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ZnO/α-Al_2O_3（0001）薄膜生长初期的模拟研究

作　者: 杨春
导　师: 李言荣
学　校: 电子科技大学
专　业: 材料物理与化学
关键词: 薄膜生长表面结构吸附 α-Al2O3 ZnO薄膜密度泛函理论平面波基超软赝势缺陷
分类号: TN304
类　型: 博士论文
年　份: 2004年
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内容摘要

氧化锌（ZnO）是一种应用广泛的直接带隙、宽禁带半导体材料,以蓝宝石（α-Al₂O₃）为基片制得的ZnO薄膜在短波光电器件如发光二极管、激光器件等领域有重要的应用前景。虽然实验上采用激光分子束外延技术（PLD-MBE）,在α-Al₂O₃（0001）上已制得了高质量的ZnO薄膜,然而对其生长机理缺乏理论研究。本文在分析和总结薄膜生长模拟方法与模型基础上,选择了基于第一原理的计算方法,运用CASTEP总能量计算软件包,在周期边界条件下的κ空间中,针对复杂氧化物薄膜生长过程模拟异常困难的问题,建立了ZnO在α-Al₂O₃（0001）表面吸附生长的系列模型。采用基于密度泛函理论的平面波超软赝势,应用了局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）方法,对α-Al₂O₃（0001）表面及其对ZnO的吸附生长进行了计算机模拟研究。通过研究α-Al₂O₃（0001）表面原子与电子结构、ZnO表面吸附位置与成键特性、不同温度下ZnO生长过程、Al₂O₃/ZnO界面结构以及薄膜生长中的缺陷等问题,详细论述了ZnO在α-Al₂O₃（0001）表面吸附机理、表面O、Al空位缺陷对吸附生长的影响、表面界面结构与ZnO薄膜生长取向关系、温度对表面界面原子行为的影响特征、扩散对ZnO薄膜生长模式的影响规律等。所得到的主要结论同相关文献报导的实验现象一致。通过理论计算,证实了α-Al₂O₃（0001）最表层终止原子为单层Al的表面结构最稳定,表面弛豫主要发生在最外表面的Al-O层,Al向内弛豫距离为0.079～0.082nm。弛豫后电子将有更大的几率定域在最表层O原子的周围,从而出现了新的分裂能级,所产生的大部分电子态为O的电子态,主要来自于O的2p轨道。弛豫后表面局部区域电子密度增大,能增强对阳离子以及带正电荷粒子的吸附作用。 ZnO在α-Al₂O₃（0001）表面发生了强烈的化学吸附,Zn在表面较稳定的化学吸附位置正好偏离表面O六角对称约30°。ZnO的O^2-与表面上的Al³⁺所形成的化学键具有强离子键特征;而其Zn²⁺同基片表面O^2-形成的化学键表现为明显的共价键特征,主要来自于Zn 4s与O 2p的杂化带,以及部分Zn 3d与O2p的杂化带。从吸附前后态密度变化、吸附能量（424.5±38.6 kJ/mol）和吸附位置来看,在这些偏离基片表面O位置30°处,有利于Zn 4s轨道与表面相邻的3个O原子2p轨道产生sp³杂化,形成四面体配位,有利于ZnO薄膜的铅锌矿结构形成。这些吸附位置是ZnO薄膜最优生长点。通过ZnO在表面吸附与生长的动力学模拟与表面界面吸附能的计算,表明

