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电极和电解质对H₂O₂开路电位的影响研究

作　者: 夏京
导　师: 曹殿学
学　校: 哈尔滨工程大学
专　业: 应用化学
关键词: H2O2开路电位混合电位贵金属电极温度
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

H2O2比O2具有更高的标准还原电极电位,因此H202作为燃料电池阴极氧化剂比氧气有优势。但H2O2的实际开路电位(OCP)往往低于其理论平衡电位,导致燃料电池的开路电压远低于其理论值。研究导致H2O2开路电位低于其理论平衡电位的原因,对以H202为氧化剂的燃料电池的研究有重要意义。本文通过开路电位、Tafel极化曲线和循环伏安的测量,考察了电极材料、电解液的酸碱性、H2O2浓度、电解液阴离子和反应温度对H2O2开路电位的影响,研究了开路电位时的电极反应,总结导致H2O2开路电位小于理论还原电位的原因。在酸性溶液中,Pt、Pd、Au和GC电极表面H2O2开路电位与酸浓度的对数呈线性关系。硫酸溶液中,H2O2开路电位为：Pt电极—E=0.8+0.051g(c(H2SO4)),Pd电极—E=0.797+0.0491g(c(H2SO4)),Au电极—E=0.805+0.051g(c(H2SO4)),玻碳(GC)电极—E=0.813+0.051g(c(H2SO4)).开路电位不随H2O2浓度变化而改变。电解液阴离子影响H2O2的开路电位,对于Pt、Pd、Au和GC电极,在不同阴离子的电解液中,开路电位不同,但变化不大。温度增大,开路电位减小,贵金属开路电位随温度平均变化率在-1.0～-0.1 mV/K。在碱性电解液中,对于Pt、Pd和Au电极开路电位与NaOH浓度关系符合能斯特方程,开路电位和碱浓度对数斜率为-0.06～-0.04,而GC电极开路电位与NaOH浓度对数关系偏离能斯特方程较大,为-0.099。H2O2开路电位为：Pt电极—E=0.056-0.0591g(c(NaOH)),Pd电极为—E=0.063-0.0551g(c(NaOH)),Au电极—E=0.027-0.0411g(c(NaOH)),GC电极—E=-0.008-0.0991g(c(NaOH)).碱溶液中H202浓度对丌路电位影响小于能斯特方程的变化范围。Pt电极在0.1 mol·L-1H2O2+0.1 mol·L-1NaOH电解质中丌路电位温度系数为：-1.34 mV/K。酸溶液H202丌路电位随酸浓度变化、随H202浓度变化的规律符合混合电位的结论。循环伏安、线性电位扫描和Tafel极化曲线的测量结果表明,贵金属电极(Pt、Pd和Au)H202丌路电位主要是由H202电氧化和电还原反应组成,是混合电位。而GC电极丌路电位则不是混合电位。由于H202电氧化反应发生,主要导致丌路电位减小。

全文目录

摘要 5-6Abstract 6-10第1章绪论 10-20 1.1 燃料电池概述 10 1.2 以H_2O_2为氧化剂的燃料电池 10-13 1.3 H_2O_2阴极催化剂 13-14 1.4 H_2O_2开路电位 14-18 1.5 本课题的研究目的意义和内容 18-20第2章实验部分 20-25 2.1 实验试剂及仪器 20-21 2.1.1 实验试剂 20 2.1.2 实验仪器 20-21 2.2 电化学测量 21-24 2.2.1 循环伏安曲线的测量 21-23 2.2.2 H_2O_2开路电位的测量 23-24 2.3 本章小结 24-25第3章过氧化氢在酸性溶液中的开路电位 25-51 3.1 电极在酸溶液中的循环伏安曲线 25-26 3.2 酸溶液中H_2O_2开路电位 26-40 3.2.1 电极预处理对开路电位的影响 27-30 3.2.2 酸溶液中酸浓度对H_2O_2开路电位的影响 30-36 3.2.3 酸溶液中H_2O_2浓度对开路电位的影响 36-38 3.2.4 温度对H_2O_2开路电位的影响 38-40 3.3 H_2O_2溶液的Tafel极化曲线 40-42 3.4 H_2O_2溶液开路电位附近的电极反应 42-45 3.5 电极在H_2O_2溶液中开路电位附近的循环伏安曲线 45-49 3.6 本章小结 49-51第4章过氧化氢在碱性溶液中的开路电位 51-66 4.1 碱溶液中H_2O_2开路电位 51-56 4.1.1 碱溶液中NaOH浓度对开路电位的影响 51-53 4.1.2 碱溶液中H_2O_2浓度对开路电位的影响 53-54 4.1.3 温度对开路电位的影响 54-56 4.2 H_2O_2碱溶液的Tafel极化曲线 56-57 4.3 H_2O_2在碱溶液开路电位附近的电极反应 57-59 4.4 H_2O_2在碱性溶液中的循环伏安曲线 59-64 4.5 本章小结 64-66结论 66-67参考文献 67-72攻读硕士学位期间发表的论文 72-73致谢 73

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