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类脂吸附材料制备及其对微量疏水性有毒物质去除的研究
作 者: 连嘉祥
导 师: 陈志强
学 校: 哈尔滨工业大学
专 业: 城市水资源
关键词: 类脂吸附材料 界面聚合 疏水性有机污染物 阿特拉津 硝基苯
分类号: X703
类 型: 硕士论文
年 份: 2009年
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内容摘要
难降解疏水性有机污染物(Hydrophobic organic pollutants, HOCs),包括持久性有机污染物(Persistent organic pollutants, POPs),因具有毒性、生物蓄积性、难降解性、半挥发性以及可长距离迁移等特征引起了国内外学者的高度重视。POPs对于自然环境下的生物代谢、光降解、化学分解等作用具有很强的抵抗能力。一旦排放到环境中,它们难于被分解,因此可以在水体、土壤和底泥等环境介质中存留数年甚至数十年或更长时间,同时由于其低水溶性和高脂溶性特性,一旦进入生物体内,会产生生物蓄积毒性。因此,对水体中难降解疏水性有机污染物的强化处理进行研究已成为当今水环境污染治理中的热点问题。亲脂性有机物对生物体的毒性主要是由于其在脂肪中富集,且富集量与生物体的脂肪含量成正比。本研究据此原理,利用界面聚合反应制备出了一种与脂肪细胞结构相类似的吸附材料。该材料外表面是聚酰胺聚合体高分子膜,内部含有疏水性生物类脂—三油酸甘油酯,且均匀镶嵌于聚酰胺聚合体高分子构架之间,形成多个生物类脂的微小脂库,从而达到对疏水性有机污染物吸附而达到有效去除的目的。本研究主要成果和结论包括:(1)利用界面聚合原理研制了一种用于去除水体中疏水性有机物的类脂吸附材料(Lipoid adsorption material, LAM),整体工艺简单可靠,条件易于控制;(2)通过对吸附剂吸附性能的研究,深入探讨了类脂吸附材料对有机物的去除机理,即膜表面空腔的物理吸附和内含物的富集作用。其中,内含物的富集作用是难降解物质被去除的关键;(3)以阿特拉津为目标污染物,对于浓度范围在0.5-20mg/L之间的阿特拉津水溶液研究表明,类脂吸附材料呈现慢吸附过程,吸附平衡时间为12h,且去除过程遵循一级反应动力学。(4)不同类脂含量的吸附材料对阿特拉津的去除效果不同。没有添加三油酸甘油酯的类脂吸附材料前聚体对有机污染物本身就具有一定程度的吸附作用。不同含量三油酸甘油酯的LAM对阿特拉津的去除能力不同,总体趋势是随着三油酸甘油酯含量增加而增加。3% LAM对阿特拉津具有较高的去除效率。(5)以硝基苯为目标污染物的研究发现,对于浓度范围在50-300μg/L之间的硝基苯溶液,30mg/L的颗粒活性炭(Granular activated carbon,GAC)和LAM均可以使硝基苯浓度降低17μg/L以下,去除率可达95%;当投加材料剂量小于30mg/L时,LAM对于硝基苯的去除效果明显优于GAC。线性方程能很好的描述硝基苯在LAM上的吸附行为,在试验浓度范围内的硝基苯去除反应遵循一级反应动力学。
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全文目录
摘要 4-6 Abstract 6-11 第1章 绪论 11-27 1.1 课题研究背景 11-18 1.1.1 疏水性有机污染物 11-12 1.1.2 持久性有机污染物的特征 12-15 1.1.3 持久性有机污染物的危害 15-16 1.1.4 持久性有机污染物的全球归趋 16-18 1.2 疏水性有机污染物的国内外研究现状 18-22 1.2.1 持久性有机污染物研究现状 18-20 1.2.2 污水中持久性有机污染物的处理技术 20-22 1.3 吸附法在疏水性有机污染物去除中的应用 22-23 1.4 目标去除物简介 23-25 1.4.1 阿特拉津 23-24 1.4.2 硝基苯 24-25 1.5 课题研究目的与意义 25 1.6 课题研究内容 25-27 第2章 试验材料与方法 27-34 2.1 试验仪器和化学药品 27-28 2.2 实验方法 28-31 2.2.1 类脂吸附材料的表征 28 2.2.2 阿特拉津测定方法 28-30 2.2.3 硝基苯测定方法 30-31 2.3 LAM 和PAC 吸附量的计算 31-32 2.4 吸附反应动力学模型 32 2.4.1 一级反应动力学模型 32 2.4.2 二级反应动力学模型 32 2.5 吸附反应热力学研究 32-34 第3章 类脂吸附材料的制备 34-42 3.1 原料的选取及类脂吸附材料的制备 34 3.2 结果与分析 34-41 3.2.1 界面聚合反应条件 34-37 3.2.2 界面聚合体系确立 37 3.2.3 类脂吸附材料表征 37-41 3.3 本章小结 41-42 第4章 类脂吸附材料对水体中阿特拉津的去除 42-49 4.1 内含物浓度对阿特拉津去除效果的影响 42-44 4.1.1 实验过程 42 4.1.2 实验结果与分析 42-44 4.2 反应平衡时间对阿特拉津吸附效果的影响 44-45 4.2.1 实验过程 44 4.2.2 实验结果与分析 44-45 4.3 不同浓度条件下的阿特拉津去除效果 45-46 4.3.1 实验过程 45 4.3.2 实验结果与分析 45-46 4.4 阿特拉津去除动力学模型研究 46-48 4.5 本章小结 48-49 第5章 类脂吸附材料对水体中硝基苯的去除 49-64 5.1 反应平衡时间对硝基苯吸附效果的影响 49-50 5.1.1 实验过程 49 5.1.2 实验结果与分析 49-50 5.2 LAM 和GAC 投加剂量对硝基苯去除效果的影响 50-51 5.2.1 实验过程 50-51 5.2.2 实验结果与分析 51 5.3 不同浓度条件下的硝基苯去除效果 51-53 5.3.1 实验过程 51 5.3.2 实验结果与分析 51-53 5.4 温度对硝基苯去除效果的影响 53-58 5.4.1 实验过程 53 5.4.2 实验结果与分析 53-58 5.5 硝基苯去除动力学研究 58-61 5.5.1 硝基苯去除一级动力学模型研究 58-60 5.5.2 硝基苯去除二级动力学模型研究 60-61 5.6 硝基苯去除热力学研究 61-63 5.7 本章小结 63-64 结论 64-66 参考文献 66-71 攻读学位期间发表的学术论文 71-73 致谢 73
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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