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含铅、锡等易水解金属羧酸盐的合成和结构化学

作　者: 郭文军
导　师: 张汉辉
学　校: 福州大学
专　业: 物理化学
关键词: 配位聚合物 金属草酸盐 晶体结构 谱学性质 量化计算
分类号: O614.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2005年
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内容摘要


目前,金属-有机配位聚合物在选择性催化、导电材料、光学材料、磁性、磁化学、电子和分子识别等方面具有特殊性能,并在诸多领域具有广阔的应用前景。运用分子设计和晶体工程思想进行功能的复合,组装,杂化及加强功能性物质结构与性能的关系,通过配位键、氢键等分子间作用力,构筑高级有序结构的有机-金属配位聚合物已成为当前配位化学研究的热点领域。本文主要以草酸配体和易水解金属为研究对象,探索合成条件,克服了铅、铋等化合物易水解的苛刻合成问题,通在水热的条件下,通过草酸根的丰富多样的配位和连接方式,组装合成了三类新颖结构的金属-有机配位聚合物,并对其性能进行了研究,主要工作有: 1. 应用水热法和溶液法,设计合成了六种新颖的化合物,这些化合物大致可以分为三类: （1） 零维结构的化合物: （ H2en）2（H3O）[Sb（C2O4）4] ·H2O 化合物1 （2） 二维链状结构的化合物: （ H2en）（H3O）[（BiPb（C2O4）4（H2O）2）]·2H2O 化合物2 （3） 三维广延结构的化合物: （H2en）2（H3O）2[Zr2Pb2（H2O）2（C2O4）9]·5H2O 化合物3 （en）[Ba2（H2O）5Sn（C2O4）4] 化合物4 （4） 其它三维结构化合物（2H3O）（K2Na2）(V10O28)·10H2O 化合物5 CoK2V4O12 化合物6 2.对所合成的部分化合物进行了红外光谱、拉曼光谱、紫外-可见固体漫反射光谱、稳态荧光光谱和热重分析的研究。红外和拉曼光谱出现了草酸根的特征峰,且特征峰的位置与草酸根的连接方式、周围的配位环境、及不同的有机配体有较大的关系;对于化合物5,我们运用了数学相关分析技术得到二维红外相关光谱图,研究功能基团动态结构变化和分子内、分子间的相互作用,实验证明,二维红外

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-9
第一章 前言  9-24
  1.1 配位聚合物的概念、特点和发展趋势  9-10
  1.2 金属羧酸聚合物的结构化学  10-16
    1.2.1 金属羧酸聚合物的配位结构  10-12
    1.2.2 金属羧酸聚合物的结构化学  12-16
      1. 金属羧酸盐1D 配位聚合物  12-13
      2. 金属羧酸盐2D 配位聚合物  13-15
      3. 金属羧酸盐3D 配位聚合物  15-16
  1.3 金属草酸配位聚合物的结构化学  16-21
    1.3.1 金属草酸聚合物的配位形式  16-17
    1.3.2 金属草酸聚合物的结构化学  17-21
  1.4 配位聚合物的合成和研究方法  21-23
    1.4.1 合成方法的研究  21-22
      1. 溶液中自组装合成法  21
      2. 水热法  21-22
    1.4.2 表征方法  22-23
      1. 红外和拉曼光谱  22
      2. 热重分析  22-23
  1.5 本章小结  23-24
第二章 实验部分  24-34
  2.1 化合物的合成  24-29
    2.1.1 原料与设备  24-25
    2.1.2 化合物的合成  25-27
    2.1.3 合成条件的讨论  27-29
  2.2 X-射线衍射实验  29-33
  2.3 光谱与热分析实验  33-34
第三章 晶体结构的描述和讨论  34-50
  3.1 (Hen)(en)(H_3O)_2Sb(C_2O_4)_4 化合物1 的晶体和分子结构  35-36
  3.2 (H_2en)(H_3O)[(BiPb(C_2O_4)4(H_2O)_2)]·2(H_2O) 化合物2 的晶体和分子结构  36-39
  3.3 (H_2en)_2(H_3O)4[Zr_2Pb_2(H_2O)_2(C_2O_4)_9]·3H_2O 化合物3 的晶体和分子结构  39-42
  3.4 (en)[Ba_2(H_2O)_3Sn(C_2O_4)_4] 化合物4 的晶体和分子结构  42-45
  3.5 (2H_3O)(K_2Na_2)(V_(10)O_(28))·10H_2O 化合物5 的晶体和分子结构  45-47
  3.6 CoK_2[V_4O_(12)] 化合物6 的晶体和分子结构  47-50
第四章 谱学与热分析研究  50-62
  4.1 红外和拉曼光谱分析  50-57
    4.1.1 红外光谱分析  50-52
    4.1.2 化合物5 的广义二维谱  52-55
    4.1.3 拉曼光谱分析  55-57
  4.2 紫外可见固体漫反射光谱分析  57-59
  4.3 稳态固体荧光光谱分析  59-60
  4.4 热重分析  60-62
第五章 量子化学计算与讨论  62-70
  5.1 [Sb(C_2O_4)_4]~(3-)阴离子的量化计算  62-63
    5.1.1 方法与模型  62
    5.1.2 结果与讨论  62-63
  5.2 PbBi(C_2O_4)_4(H_2O)_2~(3-)的量化计算  63-65
    5.2.1 方法与模型  63-64
    5.2.2 结果与讨论  64-65
  5.3 化合物4 三维广延结构的量化计算  65-67
    5.3.1 方法与模型  65
    5.3.2 结果与讨论  65-67
  5.4 化合物5 三维广延结构的量化计算  67-68
    5.4.1 方法与模型  67
    5.4.2 结果与讨论  67-68
  5.5 量化计算小结  68-70
总结与展望  70-71
致谢  71-72
硕士研究生期间论文发表情况  72-73
参考文献  73-81
附录 化合物的原子坐标、稳度因子、键长和键角  81-108
个人简历  108

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 金属元素及其化合物 > 第Ⅳ族金属元素及其化合物
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