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低温微氧条件下工业尾气中噻吩和甲硫醇的净化与机理研究

作　者: 刘巍
导　师: 宁平
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境科学
关键词: 改性活性炭噻吩甲硫醇吸附催化氧化
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

近年来工业尾气的排放量日益增多伴随而来的空气污染也越来越严重。随着能源化工行业的快速发展,工业尾气排放问题也越来越受到人们越发的重视。工业尾气中含有CO、H2S、COS、CH3SH、C4H4S、PH3、SO2等有毒有害气体,这些气体不仅会严重影响生产产品的质量,降低催化剂效率甚至还会污染环境威胁人类健康。但是,如果这些气体可以加以利用将会产生更高的价值,例如高纯度的CO可以作为碳一化工的主要原料气,硫醇硫醚类的回收可以作为药品的原料加以利用。本文主要研究过渡金属氧化物负载载体吸附净化工业尾气中甲硫醇以及噻吩的性能及其机理。考察了活性组分以及焙烧温度，氧含量等条件变化对噻吩,甲硫醇的吸附影响。在平行考察实验的同时利用XRD、BET、XPS、TPD等表征手段分析净化机理。通过多次载体筛选实验确定工业煤质活性炭(AC)作为噻吩及甲硫醇的吸附载体。阅读大量文献和平行实验中确定利用过渡金属氧化物制备单组份催化剂。实验结果表明在单组分试验中醋酸铜改性的活性炭远远大于其它实验筛选组分,其吸附容量是空白活性炭的2.9倍,达到了16.425mg/g。实验得出浓度为0.1mol/L乙酸铜,焙烧温度为300。C,吸附温度为20。C,氧含量为1.0%时改性活性炭对噻吩的吸附催化效率有较好的效果,400min内吸附效率达到90%以上。BET表征表明焙烧条件是影响吸附材料吸附净化噻吩的重要因素,适当的焙烧温度可以为载体活性炭提供最佳的孔结构以及比表面积,结合SEM、XRD、 SEM-EDS等表征手段,结果表明Cu基改性活性炭净化C4H4S的反应是以CuO为反应中心。它在C4H48吸附过程中不仅具有吸附作用还有催化氧化作用,净化效果较好。在C4H4s的吸附过程中活性炭上有硫酸盐产生,并且S元素与铜晶体占据表面活性位,阻塞微孔降低了活性炭的吸附效率。通过对不同的复合组分对比：Cu/Zn、Cu/Fe、Cu/Co、Cu/Ni、Cu/Ce、Cu/Mn等。实验结果得出Cu/Fe组分改性的活性炭吸附效率是远远大于其他组分并且是单组份Cu改性活性炭的1.9倍。在选出复合活性组分后,实验考察了组分比例、焙烧温度、吸附温度、氧含量等因素对噻吩的吸附净化影响。较优制备条件为Cu/Fe=10/l、焙烧温度为500。C。Cu/Fe改性活性炭对噻吩(C4H4S)的吸附净化过程中吸附温度及其氧含量是关键因素,其较优反应条件为吸附温度20℃、氧含量为0.5%。通过活性炭表征可以推测Cu/Fe改性活性炭净化C4H4S的反应是以Cu2O、FeO为反应中心。它在对C4H4S吸附过程中不仅具有吸附作用还有催化氧化作用,净化效果较好。在XPS表征得到吸附剂表面有SO2、CuO以及Fe203生成。甲硫醇是一种有毒有不愉快气味的有机硫气体,它会引起人体神经麻痹高浓度时会威胁人类生命,因此本文也研究了工业活性炭对甲硫醇的吸附净化影响。实验结果表明Co改性活性炭能有效提高对甲硫醇的吸附净化能力。吸附反应过程中最佳浓度为0.2mol/L,最佳活性组分焙烧温度为300℃。Co/AC吸附甲硫醇的过程中吸附温度、氧含量是影响吸附净化效果的关键因素,吸附反应过程中最佳的反应条件为氧含量1%，吸附温度60。C。Co/AC在吸附净化甲硫醇反应中的平均活化能为-21.737kJ/mol,为-0.3级反应,表明随着吸附容量增加,会抑制吸附反应,使反应速率下降。XPS表征结果表明在催化剂表面有Co203以及SO42-的产生。对Co/AC做选择性吸附实验,试验中Co/AC仅仅对甲硫醇有效,对COS以及H2S效果不佳,表明Co/AC具有选择性,它只对甲硫醇有选择性吸附。通过对Co/AC进行BET. XRD、XPS以及选择性吸附实验。TPD表征可以得出Co/AC是一种选择性的吸附,负载在活性炭上的活性组分可能为Co3O4, CoO,在TPD程序升温脱附实验中在改性活性炭表面产生S02以及H2S,因此可以推测在改性活性炭表面发生2CH3SH+9/2O2=SO2+2CO2+3H2O+H2S

低温微氧条件下工业尾气中噻吩和甲硫醇的净化与机理研究

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