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氧化—温控相分离离子液体的合成及其在汽油H2O2氧化脱硫中的应用研究

作　者: 王盈盈
导　师: 解从霞
学　校: 青岛科技大学
专　业: 无机化学
关键词: 氧化-温控离子液体 H2O2 氧化脱硫 催化
分类号: TE624.55
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


本文利用离子液体的结构可设计性,合成了新型氧化-温控离子液体,并用于催化汽油H2O2氧化脱硫反应,以期实现反应-分离一体化和催化剂的循环利用。以咪唑、环氧乙烷、氯代正丁烷、磷钨酸为原料合成了13种咪唑类氧化-温控离子液体,并用FT-IR、1H NMR和TG表征了其结构和热稳定性。考察了离子液体的极性及该类离子液体在DMF/正辛烷、DMF/正庚烷两相体系中的温控性能；探讨了聚合度、离子液体浓度、NaHSO4溶液浓度、有机添加物(正辛烷,甲苯,DMF等)对离子液体水相浊点的影响。以十八胺、环氧乙烷、氯代烷烃、磷钨酸为原料合成了22种十八胺类氧化-温控离子液体,并用FT-IR、1H NMR和TG表征了其结构和热稳定性。考察了离子液体的极性及其水相浊点随聚合度的变化；发现该类离子液体均在甲苯/正辛烷中有良好的温控性能,并且该温控性能与聚合度n、V(甲苯)：V(正辛烷)及m(离子液体)：m(甲苯)均有关。将咪唑类氧化-温控离子液体用于催化汽油H2O2氧化脱硫反应。通过优化各工艺条件,得到较佳工艺为：n=17离子液体,T=60℃,n(H2O2):n(S)=10:1, n(S):n(离子液体)=4：1,t=4h；DMF萃取(剂油比1：1,40℃搅拌5min,静置10min)1次,脱硫率达83.04%；萃取3次,脱硫率达98.96%。离子液体重复使用10次后,脱硫率仍为76.13%(DMF萃取1次),经FT-IR表征离子液体结构未发生变化。将十八胺类氧化-温控离子液体用于催化汽油H2O2氧化脱硫反应。考察聚合度对反应的影响,筛选出n=96(C4)的离子液体脱硫效果较佳。通过正交实验优化各工艺条件,得到较佳工艺为：V(甲苯)：V(正辛烷)=1：1.5,m(离子液体)：m(甲苯)=1.891,T=50℃, n(H2O2):n(S)=10:1, t=90min; DMF萃取(剂油比2.5：1,40℃搅拌5min,静置10min)1次时,脱硫率达到93.47%；DMF萃取3次,脱硫率达到99.58%。离子液体循环使用10次后,脱硫率仍为76.14%(DMF萃取1次),经FT-IR和1H NMR表征发现离子液体结构未发生任何变化。本文合成的氧化-温控型离子液体用于催化汽油H2O2氧化脱硫反应,实现了反应体系的“高温均相反应,低温两相分离”,为催化氧化提供了一条新途径,且离子液体循环使用效果较佳。

