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活性炭纤维及改性活性炭纤维对常温下NO的催化氧化研究
作 者: 刘鹤年
导 师: 黄正宏
学 校: 清华大学
专 业: 材料科学与工程
关键词: 活性炭纤维 改性 氮氧化物 催化氧化
分类号: X511
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
随着经济的发展,大气中氮氧化物(主要是NO和NO2)浓度已呈明显的上升趋势。氮氧化物是对人体和动物都有很大的危害的一种大气污染物。活性炭纤维(ACF)具有巨大的比表面积和丰富的微孔,且其表面含有丰富的官能团和催化活性位,使其具有一定的催化活性,可以用来去除氮氧化物。由于空气中NOx主要是NO(占NOx总量的90%左右),因此对NO的去除是研究的重点。常温下NO很难被活性炭纤维物理吸附去除,而将NO氧化为NO2后更容易被去除。本论文的研究重点就是活性炭纤维和改性后的活性炭纤维在常温下对NO的催化氧化及去除。本文以A5-A15四种沥青基活性炭纤维主要材料,研究了其对常温空气气氛下50ppm的NO的催化氧化作用。并通过氮吸附,拉曼光谱,红外光谱等材料表征手段对其不同的催化氧化性能作出了分析和解释。结果表明,随着比表面积和总孔容的增大,NO2的穿透时间逐渐增大,平衡时活性炭纤维对NO的催化氧化率与活性炭纤维的孔径分布和石墨微晶尺寸有关,微孔和较大的石墨微晶有利于对NO的催化氧化。本论文横向比较了不同基体制备出的活性炭纤维对NO的催化氧化性能,发现沥青基活性炭纤维对NO的催化氧化性能明显优于PAN基的活性炭纤维,这与二者表面官能团存在一定联系。通过负载锰氧化物的手段对沥青基活性炭纤维进行改性处理,研究了对催化氧化和去除NO性能的影响,并根据XPS等材料表征方法对具体结果进行分析。结果表明,共沉淀方法负载氧化锰的方法虽然会缩短活性炭纤维对NO2的穿透时间,但会明显提高活性炭纤维对NO的催化氧化。对于A15,3.64%的负载量是最佳负载量,可以将A15对NO的催化氧化率从20.1%提高到30.6%。对活性炭纤维进行预氧化处理,然后通过乙酸锰溶液浸渍后煅烧的方法将氧化锰负载到活性炭纤维上,用这种方法改性的活性炭纤维可以对空气气氛中的氮氧化物进行化学吸附,XPS分析表明有锰的硝酸盐产生。硝酸预氧化的效果要优于用过氧化氢预氧化。
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全文目录
摘要 3-4 Abstract 4-8 第1章 引言 8-27 1.1 氮氧化物的来源及危害 8-9 1.1.1 氮氧化物的来源 8 1.1.2 氮氧化物的危害 8-9 1.2 氮氧化物的主要治理方法 9-12 1.2.1 催化还原法 9-11 1.2.2 液体吸收法 11 1.2.3 固体吸附法 11-12 1.3 活性炭纤维 12-15 1.3.1 活性炭纤维的发展概况 12 1.3.2 活性炭纤维的性质 12-15 1.4 活性炭纤维用于氮氧化物的去除 15-24 1.4.1 渗氮改性的活性碳纤维对氮氧化物的去除 16-18 1.4.2 高温处理改性的活性炭纤维对氮氧化物的去除 18-20 1.4.3 负载金属改性的活性碳纤维对氮氧化物的去除 20-24 1.5 问题的提出和论文结构 24-27 1.5.1 问题的提出 24-25 1.5.2 本论文的结构和研究内容 25-27 第2章 材料和实验方法 27-34 2.1 前言 27 2.2 实验原料及设备 27 2.3 材料及制备方法 27-30 2.3.1 沥青基活性炭纤维的制备 27-29 2.3.2 催化石墨化沥青基活性炭纤维的制备 29 2.3.3 MnOx/沥青基活性炭纤维的制备 29-30 2.4 活性炭纤维及改性后的活性炭纤维性能的测试 30-34 2.4.1 实验气路装置 31-32 2.4.2 测试条件及结果分析 32-34 第3章 活性炭纤维对NO 的催化氧化 34-54 3.1 前言 34 3.2 活性炭纤维的分析表征 34-44 3.2.1 低温氮吸附分析 34-40 3.2.2 红外反射光谱分析 40-41 3.2.3 拉曼光谱分析 41-44 3.3 活性炭纤维对NO 的催化氧化 44-50 3.3.1 沥青基活性炭纤维对NO 的催化氧化 44-47 3.3.2 PAN 基活性炭纤维对NO 的催化氧化 47-48 3.3.3 结果与讨论 48-50 3.4 活性炭纤维用于公路两旁氮氧化物的去除 50-53 3.5 本章小结 53-54 第4章 活性炭纤维负载氧化锰对NO 的催化氧化及去除 54-66 4.1 前言 54 4.2 共沉淀方法负载Mn0_2 的活性炭纤维对NO 的催化氧化 54-60 4.2.1 负载2.63% Mn0_2 的A15 对NO 的催化氧 55-57 4.2.2 不同负载量的改性活性炭纤维对NO 的催化氧化 57-59 4.2.3 不同活性炭纤维共沉淀法负载Mn0_2 后对NO 的催化氧化 59-60 4.3 溶液浸渍法负载Mn_20_3 的活性炭纤维对NO 的去除 60-65 4.3.1 实验方法 60-61 4.3.2 硝酸预氧化后负载不同量Mn_20_3 的A15 的测试结果 61-63 4.3.3 负载0.88% Mn_20_3 的A15 的不同用量对NO 去除的影 63-64 4.3.4 过氧化氢预氧化后负载Mn_20_3 的A15 的测试结果 64-65 4.4 本章小结 65-66 第5章 结论 66-67 参考文献 67-72 致谢 72-73 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果 73
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治 > 气相污染物
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