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低温等离子体诱导丙烷催化还原NO_x研究

作　者: 苏清发
导　师: 施耀
学　校: 浙江大学
专　业: 环境科学
关键词: 氮氧化物 低温等离子体 HC-SCR Co-In/HBEA Co-In/HBEAUSY
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 88次
引　用: 1次
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内容摘要


低温等离子体（NTP）协同低碳烃选择性催化还原（HC-SCR）是氮氧化物（NOx）控制技术的一个分支,该体系由NTP技术与HC-SCR技术组成。本文采用NTP后接HC-SCR的“两段式”协同系统,以Co、In为活性组分,分子筛（HBEA、HUSY、HBEAUSY）为载体的催化剂体系,丙烷（C3H8）为还原性气体,模拟实际烟气对该体系的NOx去除性能、协同效应、抗水抗硫性、催化剂稳定性及反应机理等方面进行了系统的考察和研究,得到了一下结论:1.在NTP作用下,有效促进NO氧化成NO2。峰值电压从14kV上升到34kV时,NO/NO2从7.9:1下降到1.7:1。与单独NTP或C3H8-SCR相比,“两阶段”协同系统的NOx去除效率明显提高。在Co-In/HBEA上,温度为548、573、598K,NOx转化率从C3H8-SCR的20.8、33.7、80.5%分别上升到50.1、53.6、98%,最适温度从623K下降到598K。其中在548K下两者协同效应最为明显,协同因子为1.54。但当温度升高时,两者的协同效应减弱。C3H8及O2浓度对NTP系统中NO2选择性及协同系统的NOx转化率具有较大影响。在NTP阶段,当C3H8浓度高于1000ppm时,NO2浓度趋于稳定,NO2的选择性下降,此时更多的NO转化为含氮化合物。2.研究了Co,In负载于不同的载体（HBEA,HUSY HBEAUSY）上的催化活性,考察其抗水抗硫性及稳定性。发现,Co-In/HBEAUSY具有较Co-In/HBEA好的低温催化活性。Co-In/HBEAUSY的最优协同温度低于Co-In/HBEA,但协同因子（1.12）小于后者。文中采用BET,XPS,H2-TPR,NO-TPD等手段对催化剂进行表征分析,SO2/H2O的影响主要是其与NOx在催化剂表面的竞争性吸附及在催化剂表面形成的抑制含氮含氧化合物生成的硫酸盐类。协同系统中,NTP阶段有效的增加含氮含氧化合物生成,从而消除由SO2/H2O的抑制作用。Co-In/HBEAUSY与Co-In/HBEA都具有良好的抗水抗硫性。其中后者耐SO2浓度达到2000ppm。3.根据实验现象及对催化剂的表征结果分析,文中最后对“两阶段”机理进行推测探讨。将HC-SCR的三功能模型与“两阶段”的中间产物的两条生成路径相结合,推测探讨“两阶段”NTP协同催化的反应及抗水抗硫性机理。

全文目录


致谢  7-8
摘要  8-9
ABSTRACT  9-10
目录  10-13
图表目录  13-16
1 绪论  16-22
  1.1 研究背景及意义  16-19
  1.2 氮氧化物控制方法及技术现状  19-20
  1.3 研究基础及论文选题  20-22
2 NO_x控制技术研究进展  22-35
  2.1 催化脱除NO_x的研究现状  22-23
    2.1.1 燃烧前的控制技术  22
    2.1.2 燃烧中的控制技术  22-23
    2.1.3 燃烧后的控制技术  23
  2.2 催化分解  23-24
  2.3 选择性非催化还原工艺(SNCR)以及联合工艺  24-25
  2.4 选择催化还原(SCR)  25-26
    2.4.1 氨选择催化还原(NH_3-SCR)  25-26
    2.4.2 低磷烃选择还原NO_x  26
  2.5 等离子体协同低碳烃选择性催化还原NO_x  26-33
    2.5.1 等离子体脱除NO_x技术  26-27
    2.5.2 低温等离子体诱导低碳烃选择性催化还原脱除NO_x研究进展  27-32
    2.5.3 低温等离子体诱导低碳烃选择催化还原NO_x机理研究  32-33
    2.5.4 结语  33
  2.6 本论文的选题、研究内容及结构  33-35
    2.6.1 本论文的选题  33
    2.6.2 本论文的研究内容及结构  33-35
3 实验部分  35-42
  3.1 仪器设备  35-36
  3.2 材料  36-37
  3.3 催化剂的制备  37-38
    3.3.1 催化剂的制备  37
    3.3.2 Co-In/HUSY催化剂的制备  37-38
    3.3.3 Co-In/HBEAUSY催化剂的制备  38
  3.4 催化剂活性评价  38-40
    3.4.1 实验装置  38-39
    3.4.2 活性评价指标  39-40
  3.5 催化剂表征  40-42
    3.5.1 BET  40
    3.5.2 XRD  40
    3.5.3 Py-IR  40
    3.5.4 XPS  40-41
    3.5.5 H_2-TPR  41
    3.5.6 NO-TPD  41
    3.5.7 SO_2-TPD  41-42
4 低温等离子体诱导催化系统中的协同效应研究  42-56
  4.1 引言  42-43
  4.2 结果与讨论  43-54
    4.2.1 Co(或In)/HBEA和Co-In/HBEA催化剂上C_3H_8-SCR反应性能  43-45
    4.2.2 低温等离子体对C_3H_8及NO_x的去除  45-46
    4.2.3 低温等离子体和C_3H_8-SCR的协同效应  46-49
    4.2.4 丙烧和氧气对NO_2选择性及协同效应的影响  49-53
    4.2.5 催化剂表征  53-54
  4.3 结论  54-56
5 等离子体诱导催化系统中催化剂性能及抗水抗硫性研究  56-73
  5.1 引言  56-57
  5.2 结果  57-70
    5.2.1 催化剂活性实验  57-62
    5.2.2 催化剂表征  62-70
  5.3 讨论  70-72
    5.3.1 不同催化剂上等离子体诱导催化的协同效应  70-71
    5.3.2 二氧化硫和水对催化剂的影响  71-72
  5.4 结论  72-73
6 低温等离子体与催化协同作用还原NO_x机制探讨  73-79
  6.1 介质阻挡等离子体去除NO_x  73-74
  6.2 等离子体与催化在Co-IN/分子筛催化剂上的协同机制  74-79
    6.2.1 HC-SCR催化机理  74-76
    6.2.2 等离子体协同催化还原NO_x机理  76-77
    6.2.3 低温等离子体促进抗水抗硫性机理  77-79
7 结论与建议  79-81
  7.1 结论  79-80
  7.2 创新点  80
  7.3 建议  80-81
参考文献  81-96
8 作者简介及发表文章目录  96-97
  作者简介  96
  发表及投稿文章  96-97
  专利  97

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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