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稀土改性离子交换树脂砷吸附剂的制备及性能研究

作　者: 何宗良
导　师: 田森林
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境科学
关键词: 砷污染砷酸盐亚砷酸盐稀土铈离子交换树脂吸附
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

砷是一种类金属元素,在地球表面分布广泛,有黑褐、黄、灰三种同素异形体,多以显五价和三价价态的有机或无机化合物的形式存在。砷是人体必需的微量元素,过量的摄入砷将引起一系列对身体的毒害作用。在环境污染物中,砷已被确认为第一类致癌物质。水体中砷污染源有天然源和人为源,由砷引发的水体污染问题已引起广泛关注,随着多起特大砷污染事故的连续发生,对水体中的砷污染治理和控制提出了更高要求。水中砷去除的方法和技术主要有沉淀、离子交换、膜分离、电解、氧化、吸附和生化等,但大多数方法对As(Ⅲ)去除率不高。稀土广泛应用于冶金、机械、能源、环境保护等领域,其水合氧化物和盐类具有较高的吸附阴阳离子的能力,已有利用镧、铈和其他稀土元素去除水中的有害离子的的研究,但稀土难于回收利用且成本较高。已有将稀土固载在可操作性强的基体上进行水处理运用的研究,但存在稳定性差和易受pH值影响等问题。离子交换树脂具有离子交换、脱水、脱色、吸附和催化等功能,广泛应用于水处理领域。利用镧铈两种稀土元素对离子交换树脂进行改性,将镧和铈固载在普通的离子交换树脂上,制备了新型的水中砷去除吸附剂。研究发现,镧和铈不能对阴离子交换树脂进行改性,对阴离子没有吸附作用的001×7阳离子交换树脂经镧和铈改性后,都能吸附水体中的As(Ⅴ)和As(Ⅲ),且铈改性树脂对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的吸附容量明显的优于镧改性树脂,室温下以0.217的稀土/树脂比制备稀土铈改性001×7阳离子交换树脂可作为水中砷去除的吸附剂。铈改性001×7树脂的扫描电子显微镜分析表明,经改性后铈复合物成功的固载在树脂上。光电子能谱仪分析表明,铈在改性树脂上主要以正四价(Ce4+)的氧化物的形态存在,改性树脂对砷酸盐离子和亚砷酸盐离子具有吸附作用,铈改性树脂对水溶液中As(Ⅲ)的吸附容量高于对As(Ⅴ)的吸附容量。铈改性树脂对水体中As(Ⅴ)离子的吸附可用拟二级速率方程模型和Freundlich吸附等温方程进行描述,As(Ⅲ)在铈改性树脂上的吸附符合拟二级速率方程模型和Langmuir吸附等温方程,As(Ⅴ)和As(Ⅲ)吸附的最适初始pH值为5.0～7.0,水溶液中共存的硝酸根、氯离子、硫酸根、碳酸根、钾、镁、钙和铁离子对As(Ⅲ)的吸附影响较小,对As(Ⅴ)的吸附几乎没有影响,而磷酸盐在铈改性树脂上的吸附有强烈的竞争吸附作用,可以明显的影响铈改性001×7树脂对水体中As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的去除。0.5 mol·L-1氢氧化钠溶液可较好对吸附在铈改性树脂上的As(Ⅴ)和As(Ⅲ)进行解吸,解吸反应的最佳时长为3小时,对As(Ⅴ)的解吸效果优于对As(Ⅲ)的解吸效果,As(Ⅴ)的解吸率为97.80%,As(Ⅲ)的解吸率仅为69.61%。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-8
目录  8-11
插图和附表清单(先图后表)  11-13
第一章文献综述  13-32
  1.1 砷的理化性质及其分布  13-16
    1.1.1 砷的理化性质  13
    1.1.2 砷在地球表面的分布  13-16
  1.2 砷在水体中的污染现状和生物毒性  16-20
    1.2.1 砷在水体中的存在形态  16-17
    1.2.2 水体中砷的来源  17-18
    1.2.3 砷的生物毒性  18-19
    1.2.4 水体中砷污染的现状  19-20
  1.3 水体中砷污染治理的方法  20-23
    1.3.1 化学沉淀  20
    1.3.2 离子交换  20-21
    1.3.3 膜分离  21-22
    1.3.4 电解法  22
    1.3.5 光催化氧化法  22
    1.3.6 生物法  22-23
    1.3.7 吸附法  23
  1.4 稀土及其改性材料在含砷水处理中的研究与应用现状  23-29
    1.4.1 稀土的性质及应用  23-26
    1.4.2 稀土及其改性材料在含砷水处理中的应用研究  26-28
    1.4.3 离子交换树脂在水处理中的应用  28-29
  1.5 本研究选题依据和研究思路  29
  1.6 本课题的研究内容和意义  29-30
  1.7 本章小结  30-32
第二章稀土改性离子交换树脂砷吸附剂的制备  32-39
  2.1 实验材料与方法  32
    2.1.1 实验材料  32
    2.1.2 吸附剂的制备  32
  2.2 结果与讨论  32-37
    2.2.1 改性稀土元素的比较与筛选  32-33
    2.2.2 离子交换树脂的筛选  33-34
    2.2.3 改性工艺参数对砷吸附性能的影响  34-37
  2.3 本章小结  37-39
第三章稀土改性离子交换树脂砷吸附剂的表征  39-47
  3.1 材料表征仪器  39-40
    3.1.1 扫描电子显微镜(SEM)  39
    3.1.2 X射线光电子能谱仪(XPS)  39-40
  3.2 结果与讨论  40-46
    3.2.1 扫描电镜表征  40-44
    3.2.2 XPS表征  44-46
  3.3 本章小结  46-47
第四章铈改性离子交换树脂砷吸附剂对水中三价砷的吸附  47-58
  4.1 实验材料与方法  47-50
    4.1.1 实验材料  47
    4.1.2 实验方法  47-50
  4.2 结果与讨论  50-57
    4.2.1 吸附动力学  50-52
    4.2.2 铈改性树脂对三价砷的吸附等温线  52-54
    4.2.3 pH对三价砷吸附吸附的影响  54-56
    4.2.4 共存离子对三价砷吸附的影响  56-57
  4.3 本章小结  57-58
第五章铈改性离子交换树脂砷吸附剂对水中五价砷的吸附  58-66
  5.1 实验材料与方法  58-60
    5.1.1 实验材料  58
    5.1.2 实验方法  58-60
  5.2 结果与讨论  60-65
    5.2.1 吸附动力学  60-61
    5.2.2 铈改性树脂对五价砷的吸附等温线  61-62
    5.2.3 pH对五价砷吸附的影响  62-64
    5.2.4 共存离子对五价砷吸附的影响  64-65
  5.3 本章小结  65-66
第六章稀土铈改性离子交换树脂的再生  66-74
  6.1 实验材料与方法  66-67
    6.1.1 实验材料  66
    6.1.2 实验方法  66-67
  6.2 结果与讨论  67-73
    6.2.1 解吸液对吸附As(Ⅴ)的铈改性树脂解吸和再生的影响  67-70
    6.2.2 解吸液对吸附As(Ⅲ)的铈改性树脂解吸和再生的影响  70-71
    6.2.3 解吸时间对铈改性树脂解吸和再生的影响  71-73
  6.3 本章小结  73-74
第七章结论  74-76
致谢  76-78
参考文献  78-81
附录A 攻读学位其间发表论文目录  81-82
附录B 攻读学位期间参与的科研项目  82

稀土改性离子交换树脂砷吸附剂的制备及性能研究

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