全文目录


摘要  3-5
ABSTRACT  5-11
前言  11-13
1 文献综述  13-23
  1.1 汽油深度脱硫技术的研究进展  13-15
    1.1.1 加氢脱硫技术  13-14
    1.1.2 非加氢脱硫技术  14-15
      1.1.2.1 吸附脱硫技术  14
      1.1.2.2 生物脱硫  14
      1.1.2.3 溶剂萃取法脱硫  14
      1.1.2.4 氧化脱硫  14-15
      1.1.2.5 其他非加氢脱硫方法  15
  1.2 离子液体的研究现状  15-18
    1.2.1 离子液体的发展  15-16
    1.2.2 离子液体的分类及其制备  16-17
      1.2.2.1 离子液体的分类  16
      1.2.2.2 离子液体的制备  16-17
    1.2.3 离子液体的性质及其应用研究现状  17-18
      1.2.3.1 离子液体的性质  17
      1.2.3.2 离子液体的应用研究现状  17-18
  1.3 非水液/液两相催化的研究现状  18-21
    1.3.1 温控相分离催化的提出及特点  18-19
    1.3.2 温控非水液/液两相催化体系的分类  19-20
      1.3.2.1 氟两相催化  19-20
      1.3.2.2 有机液/液两相催化  20
    1.3.3 温控离子液体及其应用  20-21
  1.4 选题背景及意义  21-23
2 咪唑类氧化-温控离子液体的合成、表征及性能研究  23-37
  2.1 引言  23
  2.2 实验部分  23-26
    2.2.1 实验原料及试剂  23
    2.2.2 主要仪器  23-24
    2.2.3 离子液体的合成  24-25
    2.2.4 离子液体的表征  25
      2.2.4.1 离子液体的红外光谱分析  25
      2.2.4.2 离子液体的核磁共振氢谱分析  25
      2.2.4.3 离子液体的热重分析  25
    2.2.5 离子液体的性能考察  25-26
      2.2.5.1 离子液体极性的考察  25
      2.2.5.2 离子液体在非水液/液两相中的温控性能考察  25
      2.2.5.3 离子液体在正辛烷中的溶解性能考察  25
      2.2.5.4 离子液体的水相浊点的测定及其考察  25-26
  2.3 结果与讨论  26-35
    2.3.1 离子液体的聚合度随环氧乙烷中入量的变化规律  26-27
    2.3.2 离子液体的表征  27-29
      2.3.2.1 离子液体的FT-IR表征  27
      2.3.2.2 离子液体的核磁共振氢谱(~1H NMR)分析  27-28
      2.3.2.3 离子液体的热重(TG)分析  28-29
    2.3.3 离子液体的性能考察  29-35
      2.3.3.1 离子液体的极性考察  29
      2.3.3.2 离子液体的非水液/液两相的温控性能考察  29-31
      2.3.3.3 离子液体在正辛烷中的溶解度测定  31-32
      2.3.3.4 离子液体的水相浊点测定及其考察  32-35
  2.4 本章小结  35-37
3 十八胺类氧化-温控离子液体的合成、表征及性能研究  37-53
  3.1 引言  37
  3.2 实验部分  37-40
    3.2.1 实验原料及试剂  37
    3.2.2 主要仪器  37-38
    3.2.3 离子液体的合成  38-39
    3.2.4 离子液体的表征  39
      3.2.4.1 离子液体的红外光谱分析  39
      3.2.4.2 离子液体的核磁共振氢谱分析  39
      3.2.4.3 离子液体的热重分析  39
    3.2.5 离子液体的性能考察  39-40
      3.2.5.1 离子液体在常用有机溶剂中的溶解性考察  39
      3.2.5.2 不同聚合度离子液体在甲苯中的溶解性考察  39
      3.2.5.3 聚合度对离子液体水相浊点的影响  39-40
      3.2.5.4 离子液体在甲苯/正辛烷混合体系中的温控性能考察  40
  3.3 结果与讨论  40-51
    3.3.1 离子液体的聚合度随环氧乙烷加入量的变化规律  40
    3.3.2 离子液体的表征  40-42
      3.3.2.1 离子液体的FT-IR表征  40-41
      3.3.2.2 离子液体的核磁共振氢谱(~1H NMR)分析  41-42
      3.3.2.3 离子液体的热重(TG)分析  42
    3.3.3 离子液体的性能考察  42-51
      3.3.3.1 离子液体在常用溶剂中的溶解情况  42-43
      3.3.3.2 不同聚合度离子液体在甲苯中的溶解情况考察  43-45
      3.3.3.3 聚合度对离子液体水相浊点的影响  45
      3.3.3.4 离子液体在甲苯/正辛烷混合体系中的温控性能考察  45-51
  3.4 本章小结  51-53
4 咪唑类氧化-温控离子液体催化汽油H_2O_2氧化脱硫反应  53-61
  4.1 引言  53
  4.2 实验部分  53-56
    4.2.1 实验原料及试剂  53
    4.2.2 主要仪器  53-54
    4.2.3 模拟汽油H_2O_2氧化脱硫反应  54
      4.2.3.1 离子液体用于模拟汽油H_2O_2氧化脱硫反应过程  54
      4.2.3.2 离子液体用于模拟汽油H_2O_2氧化脱硫反应的实验方法  54
    4.2.4 离子液体的寿命实验  54
    4.2.5 脱硫率的测定  54-56
  4.3 实验结果与讨论  56-60
    4.3.1 聚合度n对脱硫率的影响  56
    4.3.2 反应温度对脱硫率的影响  56-57
    4.3.3 H_2O_2用量对脱硫率的影响  57-58
    4.3.4 离子液体用量对脱硫率的影响  58
    4.3.5 反应时间对脱硫率的影响  58-59
    4.3.6 催化剂的重复使用性能  59-60
  4.4 本章小结  60-61
5 十八胺类氧化-温控离子液体催化汽油H_2O_2氧化脱硫反应  61-69
  5.1 引言  61
  5.2 实验部分  61-62
    5.2.1 实验原料及试剂  61
    5.2.2 主要仪器  61-62
    5.2.3 模拟汽汕H_2O_2氧化脱硫反应  62
    5.2.4 离子液体的寿命实验  62
  5.3 实验结果与讨论  62-68
    5.3.1 单因素实验  62-64
      5.3.1.1 离子液体及反应温度的筛选  62-63
      5.3.1.2 H_2O_2用量对脱硫率的影响  63
      5.3.1.3 反应时间对脱硫率的影响  63-64
    5.3.2 正交实验  64-66
    5.3.3 催化剂的重复使用性能  66-68
  5.4 本章小结  68-69
结论  69-71
参考文献  71-76
附录  76-85
致谢  85-87
攻读硕士期间发表的论文  87-89

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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 石油炼制 > 炼油工艺过程 > 精制处理 > 脱色、脱臭、脱硫醇
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