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不同性质的污染物在沉积物分离组分上的吸附特征
作 者: 侯娟
导 师: 陈建中;潘波
学 校: 昆明理工大学
专 业: 环境工程
关键词: 抗生素 胡敏酸 疏水性有机污染物 沉积物 无机矿物
分类号: X13
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
因抗生素存在环境风险,其环境行为备受关注。吸附行为作为环境行为的重要组成部分,得到广泛研究,但抗生素在土壤/沉积物上的吸附机制尚不清楚。以吸附行为中广泛研究的疏水性有机污染物(HOCs)与磺胺类抗生素为研究对象,研究它们在沉积物分离组分上的吸附特征。一方面通过抗生素与HOCs吸附特征的异同点,反应吸附质性质对吸附特征的影响,为磺胺类抗生素吸附机制的完善提供有效信息;另一方面通过抗生素在沉积物分离组分上的吸附特征,研究吸附剂性质对抗生素吸附系数的影响,为抗生素的环境污染控制提供理论基础。因此本研究选择具有负电性的弱极性抗生素——磺胺甲恶唑(SMX),非极性的疏水性有机污染物芘(PYR)和弱极性内分泌干扰物双酚A (BPA)作为本实验的吸附质;靠近滇池的底泥通过分离提取后得到的八种分离组分为本实验的吸附剂。完成三种吸附质在八种吸附剂上的批量吸附实验和表征实验,研究沉积物分离组分对PYR,BPA和SMX在沉积物上的吸附能力的贡献。研究结果表明:1.PYR在批次提取的胡敏酸(HAs)上的吸附特征与胡敏酸的极性相关性不大,这一结果与文献结果有较大差异。通过查阅大量文献,发现沉积物的成熟度与其化学组成有一定的相关性。通过H/C和O/C的结果表明,本研究所用的胡敏酸属于由富营养化产生的年轻沉积物。因此沉积物的成熟度是影响污染物吸附特征的重要参数。2.疏水性有机污染物PYR在批次提取的胡敏酸上的吸附能力比弱极性有机污染物SMX和BPA高出近三个数量级,而BPA和SMX的吸附能力相差不大。比较三种吸附质吸附能力与溶解度的大小的关系,说明吸附质的极性大小与吸附能力强弱有明显的相关性。3.从SMX在沉积物分离组分上的吸附等温线中,可以看出SMX在沉积物有机组分HAs与无机组分碳黑(BC)和无机矿物(IM)上的吸附能力都很强,但SMX在沉积物原样(SP)与胡敏素(HM)上的吸附能力却很弱。表明对于SMX这种具有负电性的弱极性物质来说,有机碳含量(foc)与吸附系数(Kd)之间不是简单的线性增加的关系。4.通过查阅文献中大量的数据,完成SMX与不同浓度溶解有机质(DHA)在无机矿物上的竞争吸附实验。结果表明,当foc较低时,负电性的SMX会与非无机矿物组分竞争无机矿物上的吸附位点,使SMX的吸附降低。说明具有负电性的弱极性有机物SMX与疏水性有机物PYR在沉积物上的吸附特征有很大差别,不能简单的用Koc来预测SMX在沉积物上的吸附能力。
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全文目录
摘要 4-6 ABSTRACT 6-8 目录 8-14 第一章 前言 14-18 1.1 研究意义 14-16 1.2 研究内容 16-18 第二章 研究进展 18-28 2.1 吸附行为 18-19 2.2 吸附参数 19-23 2.2.1 拟合模型 19-21 2.2.2 非线性指数n 21-22 2.2.3 吸附系数Kd 22-23 2.3 吸附作用力 23-26 2.3.1 疏水作用 24 2.3.2 静电力 24-25 2.3.3 π-π电子供受体 25 2.3.4 H键 25-26 2.4 沉积物的分离组分 26-28 第三章 研究方法 28-39 3.1 沉积物的采集和前处理 28-29 3.2 吸附剂的制备 29-31 3.3 吸附质的基本性质 31-32 3.4 实验所需的检测方法 32-36 3.5 吸附实验 36-37 3.6 数据处理 37-38 3.7 小结 38-39 第四章 PYR、BPA和SMX在批次提取的胡敏酸上的吸附特征 39-60 4.1 PYR在批次提取的HAs上的吸附特征 40-47 4.1.1 PYR在批次提取的HAs上吸附的总体特征 40-44 4.1.2 吸附剂的性质对PYR吸附特征的关系 44-47 4.2 BPA在批次提取的HAs上的吸附特征 47-53 4.2.1 BPA在批次提取的HAs上吸附的总体特征 47-51 4.2.2 BPA与PYR在HAs上的特征的比较 51-53 4.3 SMX在批次提取的HAs上的吸附特征 53-57 4.3.1 SMX在批次提取的HAs上吸附的总体特征 53-55 4.3.2 SMX的极性特征与其吸附机理的关系 55-57 4.4 红外表征 57-58 4.5 小结 58-60 第五章 PYR、BPA和SMX在沉积物不同组分上的吸附特征 60-74 5.1 PYR在沉积物不同组分上的吸附特征 60-64 5.1.1 PYR在沉积物上吸附的总体特征 61-62 5.1.2 PYR在沉积物组分上的吸附特征比较 62-64 5.2 BPA在沉积物不同组分上的吸附特征 64-67 5.2.1 BPA在沉积物上吸附的总体特征 64-66 5.2.2 BPA沉积物上的吸附机理 66-67 5.3 SMX在沉积物不同组分上的吸附特征 67-71 5.3.1 SMX在沉积物不同组分上吸附总体特征 68-69 5.3.2 SMX在不同沉积物组分上吸附特征的比较 69-71 5.4 PYR、BPA和SMX在沉积物不同组分上的红外表征 71-72 5.5 小结 72-74 第六章 沉积物f_(oc)与SMX吸附系数K_d的关系 74-78 6.1 排除实验干扰 74-75 6.2 吸附系数K_d与f_(oc)的相互关系 75-76 6.3 SMX与DHA的竞争吸附机理 76-77 6.4 小结 77-78 第七章 结论与建议 78-80 致谢 80-81 参考文献 81-86 附录A 攻读硕士期间发表论文目录 86-87 附录B 论文中的中文名称与英文简写 87
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境科学基础理论 > 环境化学
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