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TiO_2光催化降解及还原3,4-二氯硝基苯的特性研究
作 者: 陈佳俊
导 师: 费学宁
学 校: 天津城市建设学院
专 业: 环境工程
关键词: 光催化 3,4-二氯硝基苯 降解处理 还原反应 特性
分类号: X703
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
TiO2光催化技术具有效率高、能耗低、操作简便、反应条件温和、适用范围广及可减少二次污染等突出特点,在有机废水处理中备受关注。此外,清洁生产与节能减排的推进,要求探索一种新型的合成工艺在源头上削减污染物的产生。采用TiO2非均相光催化技术降解3,4-二氯硝基苯,各影响因素的最优条件为:采用150W紫外灯反应5h,3,4-二氯硝基苯去除率为75.6%;pH为4时反应速率最大,250W紫外灯照射反应5h后去除率为84.9%;当空气通入量为0.2m3/h时(溶解氧8.7mg/L),底物的降解率为93.7%;60mg/L的3,4-二氯硝基苯为光催化降解最适宜浓度;催化剂投加量为2g/L时,降解速率常数最大为0.3302,反应5h后对3,4-二氯硝基苯的去除率为93.2%;自制N掺杂的催化剂优于其他催化剂,采用250W紫外灯为光源,5h的反应后对3,4-二氯硝基苯的去除率为85.4%。光催化还原3,4-二氯硝基苯的研究中,溶剂甲醇为良好的空穴清除剂,20h时产率可达61.22%;催化剂投加量为6g/L时3,4-二氯苯胺的产率最高为57.17%;非离子表面活性剂subwet159对光催化还原有促进作用,而阳离子表面活性剂CTAB对还原有阻碍作用;初始浓度为10g/L的光催化还原效率最高,12h时产率可达到最大值71.3%;大量溶解氧的存在起到阻碍光催化还原,光辐射强度越高还原产率相应提高;TiO2在还原反应中保持一定的重复利用性,催化剂经高温活化后应用于还原反应中,仍可获44.5%的产率;热催化反应和光催化反应都能进行还原反应,但加热条件下的还原反应效率较低;采用凝胶-溶胶法制备的多孔TiO2催化效果最好,250W紫外灯为光源,经过12h的反应可获得65%的产率。光催化还原工艺与传统铁粉还原工艺相比,减少近2/3的污染物排放量、反应条件温和简单,具有显著地经济和环境优势,极具发展应用潜力。在光催化降解氧化和还原合成的过程中,辐射强度、溶剂和反应体系中溶解氧的含量为控制和转化的关键因素。
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全文目录
中文摘要 4-5 ABSTRACT 5-9 第一章 前言 9-10 第二章 文献综述 10-24 2.1 研究历史与背景 10 2.2 光催化反应原理 10-11 2.2.1 半导体材料光催化原理 10-11 2.2.2 其他光催化材料催化原理 11 2.3 光催化在废水处理中的研究与应用 11-14 2.3.1 光催化在废水处理中的研究 11-13 2.3.2 光催化反应器的开发与应用 13-14 2.3.3 3,4-二氯硝基苯的危害 14 2.4 光催化在有机合成中的研究与应用 14-20 2.4.1 羟基化反应 14-15 2.4.2 异构化反应 15 2.4.3 环化反应 15-16 2.4.4 还原反应 16-18 2.4.5 脱氢反应 18-19 2.4.6 氧化反应 19 2.4.7 羰基化反应 19-20 2.5 3,4-二氯苯胺传统的合成工艺 20-21 2.5.1 3,4-二氯苯胺概述 20 2.5.2 铁粉还原法 20-21 2.5.3 催化加氢法 21 2.5.4 硫化碱还原法 21 2.6 光催化降解有机废水和光催化合成有机物存在的主要问题 21-22 2.7 本文工作 22-24 2.7.1 研究内容与意义 22 2.7.2 创新之处 22-23 2.7.3 光催化反应评价方法 23-24 第三章 实验部分 24-29 3.1 实验仪器与试剂 24-25 3.2 实验方法 25-27 3.2.1 光催化降解3,4-二氯硝基苯 25-26 3.2.2 光催化还原3,4-二氯硝基苯 26 3.2.3 催化剂的制备 26-27 3.3 分析方法 27-29 3.3.1 3,4-二氯硝基苯和3,4-二氯苯胺的分析 27-28 3.3.2 光催化降解性能的评价 28 3.3.3 动力学分析方法 28-29 第四章 结果与讨论 29-57 4.1 光催化降解3,4-二氯硝基苯 29-37 4.1.1 辐射强度对光催化降解反应的影响 29-30 4.1.2 pH 对光催化降解反应的影响 30-32 4.1.3 溶解氧对光催化降解反应的影响 32-34 4.1.4 底物浓度对光催化降解反应的影响 34-35 4.1.5 催化剂用量对光催化降解反应的影响 35-36 4.1.6 不同催化剂对光催化降解反应的影响 36-37 4.2 光催化还原3,4-二氯硝基苯 37-47 4.2.1 溶剂对光催化还原反应的影响 37-39 4.2.2 催化剂用量对光催化还原反应的影响 39-40 4.2.3 表面活性剂对光催化还原反应的影响 40-41 4.2.4 溶解氧对光催化还原反应的影响 41-42 4.2.5 辐射强度对光催化还原反应的影响 42-43 4.2.6 底物浓度对光催化还原反应的影响 43-44 4.2.7 不同催化剂对光催化还原反应的影响 44-45 4.2.8 催化剂重复使用率 45 4.2.9 光催化反应与热催化反应的对比 45-47 4.3 光催化反应的环境效益初步分析 47-51 4.3.1 工艺分析 47-49 4.3.2 工艺清洁生产分析 49-50 4.3.3 环境经济分析 50-51 4.3.4 分析结论 51 4.4 光催化降解与合成反应的机理初探 51-56 4.4.1 光催化降解3,4-二氯硝基苯的反应机理初探 51-53 4.4.2 光催化还原3,4-二氯硝基苯的反应机理初探 53 4.4.3 光催化降解与合成的控制因素初探 53-56 4.5 存在问题与建议 56-57 4.5.1 存在问题 56 4.5.2 建议 56-57 第五章 结论 57-59 参考文献 59-67 发表论文及参加科研情况说明 67-68 致谢 68-69
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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