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光伏材料氢化纳米硅中成键氢对材料结构及缺陷的影响

作　者: 徐亮
导　师: 沈文忠
学　校: 上海交通大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 氢化纳米硅等离子体增强化学气相沉积生长机理成键氢晶界后氧化缺陷密度准分子激光晶化
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

步入二十一世纪,传统能源枯竭和环境污染日益成为威胁人类生存与发展的全球性问题。寻找,开发和利用清洁的可再生能源迫在眉睫。而太阳能以其取之不尽、用之不竭且无污染的特点,成为最具开发潜力的可再生能源之一。太阳电池是将太阳光能直接转换为方便使用的电能的一种器件。虽然目前传统的晶体硅太阳电池在全球光伏产业中占据了绝大多数的市场份额,新型薄膜太阳电池,尤其是以硅为原料的薄膜太阳电池,由于其易于大面积生长、生产成本低、温度系数低、能量偿还时间短等优势而受到广泛的关注。长期以来,作为技术较为成熟的硅基薄膜电池,非晶硅太阳电池一直存在某些难以克服的缺点,如:能量转换效率低、电导率低,易发生光致衰退现象(即所谓的Staebler-Wronski效应)。然而,氢化纳米硅薄膜的出现为硅基薄膜电池注入了新的活力。氢化纳米硅薄膜是单晶硅和非晶硅的混相物质,由纳米尺度的单晶硅颗粒镶嵌在氢化非晶硅的网络中构成。大量的表明,氢化纳米硅的混相体系可以有效降低在非晶硅材料中不可避免出现的光至衰退现象。同时,氢化纳米硅薄膜中大量存在的单晶硅量子点使得体系拥有明显的量子限制效应,这使得人们可以通过控制纳米硅薄膜结构来调控材料的光学带隙以实现对太阳光谱的响应,从而获得更高的光吸收效率。另外,由于材料的高光吸收截面以及优良的电导率,纳米硅薄膜具有很好的光吸收系数以及光电流响应。目前许多科研机构正在积极尝试将纳米硅薄膜应用到多结薄膜太阳电池中,以实现高效稳定的新型叠层薄膜太阳电池。氢化纳米硅薄膜中位于晶界结构中的成键氢在早期的大量研究中已被发现,然而其对薄膜性能的影响鲜有报道。另一方面,微晶硅薄膜中的后氧化问题已经受到人们的大量关注,但是在氢化纳米硅中,后氧化的研究工作才刚刚起步。我们研究了一系列本征纳米硅薄膜中成键氢对薄膜的结构以及缺陷密度的影响。通过红外光谱手段,我们对一组运用等离子体增强化学气相沉积(PECVD)方法在不同功率密度条件下生长的本征氢化纳米硅薄膜中的成键氢、氧含量以及氢的不同成键模式进行了详细的分析研究。通过结合薄膜微结构的分析我们发现在较低功率密度的生长条件下,薄膜生长时表面的氢覆盖率较高,从而反应前驱物(硅氢基团)在反应表面的迁移率较高,其有更大的机会到达自由能最低的地方,形成晶态比较高、致密性较好的膜层。而在较高功率密度的生长条件下,高能量氢原/离子的表面吸氢作用降低了反应前驱物的迁移率,从而增加了薄膜的空洞结构。与此同时,高能量氢原/离子具有更强的渗透能力,从而更多的沿晶界进入薄膜亚表面,大量钝化在纳米硅生长过程中由氢诱导晶化过程形成的在晶界表面的悬挂键,形成位于晶界中的硅氢化合物。进一步通过对薄膜中氧含量与晶界中硅氢键的吸收积分强度的比较我们发现两者存在显著的负相关关系。考虑到纳米硅中晶粒小从而晶界比例高,我们认为上述现象由如下原因造成:在晶界中,高含量的硅氢化合物形成了更加致密,氢覆盖率更高的钝化良好的晶界结构。这样的结构有效防止了沉积结束后薄膜在大气环境保存过程中氧元素的侵入——薄膜的后氧化。硅薄膜的后氧化通常会在硅/二氧化硅界面引入悬挂键,从而增加薄膜的缺陷密度。通过电子自旋共振实验,我们在纳米硅薄膜样品中同样发现了两者间的相关关系:随着薄膜中氧含量的增加,其缺陷(悬挂键)密度显著增加。综合上述结果,我们认为纳米硅薄膜中较高含量的位于晶界结构中的硅氢化合物对于防止薄膜的后氧化,从而降低薄膜缺陷(悬挂键)密度具有至关重要的作用。以上的研究得到了国家自然科学基金(11074169)和国家基础研究重大项目(2010CB933702)的资助。

全文目录

摘要  5-8
ABSTRACT  8-13
第一章绪论  13-15
  1.1 研究背景与现状  13-14
  1.2 本文的主要工作  14-15
第二章氢化纳米硅薄膜的制备与表征手段  15-34
  2.1 硅基材料的分类  15-17
  2.2 硅基纳米材料的制备方法  17-20
  2.3 纳米硅的物性表征分析手段  20-31
    2.3.1 微观结构表征  20-26
    2.3.2 光学性质表征  26-29
    2.3.3 电学性质表征  29-31
  2.4 本章小结  31-32
  参考文献  32-34
第三章氢化纳米硅的生长机理与制备工艺  34-45
  3.1 氢化纳米硅薄膜的生长机制  34-37
  3.2 氢化纳米硅的微观生长机制  37-43
    3.2.1 等离子体增强化学气相沉积  38-41
    3.2.2 氢化纳米硅薄膜制备的工艺条件  41-43
  3.3 本章小结  43-44
  参考文献  44-45
第四章氢化纳米硅中成键氢对结构及缺陷的影响  45-62
  4.1 引言  45
  4.2 氢化纳米硅样品的制备  45-46
  4.3 氢化纳米硅样品的微结构表征  46-49
  4.4 氢化纳米硅薄膜的微结构分析  49-51
  4.5 氢化纳米硅薄膜中成键氢对薄膜结构及后氧化的影响  51-56
  4.6 氢化纳米硅薄膜后氧化对缺陷密度的影响  56-58
  4.7 本章小结  58-60
  参考文献  60-62
第五章氢化纳米硅的准分子激光晶化  62-71
  5.1 非晶硅的准分子激光晶化  62-66
  5.2 氢化纳米硅的准分子激光晶化  66-68
  5.3 本章小结  68-70
  参考文献  70-71
第六章结论  71-73
  6.1 本文的主要结论和创新点  71-72
  6.2 下一步的工作及展望  72-73
致谢  73-74
攻读硕士学位期间发表论文和所获荣誉  74

光伏材料氢化纳米硅中成键氢对材料结构及缺陷的影响

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