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贝壳负载纳米Cu_2O复合光催化材料的制备及性能研究

作　者: 邹晓兰
导　师: 朱校斌
学　校: 中国科学院研究生院（海洋研究所）
专　业: 环境科学
关键词: 珍珠贝壳 纳米Cu2O 吸附 光催化 可见光 太阳光
分类号: X703.5
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 60次
引　用: 2次
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内容摘要


选用珍珠贝壳作为载体,在不同温度下煅烧活化,采用水解法制备纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料,并通过催化活性实验和XRD表征手段对材料进行筛选。结果表明,在≥800 oC温度下煅烧的珍珠贝壳,可以作为载体成功负载纳米Cu2O,其中以1050℃煅烧的珍珠贝壳为载体制备的纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料具有最强的光催化活性;该复合材料合成过程中,CuCl与活化贝壳粉的最佳质量配比为1:1—2。采用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电镜（SEM）及其能谱（EDS）和紫外-可见漫反射吸收光谱（UV-Vis）对纳米Cu2O/珍珠贝壳复合光催化材料进行了表征,结果表明,复合材料的主要成分为CaO和Cu2O,材料表面由于空气氧化作用形成少量无定形CuO薄膜;负载的Cu2O颗粒呈椭球状并与载体紧密结合,粒径小于100 nm,计算得到理论平均粒径为16.8 nm;珍珠贝壳载体对纳米Cu2O的光催化性能基本不产生影响,复合材料对紫外光及可见光均有良好的吸收;复合材料中不含有明显的杂质元素,说明利用贝壳自身碱度采用水解法可制备出理想的纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料。用活性大红染料B-3G水溶液作为模拟废水,对纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料的吸附性能分别进行了热力学和动力学分析。分析结果表明复合材料对B-3G的吸附性能具有纯Cu2O粉末和贝壳粉载体的特点,其吸附等温线介于Langmuir模型和Freundlich模型的拟合曲线之间,从拟合相关系数上看较为符合Langmuir吸附等温模型,理论饱和吸附量为166.67 mg/g,较纯Cu2O粉末提高了200%,而实际饱和吸附量还要大于该理论计算值,说明该复合材料具有较强的吸附能力。纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料对B-3G的吸附过程非常迅速,60 min后吸附基本达到平衡,此时B-3G的吸附去除率达到98.2%;复合材料对B-3G的吸附动力学可以很好地用伪二级动力学模型描述。用B-3G模拟废水评价复合材料在可见光和太阳光辐射下的催化性能。结果表明,纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料的光催化反应可适应pH范围为6.0—12.0的水环境;与纯Cu2O相比,纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料具有更高的光催化活性,可催化B-3G模拟废水的浓度高达220 mg/L,B-3G的催化降解脱色率达到98—100%。可见光下的催化反应过程符合伪一级反应动力学模型;太阳光下的催化反应动力学更加符合Langmuir-Hinshewood模型。通过实际印染废水的催化降解实验发现,纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料可有效降解浓度较低的实际印染废水,其色度和COD去除率分别可达到96.15%和73.05%。此外,用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）研究了纳米Cu2O/珍珠贝壳复合材料的合成机理。研究表明,纳米Cu2O和以CaO为主要成分的贝壳载体之间相互结合并发生物化反应形成了新的化学键,Cu（Ⅰ）分别以纳米Cu2O粒子和CaCu2O2化合物的形式负载在贝壳载体上,二者在光催化过程均中发挥重要作用。

全文目录


摘要  6-8
ABSTRACT  8-10
第一章 前言  10-25
  1 海洋贝壳资源现状  10-12
    1.1 海洋贝壳资源概述  10
    1.2 贝壳资源化利用途径  10-12
  2 有机废水处理方法  12-13
    2.1 有机废水污染状况  12
    2.2 生物可降解有机废水处理技术概述  12-13
    2.3 生物难降解有机废水处理技术概述  13
  3 纳米半导体材料光催化技术  13-24
    3.1 纳米材料的涵义与分类  13-14
    3.2 纳米材料的特性  14-17
    3.3 纳米光催化技术原理  17-19
    3.4 常用纳米半导体光催化材料及其制备方法  19-21
    3.5 光催化材料对太阳光的利用  21-23
    3.6 纳米半导体材料的负载  23-24
  4 论文主要工作  24-25
第二章 贝壳负载纳米Cu20 复合光催化材料的制备与表征  25-35
  1 贝壳负载纳米Cu20 复合光催化材料的制备与筛选  25-29
    1.1 试剂与仪器  25
    1.2 贝壳载体的预处理  25-26
    1.3 复合材料的制备  26
    1.4 复合材料的筛选  26-29
  2 贝壳负载纳米Cu20 复合光催化材料的表征  29-35
    2.1 表征仪器  29-30
    2.2 X 射线衍射分析  30-31
    2.3 X 射线光电子能谱分析  31-32
    2.4 扫描电镜及其能谱分析  32-33
    2.5 紫外-可见漫反射吸收光谱分析  33-35
第三章 贝壳负载纳米Cu20 复合光催化材料吸附性能研究  35-41
  1 复合材料及其载体的吸附热力学研究  35-38
  2 复合材料的吸附动力学研究  38-41
第四章 贝壳负载纳米Cu20 复合材料光催化性能研究  41-51
  1 复合材料在可见光辐射下的光催化性能  41-45
    1.1 可见光催化装置  41
    1.2 B-3G 初始浓度对复合材料可见光催化的影响  41-43
    1.3 不同pH 对复合材料可见光催化的影响  43
    1.4 可见光催化反应动力学研究  43-45
    1.5 复合材料可见光催化实际印染废水性能研究  45
  2 复合材料在太阳光辐射下的光催化性能  45-51
    2.1 太阳光催化装置  45-46
    2.2 B-3G 初始浓度对复合材料太阳光催化的影响  46-47
    2.3 不同pH 对复合材料太阳光催化的影响  47-48
    2.4 太阳光催化反应动力学研究  48-51
第五章 合成机理  51-56
  1 纳米Cu20/珍珠贝壳复合材料合成机理研究  51-54
  2 机理验证  54-56
第六章 总结  56-59
  1 研究成果  56-57
  2 研究特色及创新点  57
  3 在本研究领域的意义  57
  4 有待讨论的问题和建议  57-59
参考文献  59-67
硕士在读期间发表文章目录  67-68
致谢  68

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用 > 助剂
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