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介孔丝光沸石组装钯物种对有机大分子C-H活化催化性能研究

作　者: 彭盼盼
导　师: 唐天地
学　校: 温州大学
专　业: 物理化学
关键词: 介孔丝光沸石 非均相 钯催化 USY
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


分子筛的应用一直是研究的热点，其主要体现为催化剂载体与催化剂，在反应中表现出优异的催化活性，从而广泛应用在石油化工和精细化工生产中。传统的沸石受到微孔孔径的限制，无法用于大分子的催化。最近，人们通过在传统沸石上引进介孔可以大大消除大分子在沸石孔道的扩散，已经应用到了一些大分子的反应，如4,6-DMDBT加氢脱硫等的反应。本论文通过结合沸石的特性，钯物种高效的催化活性，以及金属有机反应的特点，开展介孔沸石负载钯物种用于大分子C-H活化反应。本论文的研究工作主要分为两个部分：第一部分：介孔丝光沸石担载钯催化剂催化苯基吡啶类有机物与碘苯及其衍生物的选择性取代反应。实验发现，在该催化剂的作用下，上述反应选择性好，产率高。第二部分：本文研究了介孔HUSY沸石担载钯催化剂催化噻吩类与羧酸类有机物脱羧偶联反应。通过研究我们发现其催化活性以及产物的选择性都很好。本论文通过上述两部分实验，实现了介孔沸石负载钯催化剂在有机合成中初步运用。相对于均相催化而言，本文使用的催化剂便于分离，从而为循环使用提供有力前提，进而减少对环境的污染。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第一章 前沿  9-38
  1.1 沸石分子筛介绍综述  9-12
    1.1.1 分子筛的分类  10
    1.1.2 介孔分子筛的发展及特性  10-12
    1.1.3 介孔分子筛的广泛应用  12
    1.1.4 介孔分子筛在有机合成方面的应用  12
  1.2 不同杂环类碳氢活化综述  12-27
    1.2.1 钯盐催化碳氢活化芳基化偶联反应  13-19
    1.2.2 钌催化碳氢活化芳基化偶联反应  19-22
    1.2.3 铑催化碳氢活化芳基化偶联反应  22-23
    1.2.4 铜催化下的含氮杂环的碳氢活化反应  23-27
  1.3 杂环类脱羧反应及偶联反应研究综述  27-36
    1.3.1、芳环脱羧类脱羧偶联芳基化反应研究  27-30
    1.3.2、芳环羧酸类直接脱羧反应  30-32
    1.3.3、杂环类的脱羧偶联反应  32-34
    1.3.4、噻吩类偶联反应研究  34-36
  1.4 本论文的科学意义，应用前景及成果  36-38
    1.4.1 论文的科学意义  36-37
    1.4.2 论文研究的应用前景  37
    1.4.3 研究成果  37-38
第二章 沸石分子筛担载 Pd 催化有机分子碳氢活化研究  38-50
  2.1 引言  38
  2.2 实验部分  38-45
    2.2.1 催化剂制备  38
    2.2.2 载体与催化剂表征  38-39
    2.2.3 催化反应  39-45
  2.3 结果与讨论  45-49
    2.3.1 载体表征  45-48
    2.3.2 催化剂表征  48-49
  2.4 本章小结  49-50
第三章 介孔 USY 担载 Pd 催化脱羧偶联反应  50-59
  3.1 引言  50
  3.2 实验部分  50-51
    3.2.1 催化剂制备  50
    3.2.2 催化剂表征  50-51
  3.3 催化性能研究  51-56
    3.3.1 前期探索  51-53
    3.3.2 底物的扩展  53-56
  3.4. 结果与讨论  56-58
    3.4.1 载体表征  56-57
    3.4.2 负载后催化剂表征  57-58
  3.5 本章小结与展望  58-59
第四章 实验通则  59-76
  4.1 合成中药品及产物检测  59
  4.2 反应操作  59-76
参考文献  76-83
致谢  83-84
硕士期间已发表和待发表的论文  84

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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