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西南地区燃煤烟气汞吸附与电化学回收的研究
作 者: 向飞
导 师: 申哲民
学 校: 上海交通大学
专 业: 环境工程
关键词: 活性炭 催化剂 负载 穿透率 电解 回收
分类号: X701
类 型: 硕士论文
年 份: 2008年
下 载: 182次
引 用: 2次
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内容摘要
汞是一种有毒有害的重金属元素,易迁移,难富集,对环境生态和人类健康有相当大的毒性。我国一次性能源以煤炭为主,1995年全国燃煤共排放汞302.9t,其中向大气中排汞量为213.18t。汞排放最大的行业为电力。汞经由燃煤过程的排放迁移、转化已成为它在生物圈内循环的一个重要途径。因此,燃煤汞排放也是我国面临的重要环境问题。单质汞是烟气中气态汞的主要形式,也是大气环境中汞的主要形式。目前汞污染控制技术中研究和使用最广泛的是活性炭注入技术。本实验通过在活性炭上负载催化剂CoxOy、MnxOy、CoxCuyOz、CoCl2和MnCl2对活性炭进行改性,提高活性炭对汞的吸附能力。研究了制备材料的活化温度,负载量和吸附时反应温度对吸附实验的影响。实验表明,当负载量均为20%时,吸附温度为150℃时,它们的穿透时间分别达到为16h,10h,7.5h,135h,113h,吸附容量分别为: 26mgHg/gAC , 18mgHg/gAC , 13mgHg/gAC ,171mgHg/gAC,151mgHg/gAC,分别是未改性活性炭的126倍,87倍,63倍,826倍,729倍。吸附效果最好的是CoCl2/AC、MnCl2/AC。TGA,XRD分析表明:(1)活性炭上的氯可以与汞发生化学反应生成HgCl2,大大提高活性炭的吸附效率。(2)经Co和Mn改性的活性炭可以在活性炭上形成CoxOy和MnxOy,CoxOy和MnxOy作为活性中心分散在活性炭上可以催化氧化单质汞,使单质汞转化为化合态的汞,如HgO被活性炭吸附而去除。在CoxCuyOz/AC上再添加氯和溴,Co:Cu:Cl(Br)=1:1:0.5(摩尔比),CoxCuyOz负载量为20%,吸附时间1h时,汞去除率分别达到84%,89%,比CoxCuyOz分别提高了10和15个百分点,也再次证明了在活性炭表面负载卤素Cl或Br可以增强活性炭对汞的吸附,且卤素活性为Br>Cl。采用Elovich方程、双常数方程、一级反应动力学方程、抛物线方程方程对汞吸附动力学进行拟合,结果表明:CoxOy/AC,MnxOy/AC,CoxCuyOz/AC的吸附过程更符合双常数方程,说明CoxOy/AC,MnxOy/AC,CoxCuyOz/AC的汞吸附过程是复杂的动力学过程,吸附过程、扩散过程和结合过程都起着重要的作用;对于CoCl2/AC和MnCl2/AC来说,四种方程均可以很好地拟合Hg的吸附量和时间的关系,更符合一级反应动力学方程,说明CoCl2/AC和MnCl2/AC的汞吸附过程中化学反应起主要作用。比较Elovich方程参数中的常数b和一级反应动力学方程中的常数q∞,可以得到五种改性后的活性炭对Hg的最大吸附量和吸附速率大小顺序一致,均为:CoCl2/AC>MnCl2/AC>CoxOy/AC>MnxOy/AC >CoxCuyOz/ AC。实验所用的煤来自贵州凯里地区,汞含量高达1.38mg/kg。煤在小型燃烧炉中燃烧,产生的气体经过过滤后,经过改性后的活性炭,最后气体中残留汞用Ontario-Hydro方法的溶液吸收。经过8h的烟气吸附,改性活性炭吸附了气态汞中97%的单质汞,而吸收液只吸收了3%的单质汞,表明吸附剂对实际烟气汞也有很好的吸附能力。在本实验条件下,1kg的改性活性炭可以吸附7472t煤燃烧产生的烟气中的气态单质汞;在大型燃煤工况下,若取煤中汞的释放率为98%,烟气中颗粒汞和气态的汞的含量分别为80%,20%,而单质汞又占气态汞中的80%,则1kg的改性活性炭可以吸附790t煤所产生的烟气中的气态单质汞。本论文还对电化学再生吸附后活性炭进行了研究。研究了电解过程中pH、电流、电导率、氧化还原电位的变化,再生结果表明活性炭中汞去除率达到61%,表明电化学在活性炭的回收方面有广阔的应用前景。
