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Fe（Ⅲ）EDTA催化还原中活性炭改性的研究

作　者: 杨林
导　师: 龙湘犁
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 活性炭 Fe(Ⅲ)EDTA 改性 NO 催化还原
分类号: TQ424.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

Fe(Ⅱ)EDTA溶液具有很好的NO脱除活性,但是易被废气中的O2氧化为Fe(Ⅲ)EDTA,从而失去络合NO的亲和力。采用Na2S03为还原剂,活性炭为催化剂,可以有效地实现吸收液的再生。对活性炭进行改性处理,进一步提高其再生效果,可以使吸收液长时间保持很高的NO脱除效果。本文采用KOH和NH3·H20溶液对椰壳活性炭进行了改性研究,并在搅拌釜中考察了各种改性条件对活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA过程的影响,实验结果表明KOH和NH3·H20改性活性炭比原炭具有更佳的Fe(Ⅲ)EDTA催化还原效果。实验总结出了最优的改性参数：使用KOH溶液改性时,KOH溶液的最佳浓度为6.0mol/L,最佳的浸泡时间为9h,管式炉中的最佳活化温度为700℃,最佳活化时间为4h；使用NH3·H20改性活性炭时,最佳的NH3·H20浓度为9.0mol/L, NH3·H2O浸泡时间以11h最好,管式炉中的活化温度以700℃为宜,活化时间以4h最好。通过FTIR表征,结果发现经KOH和NH3·H20改性的活性炭其红外图谱上并无新峰出现,表明改性过程中没有产生新的官能团,但其峰的强弱存在明显区别,改性活性炭的酚羟基、羧基等酸性官能团的峰明显弱于原炭,说明改性后活性炭表面的酸性官能团数量减少了。通过Boehm滴定、BET分析以及等电点质量滴定,结果表明使用KOH和NH3·H2O改性活性炭同时改变了活性炭的表面化学性质和物理结构,其中物理结构方面,比表面积和孔容有所下降,N2吸附量有所降低,但其对活性炭催化性能不起主要影响；在化学性质方面,经KOH和NH3·H20改性后,活性炭表面的酸性官能团数量大量减少,碱性官能团的数量明显增多,活性炭的碱性得到显著增强,从而增强活性炭对Fe(Ⅲ)EDTA的催化还原效果,并在催化过程中起主要作用。在搅拌釜对比了KOH和NH3·H20改性活性炭的Fe(Ⅲ)EDTA催化还原效果,结果发现两者的催化性能差不多,区别在于KOH改性活性炭表面的酸性官能团更少,而NH3·H20改性活性炭表面的含氮官能团更多。最后在固定床反应器中进行了吸收-再生耦合连续脱硝实验,结果表明经KOH和NH3·H20改性的活性炭比原炭具有更好的Fe(Ⅱ)EDTA再生效果,能使吸收液长时间保持很高的NO脱除率。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章引言  10-12
  1.1 课题的研究背景  10
  1.2 本论文的研究工作  10-12
第2章文献综述  12-24
  2.1 NOx的来源及危害  12
  2.2 NOx控制技术概述  12
  2.3 干法脱硝技术  12-14
    2.3.1 选择性催化还原法  12-13
    2.3.2 选择性非催化还原法  13
    2.3.3 SNCR/SCR联合工艺  13-14
    2.3.4 等离子体法  14
    2.3.5 吸附法  14
  2.4 湿法脱硝技术  14-18
    2.4.1 直接吸收法  14-15
    2.4.2 氧化吸收法  15
    2.4.3 还原吸收法  15
    2.4.4 络合吸收法  15-18
  2.5 活性炭  18-24
    2.5.1 活性炭的结构和性质  19-20
    2.5.2 活性炭的改性方法  20-24
第3章实验方法及数据处理  24-32
  3.1 实验原料与实验仪器  24
  3.2 Fe(Ⅲ)EDTA溶液的配制  24-25
  3.3 改性活性炭的制备  25
    3.3.1 改性前活性炭的预处理  25
    3.3.2 氢氧化钾改性活性炭的制备  25
    3.3.3 氨水改性活性炭的制备  25
  3.4 反应装置及操作  25-27
    3.4.1 间歇搅拌反应器  25-26
    3.4.2 固定床吸收-再生耦合实验装置  26-27
  3.5 分析测试方法  27-32
    3.5.1 Fe(Ⅱ)浓度的测定方法  27-28
    3.5.2 总铁浓度的测定方法  28-29
    3.5.3 傅里叶变换红外光谱(FTIR)和气体检测方法  29-30
    3.5.4 比表面积和孔径分析  30
    3.5.5 活性炭零电荷点质量滴定及表面酸碱官能团的Boehm滴定方法  30-32
第4章 KOH改性活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA的研究  32-48
  4.1 改性对活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA溶液的影响  32-35
    4.1.1 溶液浓度对活性炭催化性能的影响  32-33
    4.1.2 浸泡时间对活性炭催化性能的影响  33
    4.1.3 活化温度对活性炭催化性能的影响  33-34
    4.1.4 活化时间对活性炭催化性能的影响  34-35
  4.2 活性炭的表征分析  35-45
    4.2.1 活性炭表面官能团的红外表征  35-36
    4.2.2 改性前后活性炭表面官能团的Boehm滴定、等电点质量滴定和BET表征分析  36-38
    4.2.3 不同改性条件下活性炭表面官能团的Boehm滴定、等电点质量滴定和BET表征分析  38-45
  4.3 固定床同时脱硫脱硝连续实验的研究  45-47
  4.4 本章小结  47-48
第5章氨水改性活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA的研究  48-64
  5.1 改性条件对活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA溶液的影响  48-51
    5.1.1 溶液浓度对活性炭催化性能的影响  48-49
    5.1.2 浸泡时间对活性炭催化性能的影响  49
    5.1.3 活化温度对活性炭催化性能的影响  49-50
    5.1.4 活化时间对活性炭催化性能的影响  50-51
  5.2 活性炭的表征分析  51-61
    5.2.1 活性炭表面官能团的红外表征  51-52
    5.2.2 改性前后活性炭表面官能团的Boehm滴定、等电点质量滴定和BET表征分析  52-54
    5.2.3 不同改性条件下活性炭表面官能团的Boehm滴定、等电点质量滴定和BET表征分析  54-61
  5.3 KOH溶液和NH_3·H_2O溶液改性活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA的效果对比  61
  5.4 固定床同时脱硫脱硝连续实验的研究  61-63
  5.5 本章小结  63-64
第6章结论  64-65
参考文献  65-70
致谢  70

Fe（Ⅲ）EDTA催化还原中活性炭改性的研究

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