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A_2BO_4型复合氧化物对柴油机尾气PM-NO_x同时催化去除的研究

作　者: 袁秀兰
导　师: 马智
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: NO 柴油机炭烟 同时催化去除 吸附性能 A2BO4复合氧化物
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


柴油机作为汽车动力之一已经被广泛应用,而由此引起的尾气排放问题也日益严重。稀薄燃烧型柴油机解决了CO和CH化合物的排放,其尾气主要的污染成分是碳颗粒和NOx。由于两者的生成条件不同,采用单一的机内净化无法达到日益严峻的排放法规的要求。而传统的后处理需要若干种方法共同使用才能同时去除碳颗粒和NOx,繁琐、复杂。因此,同时催化净化柴油机排放的碳颗粒和NOx成为该领域的热门话题。论文主要进行了以下的工作:采用柠檬酸络合法制备了L（aSr）BO4（B=Mn、Fe、Co、Ni、Cu）、La2-xSrxCuO4（x=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、）、La2Cu1-xFexO4（x=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5）以及La2Cu0.8B0.2O4（B=Mn、Fe、Ni）等A2BO4型复合氧化物催化剂。采用XRD、TG-DTA、XPS、H2-TPR和NO-TPD等手段对相关样品进行表征,并利用程序升温技术对催化剂活性进行评价。研究发现:A2BO4复合氧化物具有较高的PM-NOx同时催化去除的活性,对La2CuO4进行A、B位分别取代发现,A位Sr取代不利PM-NOx的同时催化去除,而B位Fe取代则提高了催化剂的活性。对比H2-TPR数据和活性评价数据发现,A2BO4复合氧化物上氧的活动能力影响了PM-NOx同时催化去除的活性。以La2CuO4样品为例,在对La2CuO4的B位Fe取代后发现:氧的活动能力强的催化剂活性评价NO的转化率相对差些,而A位取代得到的结果相反。碳颗粒起燃生成CO的温度只有跟CO与NO还原反应起燃温度越接近,催化剂的PM-NOx同时催化去除的活性越高,否则,不能达到同时去除两者的目的。在PM-NOx同时催化去除中反应中,从XPS数据来看,La2Cu（1-x）FexO4催化剂上晶格氧活动能力越强,NO的转化率越大,而且从NO-TPD数据也发现NO的吸附量随着晶格氧（Ol）量的增大而增大。同时NO的吸附量越大,NO-TPD第二脱附峰顶温度越低,NO转化率也越大。表明,晶格氧的活动能力越强,催化剂同时催化去除PM-NOx活性越高。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第一章 绪论  9-23
  1.1 引言  9
  1.2 柴油机尾气微粒（PM）和NOx 的生成及危害  9-13
    1.2.1 微粒（PM）的生成及危害  10-11
      1.2.1.1 微粒（PM）的组成  10
      1.2.1.2 微粒（PM）的生成  10-11
      1.2.1.3 微粒（PM）的危害  11
    1.2.2 NOx 的形成及危害  11-13
      1.2.2.1 NOx 的生成  12
      1.2.2.2 NOx 的危害  12-13
  1.3 柴油机尾气污染物微粒（PM）和NOx 的机外消除  13-18
    1.3.1 微粒（PM）的机外净化  13
    1.3.2 NOx 的机外净化  13-16
      1.3.2.1 直接分解  14
      1.3.2.2 选择还原(SCR)  14-15
      1.3.2.3 储存还原  15-16
    1.3.3 PM-NOx 同时去除技术  16-18
      1.3.3.1 四效催化转化器与微粒捕集器联用技术  16-17
      1.3.3.2 PM-NOx 的同时催化去除技术  17-18
  1.4 PM-NOx 同时催化去除催化剂种类及发展概况  18-21
    1.4.1 金属氧化物催化剂  18-19
    1.4.2 钙钛矿型复合氧化物催化剂  19-20
    1.4.3 A_2B0_4 复合氧化物催化剂  20-21
  1.5 本论文主要研究内容  21-23
第二章 实验部分  23-33
  2.1 实验原料与仪器  23-24
    2.1.1 实验原料  23-24
    2.1.2 实验仪器  24
  2.2 催化剂的制备  24-26
    2.2.1 催化剂活性组分的制备  24-25
    2.2.2 载体的处理及负载活性组分  25-26
  2.3 催化反应装置和检测装置  26-30
    2.3.1 催化反应装置及评价条件  26-27
    2.3.2 实验结果的检测装置  27-30
  2.4 其它数据的测定  30-32
    2.4.1 X 射线衍射仪(XRD)  30
    2.4.2 热重(TG)和差热(DTA)  30
    2.4.3 X 射线光电子能谱分析（XPS）  30-31
    2.4.4 H_2-TPR  31
    2.4.5 NO(0_2)-TPD  31-32
  2.5 本章小结  32-33
第三章 复合氧化物结构和催化性能研究  33-46
