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Mn/Fe-Mn改性HZSM-5在NH_3-SCR中的催化性能

作　者: 丁艳敏
导　师: 李彩亭
学　校: 湖南大学
专　业: 环境工程
关键词: 氮氧化物 选择性催化还原 离子交换 HZSM-5
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


氮氧化物（NOx）因导致酸雨、光化学烟雾和温室效应等环境问题,已严重危害人类健康,且随着机动车量增加和工业发展,其排放量日趋增大,势必造成生态和环境的严重恶化。因此,消除NOx污染问题迫在眉睫。目前,NOx主导控制技术是NH3选择性催化还原（SCR）,此技术的关键是选择优良的催化剂。分子筛以及改性分子筛由于其出色的活性和选择性被认为是具有实际应用前景的SCR催化剂,而以ZSM-5分子筛为载体负载各种过渡金属的催化剂体系尤为受到关注。HZSM-5是ZSM-5的衍生物,因具有相对合适的孔结构和酸性质,常用作工业固体催化剂的载体。通过添加合适的活性组分或助剂对催化剂载体进行改性,从而提高其对NH3选择性催化还原NOx反应的催化性能。本文正是着重于研究此种负载型催化剂,选择合适的催化剂载体、活性组分或助剂,找出最为理想的催化剂载体、活性组分及助剂的复配方式,以期找到一种高效、经济、实用的负载型催化剂,为SCR催化剂的研究及工业化应用提供参考依据。本实验以HZSM-5为载体,在不同制备条件下制备改性分子筛作催化剂。首先采用离子交换法和等体积浸渍法制备Mn改性HZSM-5催化剂,在焙烧温度550℃条件下,制备了不同Mn负载量（0%～10%）的Mn/HZSM-5（550℃）催化剂,发现适量Mn的添加可以提高催化剂的NH3选择性还原NO的催化性能;对比两种催化剂制备方法所得催化剂的脱硝效果,离子交换法较等体积浸渍法有很大的优越性,以离子交换法制备的5%Mn/HZSM-5催化效果最好。因此,在后续实验中均采用离子交换法制备催化剂。在5%Mn/HZSM-5（550℃）催化剂基础上,通过添加助剂Fe对催化剂进行复合改性,制备了Fe/Mn（摩尔比）为0.10、0.25、0.50、1.0的复合改性催化剂,考察其选择性催化还原NO性能。结果表明:复合改性较单独改性性能更为优越,适量Fe的加入,不仅提高了催化剂的催化活性,而且大大提高了催化剂的热稳定性。（0.25）Fe-Mn/HZSM-5（Fe/Mn摩尔比为0.25）的NO转化率于300℃时最高达到98.31%,在300～500℃范围内NO转化率均保持在90%以上。实验还研究了不同离子交换次序及不同焙烧温度下制备的Mn和Fe复合改性催化剂对NO转化率的影响。结果表明,交换次序先Mn后Fe催化性能最好,550℃为最佳焙烧温度。同时联合运用ESEM、BET和XRD等方法对催化剂进行了表征。研究了O2、NH3对（0.25）Fe-Mn/HZSM-5（550℃）催化剂活性的影响,并考察了其在300℃时催化活性与时间的关系。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
图表索引  10-11
第1章 绪论  11-31
  1.1 氮氧化物的性质、来源及其危害  11-15
    1.1.1 氮氧化物的性质和来源  11-12
    1.1.2 氮氧化物的危害  12-15
  1.2 氮氧化物的排放现状与控制  15-20
    1.2.1 国外氮氧化物污染排放与控制  15-16
    1.2.2 国内氮氧化物污染排放与控制  16-20
  1.3 氮氧化物的形成机理及影响因素分析  20-22
  1.4 氮氧化物控制技术与分析  22-26
    1.4.1 燃烧前脱氮  22
    1.4.2 燃烧中脱氮  22-24
    1.4.3 烟气脱硝  24-26
  1.5 SCR 烟气脱硝技术的应用  26-27
    1.5.1 SCR 技术基本化学原理  26
    1.5.2 SCR 工艺流程及脱硝装置的布置  26-27
  1.6 SCR 催化剂  27-29
    1.6.1 催化剂及其型式的选择  27-28
    1.6.2 沸石分子筛催化剂  28-29
  1.7 本文的研究目的及意义  29-31
    1.7.1 研究目的  29-30
    1.7.2 研究内容  30-31
第2章 催化剂的制备  31-37
  2.1 催化剂的制备方法  31-34
    2.1.1 沉淀法  31-32
    2.1.2 浸渍法  32-33
    2.1.3 离子交换法  33
    2.1.4 共混合法  33-34
    2.1.5 热熔融法  34
    2.1.6 溶胶凝胶法  34
  2.2 Mn 改性及Mn 和Fe 复合改性催化剂的制备  34-36
    2.2.1 材料与试剂  34-35
    2.2.2 实验仪器与设备  35
    2.2.3 催化剂的制备过程  35-36
  2.3 小结  36-37
第3章 催化剂的表征  37-44
  3.1 催化剂的表征方法  37-39
    3.1.1 环境扫描电镜(ESEM)  37
    3.1.2 比表面积(BET)测定  37-38
    3.1.3 X-射线衍射(XRD)  38-39
  3.2 催化剂的表征结果及分析  39-43
    3.2.1 实验仪器与设备  39
    3.2.2 催化剂表征结果与讨论  39-43
  3.3 小结  43-44
第4章 催化剂的活性测试  44-58
  4.1 实验仪器及流程  44-45
    4.1.1 实验仪器  44
    4.1.2 实验流程  44-45
  4.2 催化剂活性评价  45-56
    4.2.1 不同制备方法Mn 负载量对催化剂活性的影响  46-49
    4.2.2 Fe 和Mn 摩尔比对催化剂活性的影响  49-51
    4.2.3 离子交换次序对催化剂活性的影响  51-53
    4.2.4 焙烧温度对催化剂活性的影响  53-54
    4.2.5 0_2 对催化剂活性的影响  54-55
    4.2.6 NH_3 对催化剂活性的影响  55
    4.2.7 催化剂的催化效率与时间的关系  55-56
  4.3 小结  56-58
结论与建议  58-60
参考文献  60-65
致谢  65-66
附录 A 攻读学位期间发表的学术论文目录  66

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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