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喷射鼓泡反应器同时脱硫脱硝实验及机理研究
作 者: 刘凤
导 师: 赵毅
学 校: 华北电力大学(河北)
专 业: 热能工程
关键词: NaClO2 喷射鼓泡反应器 烟气同时脱硫脱硝 液相 反应动力学
分类号: X701.3
类 型: 博士论文
年 份: 2009年
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内容摘要
本文查阅了大量二氧化硫和氮氧化物的污染现状及脱硫脱硝技术文献并进行了综述。通过实验,筛选NaClO2为同时脱硫脱硝吸收剂,在自行设计的小型鼓泡反应装置和中型CT-121反应器上,模拟火电厂工况条件,进行了NaClO2溶液同时脱硫脱硝实验研究。基于反应产物分析结果和氧化还原电极电势,揭示了NaClO2溶液同时脱硫脱硝反应机理及传质特性。运用热力学原理对NaClO2溶液同时脱硫脱硝的可能性和限度进行了计算和分析。通过实验,研究了化学反应动力学过程。利用自行设计的小型鼓泡装置,通过实验筛选,确定了NaClO2为同时脱硫脱硝吸收剂。通过对NaClO2浓度、吸收液初始pH值、反应温度、烟气流量、SO2和NO初始浓度等对同时脱除效率的影响研究,得出相应的规律并确定了最佳实验条件。在最佳实验条件下,NaClO2溶液同时脱硫效率保持在100%,脱硝效率达到95%以上。基于小型实验结果,根据火电厂实际工况,确定了试验参数及其范围,利用中型CT-121试验系统进行了NaClO2溶液同时脱硫脱硝的放大试验,研究了多种因素对脱除效率的影响及其规律。在确定的最佳试验条件下,NaClO2溶液同时脱硫效率达到82.0%以上,脱硝效率达到92.8%以上。根据有关研究结果,推导了ClO2在NaClO2溶液中的歧化反应,并用化学热力学方法分析了歧化反应的可能性和限度,并推断出了反应的主要产物。实验研究了NaClO2溶液中氯系化合物的组分变化,结果表明,NaClO2溶液中的离子以ClO2-为主,同时存在少量的ClO2。NaClO2溶液同时脱硫脱硝产物分析结果表明,脱硫产物主要为SO42-,脱硝产物主要为NO3-。基于产物分析结果和电极电势,研究了SO2和NO在气相和液相中的反应历程,最终确定了酸性NaClO2溶液同时脱硫脱硝的总反应式。利用双膜理论,对NaClO2溶液同时脱硫脱硝的传质特性进行了探讨。利用化学热力学原理,首次计算并分析了NaClO2溶液同时脱硫脱硝的化学反应焓变,化学反应吉布斯函数,化学反应平衡常数和不同温度条件下SO2、NO分压等热力学参数,结果表明NaClO2溶液同时脱硫脱硝是热力学可行的。通过实验,研究了NaClO2溶液同时脱硫脱硝的化学动力学过程,结果表明,脱除反应分为两个阶段,即快速反应区和慢速反应区。利用实验数据,计算了SO2和NO的反应分级数、宏观反应速率常数及表观活化能。
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全文目录
中文摘要 5-6 英文摘要 6-8 主要符号表 8-13 第一章 绪论 13-30 1.1 二氧化硫及氮氧化物的污染现状与危害 13-14 1.2 烟气脱硫脱硝技术概述 14-25 1.2.1 烟气脱硫技术 14-18 1.2.1.1 湿法烟气脱硫技术 15-17 1.2.1.2 半干法烟气脱硫技术 17 1.2.1.3 干法烟气脱硫技术 17-18 1.2.2 烟气脱硝技术 18-22 1.2.2.1 干法烟气脱硝技术 19-21 1.2.2.2 湿法烟气脱硝技术 21-22 1.2.3 烟气同时脱硫脱硝技术 22-25 1.2.3.1 干法同时脱硫脱硝技术 22-23 1.2.3.2 半干法同时脱硫脱硝技术 23 1.2.3.3 湿法同时脱硫脱硝技术 23-25 1.3 NaClO_2溶液同时脱硫脱硝技术研究现状 25-26 1.4 论文研究背景 26-27 1.5 论文研究内容和目标 27-29 1.6 本章小结 29-30 第二章 NaClO_2溶液同时脱硫脱硝实验研究 30-49 2.1 实验装置及实验方法 30-32 2.1.1 实验装置 30-31 2.1.2 实验方法 31-32 2.2 实验试剂 32 2.3 计算方法 32-33 2.4 脱硫脱硝吸收剂筛选 33-36 2.4.1 CaO_2同时脱硫脱硝主要影响因素研究 33-35 2.4.2 反应温度对CaO_2同时脱硫脱硝效率的影响 35 2.4.3 吸收液浓度对CaO_2同时脱硫脱硝效率的影响 35-36 2.5 NaClO_2溶液脱硫脱硝主要影响因素确定 36-38 2.5.1 正交实验设计 36-37 2.5.2 正交实验结果与分析 37-38 2.6 结果与讨论 38-48 2.6.1 NaClO_2浓度对脱除效率的影响 38-39 2.6.2 吸收液初始pH值对脱除效率的影响 39-41 2.6.3 反应温度对脱除效率的影响 41-42 2.6.4 烟气含氧量对脱除效率的影响 42-43 2.6.5 烟气流量对脱除效率的影响 