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Ni/H-BEA催化剂上选择性还原贫燃尾气中的氮氧化物

作　者: 姜建清
导　师: 施耀
学　校: 浙江大学
专　业: 环境科学
关键词: 氮氧化物 Ni/H-BEA催化剂 NH3-SCR HC-SCR SO2/H2O 低温等离子体 贫燃
分类号: X734.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


选择性催化还原法(SCR)是机动车贫燃尾气氮氧化物(NOx)控制的主要方法,分子筛催化剂是一类颇具应用前景的SCR催化剂。本文选用H-BEA分子筛为载体,过渡金属元素Ni为主要活性组分,并以Fe为助剂,采用浸渍法制备了一系列Ni/H-BEA和Ni-Fe/H-BEA催化剂,并以NH3、CH4、C3H8等为还原剂,对Ni/H-BEA和Ni-Fe/H-BEA催化剂上NH3-SCR、HC-SCR以及低温等离子体协同HC-SCR三种过程脱除贫燃尾气NOx进行了深入研究,得到了以下一些结论：(1)在NH3-SCR体系,3%Ni/H-BEA的活性最高,最佳活性温度范围为350-500℃,NOx转化率最高可达100%。在较高空速范围内(20000～100000 h-1),Ni/H-BEA的活性随空速的增加而下降。催化剂的活性随着NH3/NO摩尔比的上升而上升,较适宜的NH3/NO比为1。在一定的O2浓度范围内(4-10%),Ni/H-BEA的活性受O2浓度的变化影响较小。SO2和H2O在300℃下对催化剂活性有不可逆的抑制作用,NOx转化率最高降幅可达20%,主要是因为铵盐在催化剂表面的形成。(2)在HC-SCR体系,Ni/H-BEA的C3H8-SCR活性远高于其CH4-SCR活性。Fe掺杂的Ni-Fe/H-BEA催化剂具有很好的低温活性,其中3%Ni-1%Fe/H-BEA的C3H8-SCR活性最高。Ni-Fe/H-BEA催化剂上的活性组分以NiO和a-Fe2O3为主,Fe的掺杂提高了催化剂活性组分的分散度和酸性。O2在C3H8-SCR反应中扮演重要角色。在300℃下,1000 ppm之内的NO浓度水平对催化剂活性没有明显影响,在其他考察温度下,随着NO浓度增高,NOx去除率下降。随着C3H8/NO升高,在所有考察温度下NOx转化率也逐渐上升。在300℃时,C3H8/NO=1.25时,NOx转化率达到了100%。此外,Fe掺杂极大地改善了Ni-Fe/H-BEA催化剂的抗水抗硫性。(3)引入DBD低温等离子与C3H8-SCR的结合,在低温下具有明显的协同效应,在250℃和275℃时协同因子为1.07；此外,NTP的引入有效地提高了催化剂的抗水抗硫性。

全文目录


致谢  6-7
摘要  7-8
ABSTRACT  8-9
目录  9-14
1 绪论  14-39
  1.1 氮氧化物排放现状  14-18
  1.2 氮氧化物控制技术现状  18-25
    1.2.1 无氮燃烧技术  18-19
    1.2.2 低氮燃烧技术  19-20
    1.2.3 选择性非催化还原法  20
    1.2.4 选择性催化还原法  20-21
    1.2.5 低温等离子体技术  21-24
    1.2.6 湿法烟气脱硝技术  24-25
  1.3 分子筛催化剂上选择性还原氮氧化物的研究进展  25-38
    1.3.1 过渡金属/分子筛催化剂上NH_3-SCR的研究进展  25-29
    1.3.2 过渡金属/分子筛催化剂上HC-SCR的研究进展  29-35
    1.3.3 低温等离子协同分子筛催化剂脱除NO_x的研究进展  35-38
  1.4 论文选题及研究内容  38-39
2 实验方法和内容  39-48
  2.1 仪器设备  39-40
  2.2 实验材料  40-42
  2.3 催化剂的制备  42-43
  2.4 催化剂活性评价  43-45
    2.4.1 催化剂活性评价装置  43-45
    2.4.2 催化剂活性评价指标  45
  2.5 催化剂表征  45-48
    2.5.1 比表面积和孔容  45
    2.5.2 X射线衍射  45-46
    2.5.3 透射电子显微镜  46
    2.5.4 程序升温还原  46
    2.5.5 程序升温脱附  46
    2.5.6 热重分析  46-47
    2.5.7 傅里叶变换红外光谱  47
    2.5.8 X射线光电子能谱  47-48
3 Ni/H-BEA催化剂上氨选择性还原贫燃NO_x  48-65
  3.1 引言  48-49
  3.2 结果与讨论  49-64
    3.2.1 不同金属活性组分负载在H-BEA的NH_3-SCR活性  49-51
    3.2.2 不同Ni含量对Ni/H-BEA催化剂NH_3-SCR活性的影响  51-52
    3.2.3 反应条件对Ni/H-BEA催化剂NH_3-SCR活性的影响  52-57
    3.2.4 SO_2和H_2O对Ni/H-BEA催化剂NH_3-SCR活性的影响  57-58
    3.2.5 Ni/H-BEA催化剂的表征  58-64
  3.3 小结  64-65
4 Ni/H-BEA催化剂上丙烷选择性还原贫燃NO_x  65-94
  4.1 引言  65-66
  4.2 结果与讨论  66-93
    4.2.1 Ni/H-BEA催化剂上的CH_4-SCR和C_3H_8-SCR活性  66-69
    4.2.2 不同金属改性Ni/H-BEA催化剂的C_3H_8-SCR活性  69-71
    4.2.3 不同Fe含量对Ni-Fe/H-BEA催化剂C_3H_8-SCR活性影响  71-74
    4.2.4 Ni-Fe/H-BEA催化剂的表征  74-79
    4.2.5 反应条件对Ni-Fe/H-BEA催化剂C_3H_8-SCR活性影响  79-83
    4.2.6 SO_2和H_2O对Ni-Fe/H-BEA催化剂C_3H_8-SCR活性影响  83-89
    4.2.7 低温等离子体协同Ni/H-BEA催化剂的C_3H_8-SCR活性  89-91
    4.2.8 低温等离子体协同Ni/H-BEA催化剂的抗水抗硫性  91-93
  4.3 小结  93-94
5 结论与建议  94-96
  5.1 研究结论  94-95
  5.2 主要创新点  95
  5.3 建议与展望  95-96
参考文献  96-115
作者简介及发表文章目录  115

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 交通运输业废物处理与综合利用 > 公路 > 汽车
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