的引入对改性活性炭第二类活性中心产生了重要影响,同时也改变改性活性炭表面活性中心的分布,提高改性活性炭活性中心的数目和强度,使其对净化脱除COS效果显著提高。通过云维集团电石分厂现场实验,分析测定了密闭电石炉尾气中的各种气体成分和浓度,验证了两种改性活性炭对密闭电石炉尾气中COS气体的吸附性能；10%KOH改性活性炭和Cu/CoSPc/KOH改性活性炭均能较好的吸附净化密闭电石炉尾气中COS气体,达到吸附穿透点时间分别为280min和630min,具有较好的应用前景,二者改性活性炭在工程应用方面可以优势互补。

全文目录


摘要  3-5Abstract  5-9第一章 绪论  9-12  1.1 研究的背景及意义  9  1.2 主要研究内容  9-12第二章 文献综述  12-23  2.1 密闭电石炉尾气  12-14    2.1.1 密闭电石炉尾气的产生与组成  12-13    2.1.2 密闭电石炉尾气的除尘技术  13-14    2.1.3 密闭电石炉尾气的综合利用趋势  14  2.2 羰基硫气体脱除  14-18    2.2.1 羰基硫物理性质  14-15    2.2.2 羰基硫化学性质  15    2.2.3 羰基硫气体脱除方法  15-18  2.3 气固相反应理论  18-22    2.3.1 气固相反应概述  18-19    2.3.2 论文考察的载体和负载组分的基本性质  19-22  2.4 研究创新点  22  2.5 本章小结  22-23第三章 实验方法及分析  23-32  3.1 吸附剂的制备  23-25    3.1.1 吸附剂制备实验装置及药品  23    3.1.2 吸附剂制备方法的选择  23-24    3.1.3 吸附剂的制备  24-25  3.2 吸附剂吸附穿透实验  25-27    3.2.1 实验装置  25    3.2.2 实验条件及流程  25-26    3.2.3 实验方法  26-27    3.2.4 穿透吸附容量计算  27  3.3 吸附剂表征分析  27-31    3.3.1 N_2物理吸附表征(N_2-BET)  27-28    3.3.2 扫描电镜表征(SEM)和能量色散谱仪表征(EDS)  28    3.3.3 X射线光电子能谱表征(XPS)  28-29    3.3.4 TPD分析技术  29-31  3.4 本章小结  31-32第四章 碱负载改性活性炭吸附剂实验结果与分析  32-65  4.1 吸附剂载体的筛选  32-33    4.1.1 实验选用载体  32-33    4.1.2 载体筛选实验  33  4.2 吸附剂活性组分筛选实验  33-34  4.3 KOH改性活性炭吸附穿透实验  34-38    4.3.1 KOH浸渍浓度的影响  35    4.3.2 反应温度的影响  35-36    4.3.3 氧含量的影响  36-37    4.3.4 反应器的影响  37-38  4.4 KOH改性活性炭吸附剂的表征  38-64    4.4.1 KOH改性活性炭的N_2吸附-脱附和孔径分布  38-40    4.4.2 扫描电镜分析  40-55    4.4.3 X射线光电子能谱(XPS)  55-57    4.4.4 CO_2-TPD分析  57-64  4.5 本章小结  64-65第五章 过渡金属酞菁化合物吸附剂实验结果与分析  65-92  5.1 CU(NO3_)_2/COSPC/KOH改性活性炭吸附剂单因素实验  65-72    5.1.1 CU(NO_3)_2/COSPC/KOH改性活性炭吸附剂制备工艺实验  66-70    5.1.2 CU/COSPC/KOH改性活性炭反应条件因素实验  70-72  5.2 CU/COSPC/KOH改性活性炭吸附剂的表征测试分析  72-90    5.2.1 AC_(CU)/COSPC/KOH吸附剂剂的N_2吸附-脱附等温线和孔径分布  72-74    5.2.2 AC_(Cu)/CoSPc/KOH新鲜样品扫描电镜(SEM)和能量色散谱仪(EDS)表征  74-83    5.2.3 Cu/CoSPc/KOH改性活性炭的X射线光电子能谱(XPS)测试分析  83-87    5.2.4 CO_2-TPD分析  87-90  5.3 本章小结  90-92第六章 云维电石分厂现场实验  92-96  6.1 概述  92  6.2 现场实验数据  92-95    6.2.1 密闭电石炉尾气成分分析  92-94    6.2.2 改性活性炭吸附性能的比较  94-95  6.3 本章小结  95-96第七章 结论和建议  96-98  7.1 结论  96-97  7.2 后续研究展望及建议  97-98致谢  98-99参考文献  99-104附录A 攻读硕士期间发表的论文  104附录B 攻读硕士期间参与的科研项目  104-105附录C 云维电石分厂现场检验报告  105

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 化学工业废物处理与综合利用 > 无机化学工业
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