  3.1 催化剂的XRD 分析结果  33-37
    3.1.1 LA_2B0_4 催化剂的XRD 分析结果  33-34
    3.1.2 其它系列催化剂XRD 分析结果  34-36
    3.1.3 复合氧化物催化剂XRD 分析结果小结  36-37
  3.2 催化剂的活性评价结果  37-45
    3.2.1 LA_2B0_4 的活性评价结果  38-39
    3.2.2 LaSrB0_4 的活性评价结果  39-40
    3.2.3 La_(2-x)Sr_xCu0_4 的活性评价结果  40-42
    3.2.4 La_2Cu_(0.8)B_(0.2)0_4 的活性评价结果  42-43
    3.2.5 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4 的活性评价结果  43-44
    3.2.6 催化剂活性评价小结  44-45
  3.3 本章小结  45-46
第四章 影响催化剂样品同时脱碳脱硝的因素分析  46-62
  4.1 A_2B0_4 复合氧化物H_2-TPR 结果  46-50
    4.1.1 La_2SrB0_4（B=Mn、Fe、Co、Ni）的H_2-TPR 结果  46-47
    4.1.2 La_(2-x)Sr_xCu0_4（x=0、0.1、0.2、0.3）的H_2-TPR 结果  47-48
    4.1.3 La_2Cu_(0.8)B_(0.2)0_4(B=Mn、Fe、Ni)的H_2-TPR 结果  48
    4.1.4 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4(x=0.1、0.2、0.3)的H_2-TPR 结果  48-50
    4.1.5 A_2B0_4 系列催化剂H_2-TPR 结果小结  50
  4.2 A_2B0_4 型复合氧化物H_2-TPR 活性与催化活性的关系  50-54
    4.2.1 LaSrB0_4（B=Mn、Fe、Co、Ni）的氧化还原性能分析  50-51
    4.2.2 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4（x=0.1、0.2、0.3）的氧化还原性能分析  51-52
    4.2.3 La_(2-x)Sr_xCu0_4（x=0.1、0.2、0.3）的氧化还原性能分析  52-53
    4.2.4 A_2B0_4 复合氧化物H_2-TPR 分析小结  53-54
  4.3 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4(x=0.1、0.2、0.3)的O1s 的XPS 结果与分析  54-56
    4.3.1 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4(x=0.1、0.2、0.3)的O1s 的XPS 结果  54-55
    4.3.2 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4(x=0.1、0.2、0.3)的O1s 的XPS 分析  55-56
  4.4 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4 吸附性能研究结果与分析  56-60
    4.4.1 催化剂吸附性能表征结果  56-58
      4.4.1.1 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4（x=0.1、0.2、0.3）的NO-TPD 结果  56-57
      4.4.1.2 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4（x=0.1、0.2、0.3）的0_2-TPD 结果  57-58
    4.4.2 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4（x=0.1、0.2、0.3）吸附性能讨论  58-60
    4.4.3 La_2Cu_(1-x)Fe_x0_4（x=0.1、0.2、0.3）吸附性能小结  60
  4.5 本章小结  60-62
第五章 PM-NOx 同时催化去除反应特点研究  62-73
  5.1 不同碳源的研究  62-65
    5.1.2 printex-U 型炭黑TG—DTA 实验结果及分析  62-63
    5.1.3 不同碳源燃烧活性及分析  63-65
  5.2 NO、0_2 对催化反应的影响及分析  65-68
    5.2.1 0_2 浓度对催化反应的影响  65-67
    5.2.2 NO 对碳燃烧反应的影响  67-68
  5.3 载体的影响  68-71
    5.3.1 LA_2B0_4（B=Mn、Fe、Co、Ni、Cu）体系负载在堇青石上  68-70
    5.3.2 负载不同载体后催化剂活性  70-71
    5.3.3 负载对催化剂活性影响小结  71
  5.4 本章小结  71-73
第六章 全文总结  73-75
参考文献  75-80
致谢  80

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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