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聚乙二醇协同膨胀石墨去除氮氧化物的研究

作　者: 王剑波
导　师: 李登新
学　校: 东华大学
专　业: 环境工程
关键词: 膨胀石墨聚乙二醇-300 氮氧化物吸附
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

膨胀石墨是一种优良的多孔性炭材质吸附材料,其比表面积大、吸附效果显著、环境负荷小等特点近年来被广泛运用于环境污染物去除领域,在染料废水、甲醛等有机气体吸附方面脱除效果明显,对酸性气态污染物的研究尚属起步阶段。本文以80目天然鳞片石墨为原料经酸化插层、水洗、干燥、高温膨化制得膨胀比为280mL/g、灰分2.72wt.%,挥发分5.00wt.%,水分2.12 wt.%的膨胀石墨,采用比表面积测定仪,在77K下测定其N2吸附-脱附等温线,通过Langmuir方程、BET方程、t图法和BJH法计算其比表面积、孔体积和孔径分布；采用扫描电子显微镜(SEM)观察了膨胀石墨的微观形貌结构,发现膨胀石墨表面存在发达的、孔径大小不一的空隙结构,孔的形状或呈椭圆形、裂缝、不规则等形状；采用傅里叶红外(FT-IR)分析,探究膨胀石墨存在的基团,分析基团在吸附氮氧化物中起到的作用。膨胀石墨吸附氮氧化物实验中,利用因素分析和正交实验设计,探讨了影响膨胀石墨吸附性能的因素(吸附剂用量、流速、初始浓度、吸附温度),确定了其最佳工艺条件,对吸附性能影响大小依次为初始浓度、吸附温度、吸附剂量、流速,最佳工艺组合为吸附温度为0℃,流速控制在0.25 L/min,氮氧化物初始浓度为184 m/L,膨胀石墨(EG)用量为0.10g,在此条件下所得的氮氧化物去除率达41.37%,单位膨胀石墨吸附量为380.6 mg。此外,针对实验数据采用Langmuir、Freundlich和Temkin方程预测,膨胀石墨吸附氮氧化物较好的符合Freundlich方程拟合,表明膨胀石墨对氮氧化物的吸附式多分子层吸附；采用准一级和准二级吸附动力学模型分析了实验数据,发现准二级动力学模型能更好地描述吸附过程。聚乙二醇-300(PEG-300)协同膨胀石墨去除氮氧化物的研究结果表明：在非离子表面活性剂PEG存在下,去除氮氧化物的效果显著,针对低浓度(0.5 mol/L) NOx去除效率可达90.03%,影响去除效果因素大小依次是初始浓度、流速、温度、吸附质量,最佳工艺为：吸附温度0℃,流速0.5 L/min,初始浓度0.025 mol,吸附剂质量0.015 g混匀20mL PEG。对实验数据采用准一级和准二级动力学模拟,结果表明对准一级动力学模型的拟合性较好；热力学参数分析,△Gθ的值为负,反应为自发进行,焓变值小丁0,进一步证实反应为放热反应,体系自发反应随着温度的升高而降低,温度升高不利于氮氧化物的去除。为了进一步探究高浓度氮氧化物的去除,本文借助于气动雾化装置,以PEG-300为吸收液,以膨石墨为吸附媒介,选取气动雾化装置最优参数下进行吸附氮氧化物实验：雾区高度为0.74m,喷气压力为0.20-0.22 mpa,喷气管和喷液管均采用0.5 mm,聚乙二醇(PEG-300)2000 mL,自制膨胀体积为280 mL/g的膨胀石墨5.00 g,反应时间为150 min,可达到的氮氧化物去除效率为73.85%。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-12
第一章绪论  12-22
  1.1 引言  12
  1.2 NO_x的来源及环境危害  12-13
    1.2.1 大气中氮氧化物的形态  12
    1.2.2 氮氧化物的主要来源  12-13
    1.2.3 氮氧化物的环境危害  13
  1.3 氮氧化物的生成机理  13-15
    1.3.1 燃料型NO(Fuel-NO)的形成  14
    1.3.2 热力型NO(Thennal-NO)的形成  14-15
    1.3.3 瞬发型NO(Prompt-NO)的形成  15
  1.4 氮氧化物去除技术  15-19
    1.4.1 微生物法  16-17
    1.4.2 氮氧化物燃烧控制技术  17
    1.4.3 湿法烟气脱硝技术  17-18
    1.4.4 干法处理氮氧化物  18-19
  1.5 膨胀石墨去除氮氧化物国内外的研究进展  19-20
  1.6 PEG用于吸收氮氧化物的研究  20
  1.7 本课题研究的主要内容及意义  20-22
    1.7.1 本课题研究内容  20-21
    1.7.2 本课题的研究意义  21-22
第二章膨胀石墨的简介  22-32
  2.1 膨胀石墨的简介  22