全文目录

第一章概述  14-23
  1.1 研究背景和意义  14
  1.2 ZnO薄膜生长与模拟研究现状  14-18
    1.2.1 ZnO薄膜应用前景与制备  14-15
    1.2.2 ZnO薄膜生长特性与机理的探索  15-17
    1.2.3 计算机模拟研究现状  17-18
  1.3 氧化物薄膜生长模拟研究中的困难  18-20
    1.3.1 氧化物薄膜生长问题  18-20
    1.3.2 计算机模拟的局限性  20
  1.4 本文的主要工作与创新  20-23
第二章薄膜生长模型与计算机模拟方法  23-32
  2.1 薄膜生长过程与模式  23-24
  2.2 影响薄膜生长的因素  24-25
  2.3 模型理论与方法  25-30
    2.3.1 理论与方法概述  25-27
    2.3.2 几种模拟方法的模型与应用  27-29
    2.3.3 几种模型的特点及对比  29-30
  2.4 理论方法的应用发展趋势  30-31
  2.5 小结  31-32
第三章从头计算基本原理与方法  32-53
  3.1 总能量赝势计算原理  32-44
    3.1.1 引言  32-33
    3.1.2 晶体中基于密度泛函理论的单电子近似  33-36
    3.1.3 晶体中的电子与离子相互作用赝势近似  36-38
    3.1.4 晶体中电子交换与相关能的近似计算  38-42
    3.1.5 总能量赝势实现与计算流程  42-44
  3.2 从头计算分子动力学  44-49
    3.2.1 离子运动方程  44-47
    3.2.2 Langevin恒温器  47-48
    3.2.3 从头计算分子动力学计算流程  48-49
  3.3 晶体特性的计算原理与方法概述  49-52
  3.4 小结  52-53
第四章 α-Al_2O_3单晶(0001)表面原子与电子结构  53-62
  4.1 α-Al_2O_3(0001)表面研究现状  53-54
  4.2 计算模型与参数  54-55
  4.3 表面原子结构与能量  55-57
    4.3.1 表面最稳定结构  55-56
    4.3.2 超晶胞表面弛豫  56-57
  4.4 表面电子结构  57-61
    4.4.1 原子布居分析  57-58
    4.4.2 表面结构与表面态  58-59
    4.4.3 态密度分析  59-60
    4.4.4 表面电子密度  60-61
  4.5 小结  61-62
第五章 ZnO分子在Al_2O_3单晶表面的吸附位置  62-69
  5.1 计算模型与参数  62-64
  5.2 能量与最优生长点  64-65
    5.2.1 单点吸附能的计算  64
    5.2.2 最优吸附位置  64-65
  5.3 态密度与布居分析  65-68
    5.3.1 ZnO与α-Al_2O_3态密度  65-66
    5.3.2 α-Al_2O_3表面吸附前后态密度  66-68
    5.3.3 Zn原子布居数  68
  5.4 小结  68-69
第六章 ZnO分子在Al_2O_3单晶表面吸附动力学计算  69-78
  6.1 计算模型与参数  69-70
  6.2 吸附过程与能量  70-73
  6.3 表面原子结构  73-74
  6.4 吸附与成键特征  74-77
    6.4.1 Mulliken布居分析  74-75
    6.4.2 成键态密度分析  75-76
    6.4.3 表面成键电子密度ELF  76-77
  6.5 小结  77-78
第七章 ZnO／Al_2O_3表面界面与生长取向的关系  78-85
  7.1 ZnO表面结构  78-82
    7.1.1 极性表面的稳定性机制  78-79
    7.1.2 表面能的计算  79-81
    7.1.3 极性表面弛豫与电荷分布  81-82
  7.2 ZnO／Al_2O_3界面结构计算  82-84
    7.2.1 界面结构模型  82-83
    7.2.2 界面吸附能与生长取向  83-84
  7.3 小结  84-85
第八章 ZnO薄膜的吸附生长  85-93
  8.1 计算模型与参数  85-86
  8.2 不同温度生长阶段与吸附能  86-87
  8.3 表面界面结构的形成  87-90
  8.4 界面原子成键与电子密度  90-91
  8.5 小结  91-93
第九章温度对ZnO薄膜生长模式的影响  93-102
  9.1 计算模型与参数  93
  9.2 温度对ZnO／Al_2O_3表面界面行为的影响特征  93-94
  9.3 温度对扩散的影响  94-98
  9.4 ZnO薄膜400℃、600℃的生长模式  98-100
  9.5 表面界面的空位缺陷  100
  9.6 小结  100-102
第十章表面缺陷对薄膜生长影响初探  102-110
  10.1 Al_2O_3表面缺陷与计算模型  102-103
  10.2 表面缺陷对ZnO吸附影响  103-106
  10.3 晶格失配与薄膜中的应变  106-108
  10.4 讨论  108-110
第十一章主要结论和未来工作  110-114
  11.1 主要结论  110-112
  11.2 未来工作  112-114
参考文献  114-125
致谢  125-126
附录1 CASTEP软件包简介  126-128
个人简历、在学期间的学术论文  128-129

ZnO/α-Al_2O_3（0001）薄膜生长初期的模拟研究

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