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全文目录
摘要 2-5 ABSTRACT 5-11 第一章 绪论 11-30 1.1 燃煤电站汞污染控制背景 11-12 1.2 煤燃烧过程中汞的迁移转化机理 12-15 1.3 烟气中汞的取样及分析 15-19 1.3.1 湿化学分析方法 15-17 1.3.2 各种湿化学分析方法的比较 17-18 1.3.3 在线分析方法(CEM) 18-19 1.4 现有烟气汞污染控制的方法 19-27 1.4.1 燃烧前控制 19-20 1.4.2 燃烧中控制 20-21 1.4.3 燃烧后脱汞 21-27 1.5 本论文的研究背景、目标、内容和技术路线 27-30 1.5.1 研究背景和目标 27-28 1.5.2 研究内容 28 1.5.3 技术路线 28-30 第二章 改性活性炭对模拟单质汞的吸附 30-68 2.1 材料和方法 30-36 2.1.1 实验仪器及试剂 30-31 2.1.2 模拟单质汞吸附实验装置 31-32 2.1.3 模拟汞吸附实验操作步骤 32-33 2.1.4 改性材料的制备 33-34 2.1.5 汞穿透率计算方法 34 2.1.6 改性材料的表征器材与方法 34-36 2.1.7 数据质量控制 36 2.2 模拟吸附实验结果和分析 36-53 2.2.1 活性炭阴离子改性对除汞效率的影响 36-38 2.2.2 活性炭单一金属氧化物改性对除汞效率的影响 38-43 2.2.3 活性炭复合金属氧化物改性对除汞效率的影响 43-44 2.2.4 活性炭阴阳离子同时改性对除汞效率的影响 44-52 2.2.5 催化剂的最佳除汞条件和吸附效率的比较 52-53 2.3 改性材料的吸附特性 53-60 2.3.1 改性材料的穿透曲线 53-55 2.3.2 吸附动力学模型的建立 55-60 2.4 改性材料的吸附机理分析 60-66 2.4.1 电镜扫描(SEM) 60-61 2.4.2 BET 和孔容、孔径 61-62 2.4.3 X 射线衍射(XRD) 62-64 2.4.4 改性材料的热重分析(TGA) 64-66 2.5 本章小结 66-68 第三章 燃煤烟气汞吸附 68-76 3.1 材料和方法 68-72 3.1.1 实验仪器及试剂 68-69 3.1.2 烟气吸附实验装置 69-70 3.1.3 烟气吸附操作步骤 70 3.1.4 煤的元素分析 70-72 3.2 烟气吸附实验结果与分析 72-75 3.2.1 煤的元素成分 72 3.2.2 烟气成分分析 72-73 3.2.3 烟气吸附 73-75 3.3 本章小结 75-76 第四章 电化学方法再生活性炭 76-84 4.1 材料和方法 76-78 4.1.1 实验仪器及试剂 76 4.1.2 活性炭再生实验装置 76-77 4.1.3 活性炭再生操作方式 77 4.1.4 活性炭再生操作步骤 77-78 4.1.5 电解材料的制备 78 4.1.6 活性炭中HG 含量 78 4.2 活性炭再生实验结果与分析 78-83 4.2.1 电解过程中电流变化 78-79 4.2.2 电解过程中过程中PH 变化 79-81 4.2.3 电解过程中电导率变化 81 4.2.4 电解过程中氧化还原电位变化 81-82 4.2.5 活性炭处理前后比较 82-83 4.3 本章小结 83-84 第五章 总结与展望 84-86 5.1 论文创新点 84 5.2 全文总结 84-85 5.3 展望 85-86 参考文献 86-97 附录1 符号与标记 97-98 致谢 98-99 攻读硕士学位期间已发表或录用的论文 99-101
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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