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TiO2纳米管的制备与改性及光催化性能的研究
作 者: 周永
导 师: 江芳
学 校: 南京理工大学
专 业: 环境工程
关键词: TiO2纳米管 光催化 光还原法 改性 硝基苯
分类号: O643.32
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要
本文通过水热法及后续焙烧处理制备出具有不同晶型和比表面积的Ti02纳米管(TNT),并以此为基体,通过光还原法分别在纳米管表面沉积贵金属Ag和Au制备出载银Ti02纳米管(Ag/TNT)和载金Ti02纳米管(Au/TNT)。通过TEM、XRD、BET、XPS等表征方法,对制备的TNT、Ag/TNT和Au/TNT的结构、晶型、比表面积以及沉积在纳米管上的贵金属元素的价态进行分析。以硝基苯为目标物,系统的研究了焙烧温度、pH值和催化剂使用量对TNT光催化性能的影响;研究了纳米管基体的焙烧温度、pH值、贵金属沉积量、催化剂的重复使用次数等因素对Ag/TNT和Au/TNT的光催化性能的影响;初步探讨了Au/TNT光催化降解硝基苯的机理。得出的主要结论如下:焙烧温度对TNT的结构、晶型和光催化性能有着重要的影响。随着焙烧温度的升高,TNT的比表面积逐渐减小、锐钛矿相含量逐渐增加、管状结构受到破坏(400℃以下焙烧时对TNT的管状结构破坏不大);400℃焙烧后的TNT的光催化活性最大。分别对Ag/TNT和Au/TNT进行TEM、XRD、BET和XPS表征,结果显示:在一定的沉积量范围内,光还原法沉积Ag或Au对TNT的晶型及管状结构均无明显的影响,TNT仍为有序的纳米管状结构;沉积贵金属Ag或Au后纳米管的比表面积略有下降;XPS表征显示,光还原法沉积在TNT上的Ag、Au元素均以单质形式存在。沉积贵金属后纳米管的光催化活性有了较明显的提高,以400℃焙烧后的纳米管为基体,Ag沉积量为0.5%制备的Ag/TNT (TNT-400-0.5%Ag)、Au沉积量为0.1%制备的Au/TNT (TNT-400-0.1%Au)的光催化活性最高,这是由于沉积的贵金属可捕获电子,使光生空穴-电子达到有效分离,进而提高了光催化活性;酸性条件下Ag/TNT和Au/TNT的光催化活性均高于中性及碱性条件下的;重复使用四次后Ag/TNT和Au/TNT的光催化活性变化不大;通过TOC和高效液相色谱分析得出,利用Au/TNT光催化降解硝基苯的过程中,部分硝基苯先转化为苯胺,再被光催化进一步降解。
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全文目录
摘要 5-6 Abstract 6-7 目录 7-10 1 绪论 10-22 1.1 硝基苯污染现状及处理方法 10-11 1.2 光催化技术的基本原理 11-13 1.3 光催化反应的影响因素 13-15 1.3.1 光催化剂的性质 13 1.3.2 光催化反应条件 13-15 1.4 光催化剂的制备 15-17 1.4.1 水热法 15-16 1.4.2 阳极氧化法 16 1.4.3 模板法 16-17 1.4.4 气相法 17 1.5 光催化剂的改性 17-20 1.5.1 结构改性 17-18 1.5.2 贵金属沉积 18 1.5.3 非金属离子掺杂 18-19 1.5.4 表面螯合和衍生 19 1.5.5 半导体复合 19 1.5.6 负载技术 19-20 1.6 TiO_2纳米管的研究现状 20-21 1.7 本课题研究内容 21-22 2 实验试剂、实验仪器及分析方法 22-26 2.1 实验试剂及主要实验仪器 22-23 2.2 试验方法 23 2.2.1 TiO_2纳米管的制备方法 23 2.2.2 TiO_2纳米管的表征方法 23 2.3 催化剂的光催化性能分析 23-26 2.3.1 光催化反应实验流程及装置 23-24 2.3.2 硝基苯浓度分析法 24 2.3.3 TiO_2纳米管光催化活性评价方法 24-26 3 TiO_2纳米管的制备及其光催化性能研究 26-34 3.1 TiO_2纳米管的制备 26 3.2 催化剂的表征结果及讨论 26-30 3.2.1 X射线衍射分析(XRD) 26-27 3.2.2 透射电镜分析(TEM) 27-28 3.2.3 比表面积分析(BET) 28-30 3.3 TiO_2纳米管光催化降解硝基苯性能分析 30-33 3.3.1 焙烧温度对TiO_2纳米管光催化性能的影响 30-32 3.3.2 pH值对TiO_2纳米管光催化性能的影响 32 3.3.3 TiO_2纳米管使用量对光催化性能的影响 32-33 3.4 本章小结 33-34 4 载银TiO_2纳米管的制备及其光催化性能研究 34-45 4.1 载银TiO_2纳米管(Ag/TNT)的制备 34 4.2 载银TiO_2纳米管的表征及分析 34-38 4.2.1 透射电镜分析(TEM) 34-35 4.2.2 X射线衍射分析(XRD) 35-36 4.2.3 比表面积分析(BET) 36-37 4.2.4 X射线能谱分析(XPS) 37-38 4.3 载银TiO_2纳米管光催化性能分析 38-43 4.3.1 基体焙烧温度对Ag/TNT光催化性能的影响 38-40 4.3.2 Ag沉积量对Ag/TNT光催化性能的影响 40 4.3.3 pH值对Ag/TNT光催化性能的影响 40-41 4.3.4 硝基苯浓度对Ag/TNT光催化性能的影响 41-42 4.3.5 曝气(N_2/空气)对Ag/TNT光催化性能的影响 42-43 4.3.6 重复使用次数对Ag/TNT光催化性能的影响 43 4.4 本章小结 43-45 5 载金TiO_2纳米管的制备及其光催化性能研究 45-56 5.1 载金TiO_2纳米管的制备 45 5.2 载金TiO_2纳米管的表征及结果分析 45-49 5.2.1 透射电镜分析(TEM) 45 5.2.2 X射线衍射分析(XRD) 45-47 5.2.3 比表面积分析(BET) 47-48 5.2.4 X射线能谱分析(XPS) 48-49 5.3 载金TiO_2纳米管的光催化性能分析 49-52 5.3.1 基体焙烧温度对Au/TNT光催化效率的影响 49-50 5.3.2 Au沉积量对Au/TNT光催化效率的影响 50-51 5.3.3 pH值对Au/TNT光催化效率的影响 51-52 5.3.4 重复使用次数对Au/TNT光催化效率的影响 52 5.4 载金TiO_2纳米管光催化降解硝基苯机理初探 52-54 5.4.1 TOC分析 52-53 5.4.2 液相图谱分析 53-54 5.5 本章小结 54-56 6 结论与建议 56-58 6.1 结论 56-57 6.2 建议 57-58 致谢 58-59 参考文献 59-64
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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