  2.2 膨胀石墨的制备  22-24
    2.2.1 膨胀石墨制备机理  22-23
    2.2.2 膨胀石墨制备方法  23-24
  2.3 膨胀石墨的吸附机理  24
  2.4 膨胀石墨的性能表征  24-32
    2.4.1 产品质量的测定  24-26
    2.4.2 扫描电镜(SEM)分析  26
    2.4.3 傅里叶红外(FT-IR)分析  26
    2.4.4 吸附等温线  26-27
    2.4.5 比表面积  27-28
    2.4.6 孔隙结构  28-29
    2.4.7 表面化学结构  29-30
    2.4.8 表面基团分析  30-32
第三章膨胀石墨的制备及表征  32-38
  3.1 实验材料及主要试剂  32-33
    3.1.1 实验材料  32
    3.1.2 实验试剂及溶液配制  32-33
  3.2 制备膨胀石墨工艺路线  33
  3.3 结果与讨论  33-38
    3.3.1 产品质量的测试结果  33-34
    3.3.2 表面基团分析  34
    3.3.3 比表面积和孔结构分布分析  34-35
    3.3.4 微观形貌分析(SEM)  35-36
    3.3.5 傅里叶红外(FT-IR)分析  36-38
第四章 EG吸附氮氧化物的研究  38-60
  4.1 吸附机理  38-39
    4.1.1 NO的吸附转化机理  38
    4.1.2 EG吸附氮氧化物机理  38-39
  4.2 吸附机理探究  39-43
    4.2.1 吸附热力学  39-41
    4.2.2 EG吸附氮氧化物动力学模型  41-43
    4.2.3 吸附机理研究  43
  4.3 正交实验设计  43
  4.4 反应装置图  43-44
  4.5 氮氧化物吸收效率计算  44-45
    4.5.1 采用UV-7405分光光度法测定  44
    4.5.2 试剂和材料  44
    4.5.3 溶液配制  44-45
  4.6 结果分析与讨论  45-60
    4.6.1 亚硝酸盐标准曲线的测定  45-46
    4.6.2 正交实验分析  46-47
    4.6.3 正交实验结果分析  47
    4.6.4 单因素实验  47-51
    4.6.5 最佳条件下单位EG去除量随时间变化曲线  51-53
    4.6.6 吸附热力学研究  53-55
    4.6.7 EG吸附氮氧化物动力学模型  55-58
    4.6.8 吸附机理研究  58-60
第五章 PEG协同膨胀石墨去除氮氧化物的研究  60-74
  5.1 前言  60
  5.2 PEG吸收氮氧化物机理  60
  5.3 气液传质模型  60-63
    5.3.1 双膜理论  60-62
    5.3.2 溶质渗透模型  62
    5.3.3 表面更新模型  62-63
  5.4 实验  63
    5.4.1 实验原料  63
    5.4.2 实验流程图  63
  5.5 实验结果与讨论  63-73
    5.5.1 比较不同种吸附质的吸附效果  64-66
    5.5.2 设计正交实验  66-67
    5.5.3 初始浓度的影响  67
    5.5.4 流速对去除效果的影响  67-68
    5.5.5 吸附温度对去除效果的影响  68-70
    5.5.6 吸附质配比对去除效果的影响  70-71
    5.5.7 吸附动力学研究  71-73
  5.6 小结  73-74
第六章气动雾化吸收氮氧化物的研究  74-81
  6.1 引言  74
  6.2 实验步骤  74-76
    6.2.1 仪器  74
    6.2.2 实验装置及实验步骤  74-75
    6.2.3 实验步骤  75-76
  6.3 气动雾化吸收装置参数设计  76-78
    6.3.1 喷气量的测定  76
    6.3.2 喷液量测试  76-78
  6.4 实验结果与讨论  78-80
    6.4.1 以清水为媒介进行氮氧化物吸收测试  78
    6.4.2 以PEG-300为媒介  78-79
    6.4.3 以膨胀石墨为除雾剂、PEG-300为媒介  79-80
  6.5 本章小结  80-81
第七章总结  81-83
  7.1 结论  81-82
  7.2 建议  82-83
参考文献  83-86
攻读硕士期间科研与论文情况  86-87
致谢  87

聚乙二醇协同膨胀石墨去除氮氧化物的研究

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