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稀土金属有机骨架化合物的合成、组装及性能研究
作 者: 李忠月
导 师: 裘式纶;朱广山
学 校: 吉林大学
专 业: 无机化学
关键词: 金属有机骨架化合物 稀土 类分子筛拓扑 储氢 氨硼烷
分类号: O627.3
类 型: 博士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
本论文从功能性出发,以分子工程学为依据,设计并合成了一系列以稀土金属为中心的金属有机骨架化合物。通过优化其合成方法,研究其拓扑结构,开发其各种性能,将金属有机骨架化合物的研究体系系统化,实用化。首先,金属有机骨架化合物的各种性能都是基于其结构的,本论文合成了一系列同构的具有类分子筛拓扑的金属有机骨架化合物(第二章);其次,热稳定性是金属有机骨架化合物可以应用的重要条件之一,本论文合成了具有高热稳定性的金属有机骨架化合物,并通过选择适当的金属中心,大大提高了材料的储氢能力,优化了材料的光学性能(第三章);最后,金属有机骨架化合物结构可调,性质丰富,但发展时间有限,其应用领域仍有待开发,本论文成功的将这类材料应用于氨硼烷的化学储氢,这是首次将金属有机骨架化合物应用于氨硼烷的热分解放氢系统,并取得了良好的效果(第四章)。本论文在金属有机骨架化合物的合成,结构,组装以及性能开发方面做了系统的研究和详细的阐述,尤其在性能开发方面,为该材料的研究体系开辟了新的应用方向。
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全文目录
内容提要 4-9 第1章 绪论 9-59 1.1 金属有机骨架化合物的简介 9-11 1.2 金属有机骨架化合物的研究进展 11-20 1.3 金属有机骨架化合物的应用 20-35 1.3.1 手性拆分及不对称催化 21-23 1.3.2 分子磁体 23 1.3.3 光学性能 23-24 1.3.4 非均相催化 24-27 1.3.5 储氢 27-31 1.3.6 选择性气体吸附与气体分离 31-35 1.4 稀土金属有机骨架化合物 35-40 1.4.1 稀土金属有机骨架化合物在吸附方面的应用 36-37 1.4.2 稀土金属有机骨架化合物在催化方面的应用 37-38 1.4.3 稀土金属有机骨架化合物在光学方面的应用 38-40 1.4.4 稀土金属有机骨架化合物在磁性方面的应用 40 1.5 氨硼烷的化学储氢 40-44 1.5.1 氨硼烷的简介 40-41 1.5.2 改进氨硼烷化学储氢性能的主要方法 41-44 1.6 本论文选题的目的,意义和只要研究成果 44-47 1.6.1 本论文选题的目的和意义 44-45 1.6.2 本论文取代的的主要研究成果 45-47 参考文献 47-59 第2章 具有类分子筛拓扑的稀土金属有机骨架化合物 59-81 2.1 引言 59-60 2.2 化合物的合成以及表征方法 60-61 2.2.1 稀土硝酸盐(Ln(N03)3?nH20)的制备 60 2.2.2 化合物1 [Tb(BTC)(DMF)2?(H20)]的合成 60 2.2.3 化合物2 ? 6 [Ln(BTC)(DMF)2?(H20)] [Ln = Dy (2), Ho(3) Er (4), Tm (5), Yb (6)]的合成 60-61 2.2.4 表征方法 61 2.3 X-射线单晶结构分析 61-66 2.3.1 晶体结构的测定和晶体学数据 61-64 2.3.2 结构描述 64-66 2.4 性质分析 66-71 2.4.1 荧光光谱分析 66-67 2.4.2 磁学性质分析 67-69 2.4.3 热稳定性以及水吸附性能分析 69-70 2.4.4 红外光谱分析 70-71 2.5 本章小结 71-73 附录 73-77 参考文献 77-81 第3章 一系列具有多功能的稀土金属有机骨架化合物:荧光,储氢,甲烷储存 81-93 3.1 引言 81 3.2 合成及表征方法 81-84 3.2.1 JUC-32-Y 大单晶的合成 81-82 3.2.2 JUC-32-Y 微晶的批量合成及活化方法 82 3.2.3 JUC-32-Tb 和JUC-32-Eu 的合成方法 82 3.2.4 Eu 和Tb 参杂的JUC-32-Y 的合成方法 82 3.2.5 表征方法 82-83 3.2.6 X-射线单晶分析 83-84 3.3 性质分析 84-90 3.3.1 结构表征 84-86 3.3.2 氮气及氢气吸附 86-87 3.3.3 高压甲烷储存 87-88 3.3.4 荧光光谱分析 88-90 3.4 小结 90-91 参考文献 91-93 第4章 金属有机骨架化合物应用于氨硼烷的化学储氢 93-107 4.1 引言 93-95 4.2 化合物的合成以及表征方法 95-96 4.2.1 JUC-32-Y 的制备 95 4.2.2 AB/JUC-32-Y 的合成 95 4.2.3 表征方法 95-96 4.3 AB/JUC-32-Y 的结构表征以及分析 96-99 4.3.1 傅立叶转换红外光谱(FIIR)分析 96-97 4.3.2 粉末X?射线衍射(PXRD)分析 97-98 4.3.3 氮气吸附分析 98-99 4.4 AB/JUC-32-Y 的放氢性能表征 99-102 4.4.1 AB/JUC-32-Y 的热分解 99-101 4.4.2 AB/JUC-32-Y 放氢的等温动力学分析 101-102 4.5 小结 102-105 参考文献 105-107 攻读博士期间发表论文 107-109 致谢 109-110 中文摘要 110-113 英文摘要 113-116
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 元素有机化合物 > 第Ⅲ族元素有机化合物
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