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铁催化还原氮氧化物的实验研究

作 者: 成豪
导 师: 苏亚欣
学 校: 东华大学
专 业: 热能工程
关键词: 氮氧化物 NO  实验研究 催化还原 反应氛围
分类号: X701
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要


NO是煤燃烧过程中产生的主要污染气体之一,对人类健康和环境有严重的危害,因此研究NO的有效控制技术具有重要的学术价值和现实的工程实践参考价值。作者提出了一种基于直接催化脱除NO气体的有效方法,并进行了详细的实验研究和机理分析。首先概述了当前脱硝技术的研究进展,并着重介绍了再燃和选择性催化还原两种代表性的脱硝技术,同时指出了它们存在的问题和当前研究热点,前人在铁及其氧化物在NO脱除方面的研究工作做了讨论。在此基础上,提出了本课题的研究目的和研究方法。本文采用了铁丝卷作为催化脱除NO的铁样品。实验在一个陶瓷管反应器中以氮气为基础的NO体积浓度在0.05%-0.1%的模拟烟气进行。陶瓷管内径2.5cm,由程序控温的电加热炉加热。加热段长度为30cm,烟气流量为1.5L/min。在实验中,使用了几组不同长、宽尺寸的铁丝卷,铁丝卷网孔的大小为6mm×6mm,铁丝直径0.5mm。铁丝网首先卷成直径略小于陶瓷管内径的卷,然后水平放在加热段的中央。实验温度为300℃~1200℃。对CO,CO2和O2等不同气体对铁脱硝效果的影响特性进行了测试。出口烟气的变化通过一个在线气体分析仪(型号:ECOM-J2KN,德国产)监测。铁样品实验前后的表面微观结构和组分的变化通过XRD和扫面电镜进行了分析。本文研究结果得出的主要结论如下:(1)通过在惰性氛围中铁催化还原NO的实验研究,表明铁对NO有很好的催化还原效果,并确定在实验条件下由长×宽=160mm×80mm的铁丝网卷成的铁丝卷对NO的催化还原效果最佳,680℃以上时NO脱除效率可达95%。(2)通过在还原性氛围中铁催化还原NO的实验研究,表明CO能够很好的促进铁对NO的催化还原。在1000ppm氛围中,600℃时铁对NO的催化还原效率可达到95%,相比惰性氛围,温度下降了180℃;同时表明CO浓度越高,对铁催还还原NO效果越好。(3)通过在氧化性氛围中铁催化还原NO的实验研究,表明02能够强烈的抑制铁对NO的催化还原,氧气浓度越高这种抑制作用越强烈。1050℃时,惰性氛围中铁对NO的脱除效率高达99%,氧气浓度为0.5%时铁对NO的脱除效率为90%,氧气浓度为1%时铁对NO的脱除效率为80%,氧气浓度为2%铁对NO的脱除效率降至60%,氧气浓度为4%时NO脱除效率更是降至35%。(4)通过在CO2氛围中铁催化还原NO的实验研究,发现CO2对铁催化还原NO有一定的抑制作用,但温度高于700℃时,CO2的抑制作用已经不明显。(5)在模拟烟气(16.8%CO2,1%-2%O2,0.05%NO)条件下,铁丝卷在一定温度时,脱除NO的效率可超过90%。结果表明,在CO浓度为4%、O2浓度为1%时,铁对NO的催化还原效果最佳,650℃C时NO脱除效率可达90%以上。最后,本文通过扫描电镜(SEM)技术和X衍射(XRD)技术研究反应后铁样品的表面微观形态和组分变化。测试结果表明,在惰性和还原性气氛中,铁样品表面多孔、蓬松的结构,有助于铁对NO的吸附,使NO能够渗入铁样品内层,促进铁对NO的脱除;相反,在氧化性和模拟烟气氛围中,铁样品表面致密、光滑的表面结构则不利于铁对NO的催化还原。XRD测试结果表明,在惰性、氧化性和模拟烟气氛围中铁均被氧化为Fe+2Fe2+3O4、Fe2O3,而在还原性气氛中铁被氧化成FeO,CO2氛围中铁被氧化为FeO.Fe+2Fe2+3O4、Fe2O3。

全文目录


摘要  5-7
ABSTRACT  7-11
第—章 绪论  11-29
  1.1 研究背景  11-13
  1.2 NO_x污染及其危害  13-15
  1.3 NO_x控制技术  15-26
    1.3.1 燃烧控制脱硝技术和烟气脱硝技术  15-20
    1.3.2 催化还原氮氧化物技术  20-26
  1.4 本课题的研究意义  26-27
  1.5 本课题的研究内容  27-28
  1.6 本章小结  28-29
第二章 Fe在不同氛围下对NO催化还原特性的实验研究  29-72
  2.1 实验系统  29-31
  2.2 实验方法  31-33
    2.2.1 铁样品的选择  31-32
    2.2.2 实验过程  32-33
  2.3 Fe催化还原NO实验结果分析与讨论  33-71
    2.3.1 不同温度时铁丝卷对NO的催化还原效果  34-35
    2.3.2 铁丝卷尺寸对NO催化还原效果的影响  35-41
    2.3.3 不同进口NO浓度对Fe催化还原NO影响的实验研究  41-42
    2.3.4 铁在还原性气氛下对NO催化还原特性的研究  42-50
    2.3.5 铁在氧化性气氛下对NO催化还原特性的研究  50-56
    2.3.6 铁在CO_2气氛下对NO催化还原特性的研究  56-62
    2.3.7 铁在模拟烟气气氛中对NO催化还原特性的研究  62-71
  2.4 本章小结  71-72
第三章 铁与NO反应机理的讨论  72-90
  3.1 SEM和XRD技术  72-73
  3.2 实验样品反应前后表面形态和化学成分变化的研究  73-89
    3.2.1 惰性氛围下铁样品反应前后表面形态和化学成分的研究  74-77
    3.2.2 还原性氛围下铁样品反应前后表面形态和化学成分的研究  77-80
    3.2.3 氧化性氛围下铁样品反应前后表面形态和化学成分的研究  80-84
    3.2.4 二氧化碳氛围下铁样品反应前后表面形态和化学成分的研究  84-86
    3.2.5 模拟烟气氛围下铁样品反应前后表面形态和化学成分的研究  86-89
  3.3 本章结论  89-90
第四章 全文总结与展望  90-94
  4.1 全文总结  90-92
  4.2 论文后续工作与展望  92-94
参考文献  94-98
硕士期间发表论文  98-99
致谢  99

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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