学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

西南地区燃煤烟气汞吸附与电化学回收的研究

作 者: 向飞
导 师: 申哲民
学 校: 上海交通大学
专 业: 环境工程
关键词: 活性炭 催化剂 负载 穿透率 电解 回收
分类号: X701
类 型: 硕士论文
年 份: 2008年
下 载: 182次
引 用: 2次
阅 读: 论文下载
 

内容摘要


汞是一种有毒有害的重金属元素,易迁移,难富集,对环境生态和人类健康有相当大的毒性。我国一次性能源以煤炭为主,1995年全国燃煤共排放汞302.9t,其中向大气中排汞量为213.18t。汞排放最大的行业为电力。汞经由燃煤过程的排放迁移、转化已成为它在生物圈内循环的一个重要途径。因此,燃煤汞排放也是我国面临的重要环境问题。单质汞是烟气中气态汞的主要形式,也是大气环境中汞的主要形式。目前汞污染控制技术中研究和使用最广泛的是活性炭注入技术。本实验通过在活性炭上负载催化剂CoxOy、MnxOy、CoxCuyOz、CoCl2和MnCl2对活性炭进行改性,提高活性炭对汞的吸附能力。研究了制备材料的活化温度,负载量和吸附时反应温度对吸附实验的影响。实验表明,当负载量均为20%时,吸附温度为150℃时,它们的穿透时间分别达到为16h,10h,7.5h,135h,113h,吸附容量分别为: 26mgHg/gAC , 18mgHg/gAC , 13mgHg/gAC ,171mgHg/gAC,151mgHg/gAC,分别是未改性活性炭的126倍,87倍,63倍,826倍,729倍。吸附效果最好的是CoCl2/AC、MnCl2/AC。TGA,XRD分析表明:(1)活性炭上的氯可以与汞发生化学反应生成HgCl2,大大提高活性炭的吸附效率。(2)经Co和Mn改性的活性炭可以在活性炭上形成CoxOy和MnxOy,CoxOy和MnxOy作为活性中心分散在活性炭上可以催化氧化单质汞,使单质汞转化为化合态的汞,如HgO被活性炭吸附而去除。在CoxCuyOz/AC上再添加氯和溴,Co:Cu:Cl(Br)=1:1:0.5(摩尔比),CoxCuyOz负载量为20%,吸附时间1h时,汞去除率分别达到84%,89%,比CoxCuyOz分别提高了10和15个百分点,也再次证明了在活性炭表面负载卤素Cl或Br可以增强活性炭对汞的吸附,且卤素活性为Br>Cl。采用Elovich方程、双常数方程、一级反应动力学方程、抛物线方程方程对汞吸附动力学进行拟合,结果表明:CoxOy/AC,MnxOy/AC,CoxCuyOz/AC的吸附过程更符合双常数方程,说明CoxOy/AC,MnxOy/AC,CoxCuyOz/AC的汞吸附过程是复杂的动力学过程,吸附过程、扩散过程和结合过程都起着重要的作用;对于CoCl2/AC和MnCl2/AC来说,四种方程均可以很好地拟合Hg的吸附量和时间的关系,更符合一级反应动力学方程,说明CoCl2/AC和MnCl2/AC的汞吸附过程中化学反应起主要作用。比较Elovich方程参数中的常数b和一级反应动力学方程中的常数q,可以得到五种改性后的活性炭对Hg的最大吸附量和吸附速率大小顺序一致,均为:CoCl2/AC>MnCl2/AC>CoxOy/AC>MnxOy/AC >CoxCuyOz/ AC。实验所用的煤来自贵州凯里地区,汞含量高达1.38mg/kg。煤在小型燃烧炉中燃烧,产生的气体经过过滤后,经过改性后的活性炭,最后气体中残留汞用Ontario-Hydro方法的溶液吸收。经过8h的烟气吸附,改性活性炭吸附了气态汞中97%的单质汞,而吸收液只吸收了3%的单质汞,表明吸附剂对实际烟气汞也有很好的吸附能力。在本实验条件下,1kg的改性活性炭可以吸附7472t煤燃烧产生的烟气中的气态单质汞;在大型燃煤工况下,若取煤中汞的释放率为98%,烟气中颗粒汞和气态的汞的含量分别为80%,20%,而单质汞又占气态汞中的80%,则1kg的改性活性炭可以吸附790t煤所产生的烟气中的气态单质汞。本论文还对电化学再生吸附后活性炭进行了研究。研究了电解过程中pH、电流、电导率、氧化还原电位的变化,再生结果表明活性炭中汞去除率达到61%,表明电化学在活性炭的回收方面有广阔的应用前景。