43-44 2.6.6 SO_2和NO初始浓度对脱除效率的影响 44-46 2.6.6.1 SO_2初始浓度对脱除效率的影响 44-45 2.6.6.2 NO初始浓度对脱除效率的影响 45-46 2.6.7 脱除效率随时间的变化 46-47 2.6.8 平行实验 47-48 2.7 本章小结 48-49 第三章 CT-121内NaClO_2溶液同时脱硫脱硝试验研究 49-62 3.1 CT-121鼓泡反应装置工艺技术简介 49-50 3.1.1 工艺介绍 49-50 3.1.2 技术优点 50 3.2 试验系统 50-52 3.3 试验方法 52-53 3.4 试验参数确定 53-54 3.5 试验试剂 54-55 3.6 结果与讨论 55-60 3.6.1 NaClO_2浓度对同时脱硫脱硝效率的影响 55 3.6.2 吸收液初始pH值对同时脱硫脱硝效率的影响 55-56 3.6.3 烟气温度对脱除效率的影响 56-57 3.6.4 烟气流速对同时脱硫脱硝效率的影响 57-58 3.6.5 烟气初始浓度对脱除效率的影响 58-60 3.6.6 平行试验 60 3.7 本章小结 60-62 第四章 NaClO_2溶液中ClO2_歧化反应及氯系化合物研究 62-73 4.1 NaClO_2的性状及应用现状 62-63 4.2 ClO_2性状 63-64 4.3 水溶性ClO_2在NaClO_2溶液中的歧化反应研究 64-68 4.3.1 ClO_2在NaClO_2溶液中的歧化反应 65-66 4.3.2 研究方法 66 4.3.3 结果与分析 66-68 4.4 NaClO_2溶液中氯系化合物组分变化的实验研究 68-72 4.4.1 实验方法与步骤 68-69 4.4.2 实验结果及分析 69-72 4.4.2.1 溶液pH值对氯系化合物浓度的影响 69-71 4.4.2.2 反应温度对氯系化合物浓度的影响 71 4.4.2.3 活化时间对氯系化合物浓度的影响 71-72 4.5 本章小结 72-73 第五章 NaClO_2溶液同时脱硫脱硝机理研究 73-88 5.1 氧化还原趋势分析 73 5.2 脱硫脱硝产物分析 73-77 5.2.1 实验 74-75 5.2.2 标准曲线绘制 75-77 5.2.3 实验结果及分析 77 5.3 化学反应过程 77-82 5.3.1 SO_2、NO_x在气相和液相中的化学反应过程 77-81 5.3.1.1 SO_2在界面和液相中的化学反应过程 77-78 5.3.1.2 NO_x在气相和液相中的化学反应过程 78-80 5.3.1.3 SO_2和NO_x共存于液相中的化学反应过程 80-81 5.3.2 SO_2和NO_x在NaClO_2溶液中的化学反应过程 81-82 5.4 气液传质机理 82-87 5.4.1 传质理论 83 5.4.2 气液传质模型简介 83-84 5.4.3 气液传质速率方程 84-87 5.4.3.1 无化学反应气液传质速率方程 84-85 5.4.3.2 SO_2、NO_x与NaClO_2溶液反应时的气液传质速率方程 85-87 5.5 本章小结 87-88 第六章 NaClO_2溶液同时脱硫脱硝化学热力学研究 88-95 6.1 研究方法及意义 88-89 6.1.1 热力学定律 88-89 6.1.2 吉布斯函数、平衡常数与反应方向限度判据 89 6.2 热力学分析 89-93 6.2.1 化学反应焓变计算 90-91 6.2.2 化学反应吉布斯函数计算 91-92 6.2.3 化学反应平衡常数计算 92 6.2.4 不同反应温度条件下SO_2和NO分压计算 92-93 6.3 本章小结 93-95 第七章 NaClO_2溶液同时脱硫脱硝化学动力学研究 95-105 7.1 化学反应动力学规律与研究方法 95-98 7.1.1 化学反应速率 95-96 7.1.2 化学反应速率与浓度的关系 96 7.1.3 化学反应动力学研究方法 96-98 7.2 NaClO_2溶液同时脱硫脱硝化学动力学特性 98-99 7.3 实验 99 7.4 实验结果与讨论 99-104 7.4.1 SO_2脱除反应动力学 99-102 7.4.1.1 SO_2反应分级数 99-101 7.4.1.2 SO_2表观活化能 101-102 7.4.2 NO脱除反应动力学 102-104 7.4.2.1 NO反应分级数 102-103 7.4.2.2 NO表观活化能 103-104 7.5 本章小结 104-105 第八章 结论与展望 105-108 8.1 结论 105-107 8.2 展望 107-108 参考文献 108-116 致谢 116-117 个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果 117-118
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用 > 脱硫与固硫
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