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气固相催化合成无水哌嗪及动力学研究

作　者: 张彦
导　师: 刘荣杰
学　校: 西北大学
专　业: 化学工艺
关键词: 无水哌嗪 催化 宏观动力学
分类号: O626
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
下　载: 124次
引　用: 3次
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内容摘要


本文简要介绍了无水哌嗪的物理化学性质、生产状况以及相关用途。本研究在查阅国内外文献和前人研究的基础上,选定以工业品乙二胺为原料常压气固相催化合成哌嗪的工艺路线。通过离子交换法制备了K-ZSM-5型分子筛催化剂。通过单因素试验和正交试验对合成过程的影响因素进行了研究,确定了合成无水哌嗪的最佳工艺条件。以气固相反应动力学的相关理论为指导,建立了该反应过程的宏观动力学模型。本文为哌嗪的工业化生产提供了理论依据和实验基础。 结果表明: 1.采用工业品乙二胺为原料,合成哌嗪的转化率和选择性都较高。离子交换法制备的K-ZSM-5分子筛作为脱氨环化反应的催化剂具有较好的活性和选择性。催化剂的制备条件为:硅铝比值为50的ZSM-5型分子筛;1.00mol/L的KCI溶液在25℃下浸渍48hr;在110℃条件下干燥3hr左右;在500℃下焙烧6小时;最后在450℃活化2.5小时以备使用。 2.合成实验所确定的最佳工艺条件为:原料液浓度50%（质量分数）,反应温度350℃,反应空速为2.532×10-3mol·g-1·hr-1。在此工艺条件下,乙二胺转化率为97.28%,哌嗪收率为50.87%,三乙烯二胺收率为34.82%,总收率为85.70%。 3.对合成哌嗪的机理进行了探讨,并建立了该过程的宏观动力学模型,求出了生成哌嗪和三乙烯二胺的活化能及反应速率常数,为工业化生产提供了理论依据。

全文目录


前言  8-9
第1章 综述  9-13
  1.1 哌嗪的物理化学性质  9
  1.2 哌嗪的主要用途  9-11
    1.2.1 医药(或其他药物)的原料  9-10
    1.2.2 驱虫剂  10
    1.2.3 表面活性剂  10
    1.2.4 抗氧剂、防腐剂、稳定剂  10
    1.2.5 聚合物和合成树脂  10-11
    1.2.6 橡胶助剂  11
    1.2.7 其它  11
  1.3 哌嗪的市场及生产状况  11-13
    1.3.1 国外市场及生产状况  11-12
    1.3.2 国内市场及生产状况  12-13
第2章 沸石分子筛的催化原理  13-22
  2.1 催化剂的选择  13
  2.2 沸石分子筛催化剂的性能  13-15
  2.3 沸石分子筛的结构  15-16
  2.4 沸石分子筛的催化原理  16-17
  2.5 分子筛的吸附及吸附动力学  17-19
    2.5.1 吸附本质  17-18
    2.5.2 吸附分类与比较  18
    2.5.3 吸附动力学  18-19
  2.6 离子交换法制备改性分子筛  19-21
    2.6.1 离子交换  20
    2.6.2 干燥  20
    2.6.3 焙烧  20-21
  2.7 催化剂的活化  21-22
第3章 气固相催化合成哌嗪工艺  22-28
  3.1 合成原理  22
  3.2 合成原料乙二胺的物理化学性质  22-23
  3.3 联产品三乙烯二胺的物理化学性质及用途  23
  3.4 实验药品与主要设备、仪器  23-25
    3.4.1 实验药品及规格  23-24
    3.4.2 设备和仪器  24-25
    3.4.3 催化反应装置  25
  3.5 实验步骤  25-26
    3.5.1 催化剂还原活化  25
    3.5.2 催化反应  25-26
  3.6 产物的分析  26-28
    3.6.1 仪器及试剂  26
    3.6.2 色谱柱的制备  26
    3.6.3 色谱操作条件  26
    3.6.4 定性分析  26
    3.6.5 定量分析  26-28
第4章 哌嗪合成最佳工艺条件的确定  28-33
  4.1 单因素实验  28-30
    4.1.1 原料液中乙二胺的浓度对反应的影响  28-29
    4.1.2 温度对反应的影响  29
    4.1.3 空速对反应的影响  29-30
  4.2 正交实验  30-32
  4.3 重复性实验  32
  4.4 小结  32-33
第5章 气固相催化合成哌嗪动力学研究  33-59
  5.1 概述  33-36
    5.1.1 催化剂床内流体的流动状态  34-35
    5.1.2 催化剂床的等温性  35
    5.1.3 组分分析的准确度  35-36
    5.1.4 总结  36
  5.2 预备实验  36-40
    5.2.1 管壁效应和径向温度差的消除  36
    5.2.2 实验反应器的选用  36-37
    5.2.3 空白实验  37
    5.2.4 反应温度的精度分析  37-39
    5.2.5 反应活化能的精度分析  39-40
  5.3 反应动力学表达式的确定  40-42
    5.3.1 反应动力学表达式  40-41
    5.3.2 本研究选用的动力学表达式  41-42
  5.4 反应历程和机理的探讨  42-43
  5.5 动力学实验与数据处理  43-49
  5.6 反应速率的推导  49-58
    5.6.1 物料衡算  49-58
  5.7 动力学实验总结  58-59
第6章 结论  59-60
参考文献  60-63
致谢  63

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 杂环化合物
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