全文目录


摘要  2-5
ABSTRACT  5-11
第一章 绪论  11-30
  1.1 燃煤电站汞污染控制背景  11-12
  1.2 煤燃烧过程中汞的迁移转化机理  12-15
  1.3 烟气中汞的取样及分析  15-19
    1.3.1 湿化学分析方法  15-17
    1.3.2 各种湿化学分析方法的比较  17-18
    1.3.3 在线分析方法(CEM)  18-19
  1.4 现有烟气汞污染控制的方法  19-27
    1.4.1 燃烧前控制  19-20
    1.4.2 燃烧中控制  20-21
    1.4.3 燃烧后脱汞  21-27
  1.5 本论文的研究背景、目标、内容和技术路线  27-30
    1.5.1 研究背景和目标  27-28
    1.5.2 研究内容  28
    1.5.3 技术路线  28-30
第二章 改性活性炭对模拟单质汞的吸附  30-68
  2.1 材料和方法  30-36
    2.1.1 实验仪器及试剂  30-31
    2.1.2 模拟单质汞吸附实验装置  31-32
    2.1.3 模拟汞吸附实验操作步骤  32-33
    2.1.4 改性材料的制备  33-34
    2.1.5 汞穿透率计算方法  34
    2.1.6 改性材料的表征器材与方法  34-36
    2.1.7 数据质量控制  36
  2.2 模拟吸附实验结果和分析  36-53
    2.2.1 活性炭阴离子改性对除汞效率的影响  36-38
    2.2.2 活性炭单一金属氧化物改性对除汞效率的影响  38-43
    2.2.3 活性炭复合金属氧化物改性对除汞效率的影响  43-44
    2.2.4 活性炭阴阳离子同时改性对除汞效率的影响  44-52
    2.2.5 催化剂的最佳除汞条件和吸附效率的比较  52-53
  2.3 改性材料的吸附特性  53-60
    2.3.1 改性材料的穿透曲线  53-55
    2.3.2 吸附动力学模型的建立  55-60
  2.4 改性材料的吸附机理分析  60-66
    2.4.1 电镜扫描(SEM)  60-61
    2.4.2 BET 和孔容、孔径  61-62
    2.4.3 X 射线衍射(XRD)  62-64
    2.4.4 改性材料的热重分析(TGA)  64-66
  2.5 本章小结  66-68
第三章 燃煤烟气汞吸附  68-76
  3.1 材料和方法  68-72
    3.1.1 实验仪器及试剂  68-69
    3.1.2 烟气吸附实验装置  69-70
    3.1.3 烟气吸附操作步骤  70
    3.1.4 煤的元素分析  70-72
  3.2 烟气吸附实验结果与分析  72-75
    3.2.1 煤的元素成分  72
    3.2.2 烟气成分分析  72-73
    3.2.3 烟气吸附  73-75
  3.3 本章小结  75-76
第四章 电化学方法再生活性炭  76-84
  4.1 材料和方法  76-78
    4.1.1 实验仪器及试剂  76
    4.1.2 活性炭再生实验装置  76-77
    4.1.3 活性炭再生操作方式  77
    4.1.4 活性炭再生操作步骤  77-78
    4.1.5 电解材料的制备  78
    4.1.6 活性炭中HG 含量  78
  4.2 活性炭再生实验结果与分析  78-83
    4.2.1 电解过程中电流变化  78-79
    4.2.2 电解过程中过程中PH 变化  79-81
    4.2.3 电解过程中电导率变化  81
    4.2.4 电解过程中氧化还原电位变化  81-82
    4.2.5 活性炭处理前后比较  82-83
  4.3 本章小结  83-84
第五章 总结与展望  84-86
  5.1 论文创新点  84
  5.2 全文总结  84-85
  5.3 展望  85-86
参考文献  86-97
附录1 符号与标记  97-98
致谢  98-99
攻读硕士学位期间已发表或录用的论文  99-101

相似论文

  1. 钛酸盐光催化剂的制备及光催化分解水性能,O643.36
  2. 基于酚醛树脂活性炭的制备及负载TiO2吸附—光催化性能,TQ424.19
  3. 煤制液体燃料过程中可弃型催化剂的设计与实验研究,TQ529.1
  4. 自动变速器负载模拟器的设计与研究,TH132.46
  5. NSSC黑液在流化床中燃烧试验研究,TK16
  6. 频繁图结构并行挖掘算法的研究与实现,TP311.13
  7. 负载铈活性炭催化臭氧化氯霉素研究,X703
  8. 微氧条件下密闭电石炉尾气中COS气体吸附净化研究,X781
  9. 调环酸钙合成工艺研究及其类似物合成,TQ452
  10. 废旧聚酯纺织品的回收再利用研究,X791
  11. 锰—铁催化剂低温催化氧化NO研究,X701
  12. 以海泡石为载体的催化剂选择性催化加氢肉桂醛为肉桂醇的研究,O643.32
  13. 聚苯胺—金属配合物的制备及其催化性能研究,O634
  14. 含碳水化合物衍生的一价及二价咪唑盐离子液体的合成与表征,O621.3
  15. 磷肥副产氟硅酸钠含氯废水的回收利用研究,X786
  16. 烟杆基活性炭制备及对低浓度磷化氢吸附净化研究,X712
  17. 利用作物秸秆制备成型生物质活性炭及纤维板,X712
  18. 近壁面环境下UUV回收过程的自适应控制方法研究,TP273
  19. 直接醇类燃料电池Pt基催化剂的研究,TM911.4
  20. 一株溶藻细菌对铜绿微囊藻的溶藻机制及其溶藻物质特性的研究,X173
  21. 燃料电池铂、钯基催化剂的形貌控制与阳极电催化性能,TM911.4

中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
© 2012 www.xueweilunwen.com