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TiO_2光催化降解及还原3,4-二氯硝基苯的特性研究

作 者: 陈佳俊
导 师: 费学宁
学 校: 天津城市建设学院
专 业: 环境工程
关键词: 光催化 3,4-二氯硝基苯 降解处理 还原反应 特性
分类号: X703
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要


TiO2光催化技术具有效率高、能耗低、操作简便、反应条件温和、适用范围广及可减少二次污染等突出特点,在有机废水处理中备受关注。此外,清洁生产与节能减排的推进,要求探索一种新型的合成工艺在源头上削减污染物的产生。采用TiO2非均相光催化技术降解3,4-二氯硝基苯,各影响因素的最优条件为:采用150W紫外灯反应5h,3,4-二氯硝基苯去除率为75.6%;pH为4时反应速率最大,250W紫外灯照射反应5h后去除率为84.9%;当空气通入量为0.2m3/h时(溶解氧8.7mg/L),底物的降解率为93.7%;60mg/L的3,4-二氯硝基苯为光催化降解最适宜浓度;催化剂投加量为2g/L时,降解速率常数最大为0.3302,反应5h后对3,4-二氯硝基苯的去除率为93.2%;自制N掺杂的催化剂优于其他催化剂,采用250W紫外灯为光源,5h的反应后对3,4-二氯硝基苯的去除率为85.4%。光催化还原3,4-二氯硝基苯的研究中,溶剂甲醇为良好的空穴清除剂,20h时产率可达61.22%;催化剂投加量为6g/L时3,4-二氯苯胺的产率最高为57.17%;非离子表面活性剂subwet159对光催化还原有促进作用,而阳离子表面活性剂CTAB对还原有阻碍作用;初始浓度为10g/L的光催化还原效率最高,12h时产率可达到最大值71.3%;大量溶解氧的存在起到阻碍光催化还原,光辐射强度越高还原产率相应提高;TiO2还原反应中保持一定的重复利用性,催化剂经高温活化后应用于还原反应中,仍可获44.5%的产率;热催化反应和光催化反应都能进行还原反应,但加热条件下的还原反应效率较低;采用凝胶-溶胶法制备的多孔TiO2催化效果最好,250W紫外灯为光源,经过12h的反应可获得65%的产率。光催化还原工艺与传统铁粉还原工艺相比,减少近2/3的污染物排放量、反应条件温和简单,具有显著地经济和环境优势,极具发展应用潜力。在光催化降解氧化和还原合成的过程中,辐射强度、溶剂和反应体系中溶解氧的含量为控制和转化的关键因素。

全文目录


中文摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第一章 前言  9-10
第二章 文献综述  10-24
  2.1 研究历史与背景  10
  2.2 光催化反应原理  10-11
    2.2.1 半导体材料光催化原理  10-11
    2.2.2 其他光催化材料催化原理  11
  2.3 光催化在废水处理中的研究与应用  11-14
    2.3.1 光催化在废水处理中的研究  11-13
    2.3.2 光催化反应器的开发与应用  13-14
    2.3.3 3,4-二氯硝基苯的危害  14
  2.4 光催化在有机合成中的研究与应用  14-20
    2.4.1 羟基化反应  14-15
    2.4.2 异构化反应  15
    2.4.3 环化反应  15-16
    2.4.4 还原反应  16-18
    2.4.5 脱氢反应  18-19
    2.4.6 氧化反应  19
    2.4.7 羰基化反应  19-20
  2.5 3,4-二氯苯胺传统的合成工艺  20-21
    2.5.1 3,4-二氯苯胺概述  20
    2.5.2 铁粉还原法  20-21
    2.5.3 催化加氢法  21
    2.5.4 硫化碱还原法  21
  2.6 光催化降解有机废水和光催化合成有机物存在的主要问题  21-22
  2.7 本文工作  22-24
    2.7.1 研究内容与意义  22
    2.7.2 创新之处  22-23
    2.7.3 光催化反应评价方法  23-24
第三章 实验部分  24-29
  3.1 实验仪器与试剂  24-25
  3.2 实验方法  25-27
    3.2.1 光催化降解3,4-二氯硝基苯  25-26
    3.2.2 光催化还原3,4-二氯硝基苯  26
    3.2.3 催化剂的制备  26-27
  3.3 分析方法  27-29
    3.3.1 3,4-二氯硝基苯和3,4-二氯苯胺的分析  27-28
    3.3.2 光催化降解性能的评价  28
    3.3.3 动力学分析方法  28-29
第四章 结果与讨论  29-57
  4.1 光催化降解3,4-二氯硝基苯  29-37
    4.1.1 辐射强度对光催化降解反应的影响  29-30
    4.1.2 pH 对光催化降解反应的影响  30-32
    4.1.3 溶解氧对光催化降解反应的影响  32-34
    4.1.4 底物浓度对光催化降解反应的影响  34-35
    4.1.5 催化剂用量对光催化降解反应的影响  35-36
    4.1.6 不同催化剂对光催化降解反应的影响  36-37
  4.2 光催化还原3,4-二氯硝基苯  37-47
    4.2.1 溶剂对光催化还原反应的影响  37-39
    4.2.2 催化剂用量对光催化还原反应的影响  39-40
    4.2.3 表面活性剂对光催化还原反应的影响  40-41
    4.2.4 溶解氧对光催化还原反应的影响  41-42
    4.2.5 辐射强度对光催化还原反应的影响  42-43
    4.2.6 底物浓度对光催化还原反应的影响  43-44
    4.2.7 不同催化剂对光催化还原反应的影响  44-45
    4.2.8 催化剂重复使用率  45
    4.2.9 光催化反应与热催化反应的对比  45-47
  4.3 光催化反应的环境效益初步分析  47-51
    4.3.1 工艺分析  47-49
    4.3.2 工艺清洁生产分析  49-50
    4.3.3 环境经济分析  50-51
    4.3.4 分析结论  51
  4.4 光催化降解与合成反应的机理初探  51-56
    4.4.1 光催化降解3,4-二氯硝基苯的反应机理初探  51-53
    4.4.2 光催化还原3,4-二氯硝基苯的反应机理初探  53
    4.4.3 光催化降解与合成的控制因素初探  53-56
  4.5 存在问题与建议  56-57
    4.5.1 存在问题  56
    4.5.2 建议  56-57
第五章 结论  57-59
参考文献  59-67
发表论文及参加科研情况说明  67-68
致谢  68-69

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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