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新型石油精炼催化剂Ni-P化合物的水热法制备研究

作　者: 刘宗义
导　师: 黄翔
学　校: 中国海洋大学
专　业: 材料学
关键词: 水热法石油精炼催化剂 Ni-P化合物
分类号: TE624.9
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

随着环境的恶化和石油重质化和劣质化的趋势越来越严重,对高性能石油加氢精制催化剂的要求越来越迫切。Ni-P化合物是近年来发展起来的一种新型的石油精炼催化剂,具有广泛的应用前景。因此,研究制备具有高催化性能的Ni-P化合物成为当今石油精炼催化材料研究的热点。本文采用水热法制备新型石油精炼催化材料Ni-P化合物,研究了制备过程中各工艺条件对产物的影响。利用XRD、SEM、TEM、EDS等手段对产物物相及形貌进行了表征分析。主要研究结果如下：(一)水热法制备Ni2P和Ni12P5微米级粉体及其表征以红磷和氯化镍为原料,通过水热法制备Ni2P和Ni12P5微米级粉体,在此基础上系统的研究P/Ni比、水热温度、水热时间对产物物相和形貌的影响。结果表明：1)提高P/Ni比有助于Ni2P的生成,降低P/Ni比有助于Ni12P5的生成；改变P/Ni比对产物的形貌没有太大的影响,产物基本保持了红磷的原始形貌；红磷与Ni2+反应生成Ni2P、Ni12P5的反应是固-液反应机理,溶液中的Ni2+渗透入红磷表面与其反应,从而使产物保持了红磷的原始形貌。2)200℃以下产物为Ni2P物相,在此温度范围内改变水热温度对产物的物相没有影响,水热温度提高到210℃时有利于Ni12P5的生成,不利于Ni2P的生成。3)水热时间从12h延长到24h,产物物相都是纯净的Ni2P相,但是当将水热时间从24h延长到48h时,生成了纯净的Ni12P5。延长水热时间更有利于Ni12P5物相的生成；延长水热时间对产物的形貌没有影响。(二)水热法制备Ni2P和Ni12P5纳米级粉体及其表征水热法制备Ni2P和Ni12P5纳米级粉体,通过改变原料的P/Ni比、水热温度、水热时间制备出较为纯净的Ni2P和Ni12P5纳米粉体。在此基础上系统的研究P/Ni比、水热温度、水热时间对产物物相和形貌的影响。结果表明：1)在低P/Ni比(P/Ni≤15/1)时,产物中以Ni12P5为主,而在高P/Ni比(P/Ni≥18/1)时,产物以Ni2P为主。所以,增大P/Ni比更有利于Ni2P的生成,而不利于Ni12P5的生成。从改变P/Ni比所得产物及水热处理过的红磷的透射电镜照片可以看出,产物继承了水热处理过红磷的不规则形貌,改变反应的P/Ni比不会对产物的形貌造成明显的影响。2)在首先将红磷在200℃,水热处理24h后,P：Ni=30：1、水热时间24h为不变条件下,200℃是生成Ni2P的理想条件,温度升高或降低都会导致产物中次要相Ni12P5的出现。水热温度从190℃升到200℃再升到210℃并没有改变产物的类似红磷的不规则形貌。3)改变水热时间对物相的影响是巨大的,在不同的时间段上有不同的产物生成。(三)球形Ni-P化合物的制备及表征采用NaH2PO3·H2O做磷源,与NiCl2·6H2O在不同的水热条件下反应,成功制备了具有球形形貌的镍-磷化合物,XRD测试结果证明产物结晶良好,通过EDS测试得知产物的元素组成为磷和镍两种元素,是一种富镍的Ni-P化合物。提高原料中P/Ni值,产物中的P/Ni值也会提高,延长水热时间也会提高产物中的P/Ni值。原料中的P/Ni值及水热时间的改变对产物的形貌、化学组成均无显著的影响。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-11
0 引言  11-12
1 文献综述  12-26
  1.1 过渡金属磷化物的结构特征  12-13
  1.2 过渡金属磷化物的性质及应用  13-19
    1.2.1 过渡金属磷化物在HDS和HDN反应中的应用  14-18
    1.2.2 过渡金属磷化物在其他方面的应用  18-19
  1.3 过渡金属磷化物的制备  19-24
    1.3.1 水热/溶剂热合成法  20-23
      1.3.1.1 水热法简介  20-22
      1.3.1.2 水热法制备过渡金属磷化物的研究进展  22-23
    1.3.2 其他方法  23-24
      1.3.2.1 抑制分解沉淀法  23
      1.3.2.2 有机金属合成法  23
      1.3.2.3 纳米磷酸盐前驱体合成法  23-24
      1.3.2.4 磷酸盐还原法  24
  1.4 本课题的目的和意义  24-26
2 实验部分  26-31
  2.1 实验原料  26
  2.2 实验仪器  26
  2.3 粉体的制备  26-29
    2.3.1 微米级磷化镍的水热法制备  26-27
    2.3.2 纳米级磷化镍的水热法制备  27-28
    2.3.3 球形磷化镍的水热法制备  28-29
  2.4 粉体的表征  29-31
3 水热法制备Ni_2P和Ni_(12)P_5微米级粉体及其表征  31-49
  3.1 引言  31
  3.2 实验结果与讨论  31-47
    3.2.1 反应物配比的影响  32-36
    3.2.2 水热温度的影响  36-39
    3.2.3 水热时间的影响  39-44
    3.2.4 溶剂的影响  44-47
  3.3 本章总结  47-49
4 水热法制备Ni_2P和Ni_(12)P_5纳米级粉体及其表征  49-66
  4.1 引言  49
  4.2 实验结果与讨论  49-65
    4.2.1 反应物配比的影响  50-55
    4.2.2 水热温度的影响  55-60
    4.2.3 水热时间的影响  60-65
  4.3 本章小结  65-66
5 球形镍-磷化合物的探索  66-72
  5.1 引言  66
  5.2 实验结果与讨论  66-70
  5.3 本章总结  70-72
6 结论  72-75
  6.1 论文研究结论  72-73
    6.1.1 Ni_2P和Ni_(12)P_5微米级粉体的合成实验  72
    6.1.2 Ni_2P和Ni_(12)P_5纳米级粉体的合成实验  72-73
    6.1.3 球形镍-磷化合物粉体的合成实验  73
  6.2 论文研究的创新点  73
  6.3 还需要继续改进的地方  73-75
参考文献  75-81
致谢  81-82
个人简历及在攻读硕士期间发表的学术论文及研究成果  82
  个人简历  82
  攻读硕士期间发表的学术论文及研究成果  82

新型石油精炼催化剂Ni-P化合物的水热法制备研究

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