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固体酸催化异构化反应的研究

作　者: 王瑞芬
导　师: 陈慧宗
学　校: 江西师范大学
专　业: 有机化学
关键词: 固体酸异构化萜烯类化合物四氢双环戊二烯
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要

本文叙述了固体酸催化剂的研究进展及其在异构化反应中的应用。比较系统的研究了固体超强酸催化萜烯类化合物β-蒎烯、苧烯、松节油的异构化反应，对三氯化铝加助催化剂催化四氢双环戊二烯异构化合成金刚烷进行了探讨。 1．在固体超强酸的存在下，β-蒎烯在常压、较低温度下即能顺利发生异构化反应得到主要异构产物莰烯。本文考察了在固体超强酸S₂O₈^2-／ZrO₂和S₂O₈^2-／TiO₂催化下反应温度、反应时间、催化剂用量等因素对β-蒎烯异构化反应的影响，得出最佳异构化反应条件；探讨了β-蒎烯异构化反应的反应历程；用IR、TEM、BET及酸标指示剂等方法对固体超强酸的结构、粒度、比表面积及酸度大小进行了分析鉴定；通过沸点测定、IR、¹H NMR、¹³C NMR等方法对主要异构产物莰烯进行了结构确证。 2．采用S₂O₈^2-／ZrO₂-La₂O₃、S₂O₈^2-／ZrO₂-Y₂O₃、S₂O₈^2-／ZrO₂-Dy₂O₃、S₂O₈^2-／ZrO₂-Nd₂O₃和S₂O₈^2-／ZrO₂-Al₂O₃五种催化剂催化苧烯异构化反应，其中稀土固体超强酸S₂O₈^2-／ZrO₂-Y₂O₃和复合固体超强酸S₂O₈^2-／ZrO₂-Al₂O₃对苧烯异构化具有较高的催化活性，异构化反应的主要产物为α-松油烯和萜品油烯。本文考察了Al₂O₃和Y₂O₃的加入量、反应温度、反应时间、催化剂用量等因素对异构化反应的影响，得出苧烯异构化的最佳反应条件，对制备的催化剂进行了IR、酸度分析，同时对催化剂S₂O₈^2-／ZrO₂-Y₂O₃和S₂O₈^2-／ZrO₂-Al₂O₃的重复使用和活化再生情况进行了考察。 3．论文研究了固体超强酸S₂O₈^2-／ZrO₂和S₂O₈^2-／TiO₂催化松节油的异构化反应，考察了反应温度、反应时间、催化剂用量对异构反应的影响，对S₂O₈^2-／ZrO₂和S₂O₈^2-／TiO₂的重复使用和活化再生情况进行了探讨，通过沸点测定、IR、¹H NMR、¹³C NMR等手段对主要异构产物莰烯进行了结构确证。 4．论文研究了三氯化铝加助催化剂催化四氢双环戊二烯异构化合成金刚烷的异构化反应，筛选出CCl₃COOH和S₂O₈^2-／ZrO₂两种较优助催化剂，对助催化剂的用量、反应温度、反应时间等因素进行了考察，推测了异构化反应的可能反应历程，通过熔点测定、TR、¹H NMR、¹³C NMR等方法对目标产物金刚烷进行了结构确证。

全文目录

中文摘要  3-4
英文摘要  4-6
一、固体酸及其催化的异构化反应  6-16
  1.固体酸催化剂的种类和性质  6-8
  2.固体酸催化剂的制备  8-12
  3.固体酸催化剂在异构化反应中的应用  12-14
  4.我们已做的工作及研究内容的提出  14-16
二、实验部分  16-54
  1.固体超强酸催化β-蒎烯的异构化反应  16-26
  2.复合固体超强酸催化苧烯的异构化反应  26-37
  3.固体超强酸催化松节油的异构化反应  37-44
  4.四氢双环戊二烯异构化合成金刚烷  44-54
三、结束语  54-56
四、参考文献  56-64
五、发表论文  64-65
六、致谢  65

固体酸催化异构化反应的研究

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