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光催化氧化同时脱硫脱硝的实验研究
作 者: 赵莉
导 师: 赵毅
学 校: 华北电力大学(河北)
专 业: 热能工程
关键词: 光催化 同时脱硫脱硝 纳米TiO2催化剂 机理
分类号: X701
类 型: 博士论文
年 份: 2007年
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内容摘要
本文提出了利用光催化氧化技术实现同时脱硫脱硝的实验原理和方法。以石英砂为载体制备了负载型纳米TiO2光催化剂并应用于烟气脱硫脱硝的实验研究。利用自制光催化反应器,系统的考察了各种影响因素对光催化氧化脱硫脱硝的影响机制。对光催化脱硫脱硝产物形态和微区形貌进行了分析,探讨了TiO2光催化同时脱硫脱硝的机理。基于光催化反应的各种反应条件,建立了脱硫脱硝效率的预测模型。利用液相沉积法制备了负载型纳米TiO2催化剂,并对催化剂进行了改性掺杂和再生。扫描电镜(SEM )、透射电镜(TEM )和X射线衍射(XRD )表征结果显示,催化剂为锐钛矿型TiO2,未掺杂和掺杂催化剂的平均粒径分别为21.8nm和17.5nm。以亚甲基蓝为目标降解物,考察了纳米TiO2催化剂的光催化活性,为其下一步应用于烟气脱硫脱硝的研究提供了前提条件。暗态下,TiO2光催化剂对SO2有吸附作用,但不能发生紫外光照射下的氧化和光分解反应。紫外光照是SO2发生光催化反应的必要条件,氧气、初始浓度、温度、湿度等因素对SO2光催化反应的影响显著。光催化反应过程中SO2的脱除包括溶解吸收和催化氧化,其中催化氧化占主导地位。紫外光照射,最佳实验条件下,SO2脱除效率可达96%,催化剂改性掺Fe3+后的脱硫效率可进一步提高到100%。仅有紫外光照射条件下,NO不能发生光分解和氧化反应,催化剂对NOX有一定吸附作用。初始浓度对脱硝效率影响明显,氧气促进了光催化脱硝反应的完成,在一定湿度和温度范围内,NOX的光催化反应可达到49%的最高脱除效率。掺Fe3+催化剂可使光催化脱硝效率提高到53.2%。催化剂在暗态下条件下对SO2和NOx的吸附主要是物理过程,一定浓度范围内,SO2和NOx的光催化脱除存在相互促进作用。本实验范围内氧浓度能够满足光催化反应的需要。在60℃170℃的温度范围内,SO2和NOx光催化效率可达到80%和40%以上。随着湿度的增加,溶解吸收和催化氧化的作用使SO2的脱除效率可达到100%,但超过一定范围时,NOx光催化效率下降。X射线能谱(EDS )、离子色谱(IC )、光电子能谱(XPS)及产物的化学分析表明,光催化脱硫脱硝产物为硫酸盐和硝酸盐,SO2和NOx光催化反应脱除的机理是光催化氧化过程。BP神经网络模型预测光催化脱硫脱硝效率达到了较高的精度。
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全文目录
中文摘要 5-6 Abstract 6-12 第一章 绪论 12-22 1.1 研究背景 12-13 1.2 SO_2和 NOX 的污染危害及其排放控制措施 13-14 1.3 烟气脱硫脱硝技术现状 14-18 1.3.1 脱硫技术 14-15 1.3.2 脱硝技术 15 1.3.3 同时脱硫脱硝技术 15-18 1.4 光催化技术控制二氧化硫和氮氧化物的研究现状 18-20 1.4.1 光催化氧化脱硫的研究现状 18 1.4.2 光催化氧化脱硝的研究现状 18-19 1.4.3 光催化氧化同时脱硫脱硝的研究现状 19-20 1.5 本文的研究内容及目的 20-21 1.6 本章小结 21-22 第二章 纳米 TiO_2的制备、表征及光催化活性的测定 22-36 2.1 TiO_2的性质 22-25 2.1.1 TiO的基本特性 22 2.1.2 纳米TiO_2的性能特点 22 2.1.3 纳米TiO_2光催化原理 22-24 2.1.4 掺铁纳米TiO_2光催化原理 24-25 2.2 纳米TiO_2光催化剂的制备方法 25-28 2.2.1 常见TiO_2光催化剂的制备方法 25-27 2.2.2 负载型纳米 TiO_2的制备方法 27-28 2.3 TiO_2催化剂的表征 28-32 2.3.1 纳米 TiO_2表征的一般方法 28-29 2.3.2 本实验负载型纳米TiO_2的表征 29-32 2.4 纳米 TiO_2光催化活性的测定 32-35 2.4.1 催化剂用量对亚甲基蓝降解的影响 32-33 2.4.2 初始浓度对亚甲基蓝降解的影响 33-34 2.4.3 光照强度对亚甲基蓝降解的影响 34 2.4.4 pH 对亚甲基蓝降解的影响 34-35 2.5 本章小结 35-36 第三章 光催化氧化脱硫脱硝实验系统设计及实验方法 36-44 3.1 多相光催化反应器 