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钛酸盐光催化剂的制备及光催化分解水性能

作　者: 尹永哲
导　师: 陈刚
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 钛酸铋 掺杂 负载 溶胶-凝胶反应法 光催化
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要


本论文采用溶胶-凝胶法合成了Bi4Ti3-xMxO12（x=00.5, M=Cr、Fe、Co）系列单相多晶材料,并对其进行了负载NiOx的研究,通过差热（DTA）、粉末X射线衍射（XRD）、紫外-可见漫反射光谱（UV-vis）、傅里叶-红外（FT-IR）、比表面积（BET）、扫描电子显微镜（SEM）和光催化分解水制氢实验等测试手段对这些复合氧化物的合成、结构及光催化性能进行了较为系统的探讨和研究,为铋氧层钙钛矿型复合氧化物的研究、开发和应用提供了实验依据。研究表明Bi4Ti3-xMxO12（x=00.5, M=Cr、Fe、Co）为铋氧层钙钛矿型结构,属正交晶系。UV-vis分析表明,该系列样品在可见光区有很好的吸光性能。通过BET分析发现,该系列样品的比表面积相对较大,且随着x值的增加而增大。SEM结果表明,随着金属离子掺杂量的增加,催化剂表面结晶度提高。光催化分解水制氢实验结果表明,结晶度是决定样品光催化活性的最重要因素,这是因为结晶度提高,意味着缺陷的减少,进而降低了电子-空穴对复合的几率,从而提高其光催化活性。这为开发新型高效的光催化剂提供了很好的思路。通过对Bi4Ti3-xMxO12（x=00.5,M=Cr、Co）系列样品进行光解水制氢性能测试,发现掺杂后样品的催化活性明显提高,且负载NiOx对其催化活性也有一定程度的提高,其中Bi4Ti2.6Cr0.4O12的效果最佳。这是因为Cr、Co掺杂使TiO6八面体结构发生畸变,从红外光谱中可以看出800cm-1波长处TiO6八面体结构的吸收峰随着掺杂量的增加明显减小,这对催化活性有重要意义。Bi4Ti3-xFexO12（x=00.5）也为钙钛矿型结构,属正交晶系。随着x值的逐渐增大,其在可见光区的吸收明显增强,并在波长420480nm处有一个较强的吸收峰,随着x值的增加比表面积呈上升趋势。经过掺杂后催化剂的活性反而降低。这是因为Fe掺杂使TiO6八面体结构发生畸变,从红外光谱中几乎看不出800cm-1波长处TiO6八面体结构的吸收峰。所以,选择适当的元素,进行适当的掺杂是提高可见光区催化活性的关键。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-9
第1章 绪论  9-23
  1.1 课题背景  9-10
  1.2 光催化技术的应用  10-16
    1.2.1 光催化分解水  10-14
    1.2.2 光催化降解污染物  14-15
    1.2.3 光催化化学合成  15-16
  1.3 提高半导体光催化剂活性的途径  16-18
    1.3.1 半导体复合型光催化剂和金属沉积  16-17
    1.3.2 离子修饰、加氧化剂及表面光敏化  17-18
    1.3.3 电化学辅助光催化和表面螯合及衍生作用  18
  1.4 钙钛矿型光催化剂研究现状  18-21
    1.4.1 铋系复合氧化物光催化剂  18-19
    1.4.2 Bi_4Ti_3O_(12) 型复合氧化物光催化剂的研究现状及分析  19-21
  1.5 本论文的选题思路及研究内容  21-23
第2章 实验材料及其实验方法  23-28
  2.1 实验仪器  23
  2.2 实验原料  23-24
  2.3 物相组成及结构分析  24-27
    2.3.1 差热分析(DTA)  24
    2.3.2 粉末X 射线多晶体衍射(XRD)分析  24-25
    2.3.3 傅里叶-红外(FT-IR)光谱分析  25
    2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)分析  25
    2.3.5 紫外-可见漫反射光谱分析(UV-vis)  25-26
    2.3.6 比表面积分析(BET)  26-27
  2.4 催化剂光分解水制氢性能测试  27-28
第3章 Bi_4Ti_(3-x)Cr_xO_(12)(x=0～0.5)的合成与结构表征及光催化性能  28-41
  3.1 引言  28-29
  3.2 Bi_4Ti_3O_(12) 样品的合成  29-31
    3.2.1 工艺流程及合成步骤  29-30
    3.2.2 DTA 分析  30-31
  3.3 物相组成及结构分析  31-37
    3.3.1 XRD 分析  31-32
    3.3.2 FT-IR 谱图分析  32-33
    3.3.3 紫外-可见漫反射光谱分析  33-34
    3.3.4 比表面积及分析  34-35
    3.3.5 合成样品的表面形貌分析  35-37
  3.4 光催化分解水制氢性能测试  37-40
    3.4.1 负载NiO_x 对样品催化活性的影响  37-39
    3.4.2 Cr 掺杂量对样品催化活性的影响  39-40
  3.5 本章小结  40-41
第4章 Bi_4Ti_(3-x)Fe_xO_(12)(x=0～0.5)的合成与结构表征及光催化性能  41-48
  4.1 引言  41
  4.2 Bi_4Ti_(3-x)Fe_xO_(12) (x=0～0.5)多晶样品的合成  41-42
  4.3 样品的物相组成及结构分析  42-46
    4.3.1 晶体结构分析  42
    4.3.2 FT-IR 谱图分析  42-43
    4.3.3 紫外-可见漫反射光谱分析  43-44
    4.3.4 比表面积及分析  44-45
    4.3.5 合成样品的表面形貌分析  45-46
  4.4 光催化分解水制氢性能测试  46-47
  4.5 本章小结  47-48
第5章 Bi_4Ti_(3-x)Co_xO_(12)(x=0～0.3)的制备及其光催化分解水的性能  48-56
  5.1 引言  48
  5.2 Bi_4Ti_(3-x)Co_xO_(12) (x=0～0.3)样品的合成  48-49
  5.3 物相组成及结构分析  49-53
    5.3.1 晶体结构分析  49
    5.3.2 FT-IR 谱图分析  49-50
    5.3.3 紫外-可见漫反射光谱分析  50-51
    5.3.4 比表面积及分析  51-52
    5.3.5 合成样品的表面形貌分析  52-53
  5.4 Bi_4Ti_(3-x)Co_xO_(12)(x=0～0.3)的催化制氢测试  53-54
  5.5 本章小结  54-56
结论  56-58
参考文献  58-62
攻读硕士学位期间发表的学术论文  62-64
致谢  64

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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