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负载型微、介孔分子筛催化尿素醇解合成碳酸二甲酯的研究

作　者: 王鑫
导　师: 蔡清海
学　校: 哈尔滨师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 碳酸二甲酯 Fe2O3/SBA-15 尿素 甲醇 Fe2O3/HZSM-5
分类号: TQ225.52
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


本文我们采用了浸渍法，制备了具有工艺简单、无毒及安全性的负载型催化材料Fe2O3/HZSM-5和Fe2O3/SBA-15，应用NH3-TPD、XRD、BET、FT-IR和ICP-MS等测试技术，确定了所制备的催化材料的结构、组成以及性质。考察了Fe2O3/SBA-15催化剂对尿素醇解法合成碳酸二甲酯反应的催化性能。结果表明，该催化剂具有较好的催化活性。同时，考察了Fe2O3/SBA-15催化剂的制备条件及反应条件对该合成反应的影响，确定了催化剂的制备条件为：浸渍液为0.5mol/L的FeCl3-乙醇溶液、焙烧温度为500°C条件下制备Fe2O3/SBA-15催化剂，其铁的负载量为：6.14%。优化了催化反应的最佳工艺条件为：尿素与甲醇的物质量比为1:100，反应温度为180°C，反应时间为7h，催化剂用量为0.3g，搅拌速度500rpm。在此最佳条件下碳酸二甲酯的产率为15.3%，其选择性大于99%。并探讨了在Fe2O3/SBA-15催化作用下可能的反应机理。考察了Fe2O3/HZSM-5催化剂对尿素醇解法合成碳酸二甲酯的反应的催化性能，该催化剂表现出了较好的催化活性。探讨了Fe2O3/HZSM-5催化剂的制备条件及反应条件对该合成反应的影响，确定催化剂的最优制备条件为：浸渍液为0.3mol/L的Fe（NO3）3-乙醇溶液、焙烧温度为500°C，在此条件下制备的Fe2O3/HZSM-5催化剂其铁的负载量为：2.26%；应用此催化剂获得最佳的合成碳酸二甲酯的反应工艺条件为：反应物尿素与甲醇的物质量比为1:160，反应温度180°C，反应时间8h，催化剂用量为0.3g，搅拌速度500rpm。在此最佳条件下获得碳酸二甲酯的产率为8.7%和选择性大于99%。此外，Fe2O3/HZSM-5催化剂可以重复使用3次，催化剂的催化活性、碳酸二甲酯的选择性及产率无明显变化。

全文目录


摘要  9-10
Abstract  10-11
第1章 绪论  11-22
  1.1 前言  11
  1.2 碳酸二甲酯的概述  11-12
  1.3 碳酸二甲酯的应用  12-14
    1.3.1 作羰基化试剂  12-13
    1.3.2 作甲基化试剂  13
    1.3.3 合成高分子材料中间体  13
    1.3.4 新产品的开发  13
    1.3.5 汽油添加剂  13
    1.3.6 溶剂、溶媒  13-14
    1.3.7 电解液  14
  1.4 碳酸二甲酯的合成方法  14-20
    1.4.1 光气合成法  14
    1.4.2 甲醇氧化羰基化法  14-15
    1.4.3 酯交换法  15-16
    1.4.4 电化学羰基化法  16
    1.4.5 二氧化碳-甲醇直接法  16-17
    1.4.6 尿素醇解法  17-20
  1.5 本论文主要研究内容  20-22
第2章 Fe_2O_3/SBA-15 催化尿素和甲醇合成碳酸二甲酯  22-37
  2.1 前言  22
  2.2 实验部分  22-25
    2.2.1 药品与仪器  22-23
    2.2.2 催化剂的制备  23-24
    2.2.3 催化剂的表征方法  24
    2.2.4 DMC 的合成  24
    2.2.5 DMC 产率的定量计算  24-25
  2.3 结果与讨论  25-34
    2.3.1 催化剂的筛选  25-26
    2.3.2 催化剂的表征  26-30
    2.3.3 Fe_2O_3/SBA-15 催化剂的制备条件对反应的影响  30
    2.3.4 反应条件对碳酸二甲酯产率的影响  30-34
  2.4 可能的反应机理  34-35
  2.5 本章小结  35-37
第3章 Fe_2O_3/HZSM-5 催化尿素和甲醇合成碳酸二甲酯  37-57
  3.1 前言  37
  3.2 实验部分  37-41
    3.2.1 药品与仪器  37-38
    3.2.2 催化剂的制备  38
    3.2.3 催化剂的表征方法  38-39
    3.2.4 DMC 的合成  39-40
    3.2.5 DMC 的检测  40
    3.2.6 DMC 产率的定量计算  40-41
  3.3 结果与讨论  41-54
    3.3.1 催化剂的筛选  41-42
    3.3.2 催化剂的表征  42-44
    3.3.3 不同催化剂的催化活性  44-45
    3.3.4 Fe_2O_3/HZSM-5 制备条件对反应的影响  45-48
    3.3.5 反应条件对碳酸二甲酯产率的影响  48-52
    3.3.6 催化剂重复利用及表征  52-54
  3.4 以 Fe_2O_3/HZSM-5 为催化剂反应机理的讨论  54-55
  3.5 本章小结  55-57
结论  57-59
参考文献  59-65
攻读硕士学位期间发表的学术论文  65-67
致谢  67-68

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物（无环化合物）的生产 > 脂肪族羧酸及其衍生物 > 碳酸的有机衍生物 > 碳酸酯
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