36-37 3.1.1 多相光催化反应器的分类 36 3.1.2 光催化反应器的影响因素 36-37 3.2 多相光催化反应器的设计 37-40 3.2.1 设计原理及计算 37-38 3.2.2 设计工程图 38 3.2.3 紫外灯光照强度的选择 38-40 3.3 光催化氧化脱硫脱硝实验系统及实验方法 40-43 3.3.1 实验系统 40 3.3.2 实验方法 40-42 3.3.3 脱除产物的化学分析方法 42-43 3.4 本章小结 43-44 第四章 光催化氧化脱硫的实验研究及影响因素分析 44-53 4.1 实验条件 44 4.2 实验结果及分析 44-51 4.2.1 光催化 SO_2性能曲线 44-46 4.2.2 催化剂对光催化脱除SO_2的影响 46-47 4.2.3 光照条件对光催化脱硫效率的影响 47-48 4.2.4 氧气对光催化脱硫效率的影响 48-49 4.2.5 SO_2浓度对光催化脱硫效率的影响 49-50 4.2.6 温度对光催化脱硫效率的影响 50-51 4.2.7 湿度对光催化脱硫效率的影响 51 4.3 本章小结 51-53 第五章 光催化氧化脱硝的实验研究及影响因素分析 53-64 5.1 实验条件 53-54 5.2 实验结果及分析 54-62 5.2.1 光催化NO 性能曲线 54-57 5.2.2 催化剂对光催化脱除NO 的影响 57-59 5.2.3 NO 浓度对光催化脱硝效率的影响 59-60 5.2.4 氧气对光催化脱硝效率的影响 60 5.2.5 湿度对光催化脱硝效率的影响 60-61 5.2.6 温度对光催化脱硝效率的影响 61-62 5.3 本章小结 62-64 第六章 光催化氧化同时脱硫脱硝的实验研究 64-73 6.1 实验条件 64-65 6.2 实验结果及分析 65-71 6.2.1 纳米 TiO_2催化剂对 SO_2和 NOX的吸附 65-66 6.2.2 SO_2浓度对光催化脱除 NOX 效率的影响 66-68 6.2.3 NOX 浓度对光催化脱除 SO_2效率的影响 68-69 6.2.4 氧浓度对光催化同时脱硫脱硝效率的影响 69-70 6.2.5 温度对光催化同时脱硫脱硝效率的影响 70 6.2.6 湿度对光催化同时脱硫脱硝效率的影响 70-71 6.3 本章小结 71-73 第七章 催化剂改性、再生对光催化脱硫脱硝影响的实验研究 73-87 7.1 改性催化剂光催化性能的实验研究结果与讨论 74-77 7.1.1 不同掺Fe~(3+)比例对催化剂光催化活性的影响 74-75 7.1.2 改性催化剂对光催化脱硫效率的影响 75 7.1.3 改性催化剂对光催化脱硝效率的影响 75-77 7.2 催化剂再生催化性能的实验结果与讨论 77-81 7.2.1 催化剂再生对光催化活性的影响 77-78 7.2.2 再生催化剂对光催化脱硫效率的影响 78-79 7.2.3 再生催化剂对光催化脱硝效率的影响 79-80 7.2.4 再生催化剂对同时脱硫脱硝效率的影响 80-81 7.3 可见光下改性催化剂催化性能的实验结果与讨论 81-84 7.3.1 改性催化剂对脱硫效率的影响 82 7.3.2 改性催化剂对脱硝效率的影响 82-83 7.3.3 改性催化剂对同时脱硫脱硝效率的影响 83-84 7.4 讨论 84-85 7.5 本章小结 85-87 第八章 光催化氧化脱硫脱硝的反应机理及模型预测研究 87-113 8.1 光催化氧化脱硫脱硝的反应机理研究 87-95 8.1.1 TiO_2光催化氧化脱硫的反应机理 87-92 8.1.2 TiO_2光催化氧化脱硝的反应机理 92-95 8.2 人工神经网络对光催化氧化脱硫脱硝的模型预测研究 95-112 8.2.1 人工神经网络的定义和特点 95-96 8.2.2 人工神经网络原理、模型及其算法 96-99 8.2.3 BP 人工神经网络 99-102 8.2.4 光催化脱硫脱硝效率预测模型的建立 102-112 8.2.4.1 TiO_2光催化脱硫效率预测模型的建立 103-106 8.2.4.2 TiO_2光催化脱硝效率预测模型的建立 106-108 8.2.4.3 TiO_2光催化同时脱硫脱硝效率模型的建立 108-112 8.3 本章小结 112-113 第九章 结论与建议 113-116 9.1 结论 113-115 9.2 建议 115-116 参考文献 116-127 致谢 127-128 个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果 128
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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