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复合载体负载钨基催化剂制备及催化性能研究

作　者: 刘成双
导　师: 汪颖军
学　校: 大庆石油学院
专　业: 化学工艺
关键词: 正庚烷 异构化 TiO2-Al2O3 ZrO2-Al2O3 WO3 镍
分类号: TQ203.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 31次
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内容摘要


近年来,随着国民经济的快速发展,与石油相关的产品需求不断增加。汽油的消耗更是以惊人的速度增长,因此造成的大气污染也越来越严重。作为提高汽油辛烷值的重要手段,烷烃异构化方面的研究日益活跃,人们正在努力研究开发高活性、高稳定性的烷烃异构化催化剂,这对于提高汽油质量、减少环境污染、改善人类生存环境都有重大的现实意义。本文分别采用溶胶-凝胶法、共沉淀法制备了TiO2-Al2O3、ZrO2-Al2O3两种复合氧化物,以TiO2-Al2O3、ZrO2-Al2O3为载体,制备了负载镍和氧化钨双功能催化剂,研究了催化剂上正庚烷的异构化反应,详细讨论了催化剂的制备条件、还原条件及反应条件的改变对正庚烷异构化反应性能的影响。其主要内容如下:考察了Ni-WO3/TiO2-Al2O3上正庚烷的异构化反应,实验结果表明,当WO3含量为25%,Ni含量为10%,TiO2/Al2O3的摩尔比为2,WO3/TiO2-Al2O3焙烧温度为500℃,还原温度为500℃,还原时间为6 h,还原氢气流速为60 ml/min,反应温度为315℃,WHSV=6.15 h?1,n（H2）/n（n-Heptane）=13.17时,正庚烷的转化率和异构化选择性可达15.50%和84.06%。考察了Ni-WO3/ZrO2-Al2O3上正庚烷的异构化反应,实验结果表明,当WO3含量为20%,Ni含量为12%,Al2O3含量为10%,WO3/ZrO2-Al2O3焙烧温度为750℃,还原温度为525℃,还原时间为5 h,反应温度为230℃,WHSV=4.07 h?1,n（H2）/n（n-Heptane）=15.80时,正庚烷的转化率和异构化选择性可达27.32%和79.13%。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-6
创新点摘要  6-9
前言  9-10
第一章 文献综述  10-29
  1.1 烷烃异构化催化剂  10-14
    1.1.1 传统烷烃异构化催化剂研究进展  10-11
    1.1.2 长链烷烃异构化催化剂研究进展  11-14
  1.2 钼基及钨基催化剂  14-19
    1.2.1 钼基催化剂  14-15
    1.2.2 钨基催化剂  15-19
  1.3 复合氧化物固体超强酸  19-22
    1.3.1 制备方法  19-21
    1.3.2 制备因素的影响  21-22
    1.3.3 改性  22
  1.4 烷烃异构化反应的热力学和动力学分析  22-23
    1.4.1 烷烃异构化反应的热力学影响因素  22-23
    1.4.2 烷烃异构化反应的动力学影响因素  23
  1.5 烷烃异构化反应机理研究进展  23-27
    1.5.1 传统双功能催化机理  23-25
    1.5.2 金属环丁烷中间物种键迁移机理  25-26
    1.5.3 双烷基质子化环丙烷机理  26-27
    1.5.4 其它反应机理  27
  1.6 本文的研究内容  27-29
第二章 实验部分  29-32
  2.1 实验药品和仪器  29
  2.2 催化剂的制备  29-30
    2.2.1 复合载体的制备  29-30
    2.2.2 负载活性组分  30
  2.3 正庚烷异构化反应性能评价  30
  2.4 催化剂表征  30-31
    2.4.1 XRD 表征  30
    2.4.2 BET 表面积和孔径分布测定表征  30-31
  2.5 活性和选择性的计算  31
  2.6 实验装置图  31-32
第三章 Ni-WO_3/TiO_2-Al_2O_3催化剂上正庚烷的异构化  32-43
  3.1 制备因素对NWTA(a, b)催化剂的结构及异构化反应性能影响  32-37
    3.1.1 WO_3 含量对NWTA(10, b)催化性能的影响  32-33
    3.1.2 Ni 含量对NWTA(a, 25)催化性能的影响  33-34
    3.1.3 TiO_2/Al_2O_3 摩尔比值对NWTA(10, 25)催化性能的影响  34-35
    3.1.4 WO_3/TiO_2-Al_2O_3 焙烧温度对NWTA(10, 25)催化性能的影响  35-37
  3.2 不同还原条件下正庚烷异构化反应结果  37-39
    3.2.1 还原时间对NWTA(10, 25)催化性能的影响  37
    3.2.2 还原温度对NWTA(10, 25)催化性能的影响  37-38
    3.2.3 还原氢气流速对NWTA(10, 25)催化性能的影响  38-39
  3.3 不同反应条件下正庚烷异构化反应结果  39-42
    3.3.1 反应温度对NWTA(10, 25)催化性能的影响  39-40
    3.3.2 重时空速对NWTA(10, 25)催化性能的影响  40
    3.3.3 NWTA(10, 25)的稳定性  40-41
    3.3.4 异构化产物分布  41-42
  3.4 本章小结  42-43
第四章 Ni-WO_3/ZrO_2-Al_2O_3催化剂上正庚烷的异构化  43-50
  4.1 制备因素对NWZA(a, b)催化剂的结构及异构化反应性能影响  43-46
    4.1.1 WO_3 含量对NWZA(12, b)催化性能的影响  43-44
    4.1.2 Ni 含量对NWZA(a, 20)催化性能的影响  44-45
    4.1.3 Al_2O_3 含量对NWZA(12, 20)催化性能的影响  45
    4.1.4 WO_3/ZrO_2-Al_2O_3 焙烧温度对 NWZA(12, 20)催化性能的影响  45-46
  4.2 不同还原及反应条件下正庚烷异构化反应结果  46-48
    4.2.1 还原温度对NWZA(12, 20)催化性能的影响  46-47
    4.2.2 重时空速对NWZA(12, 20)催化性能的影响  47-48
    4.2.3 反应温度对NWZA(12, 20)催化性能的影响  48
  4.3 NWTA(10, 25)与NWZA(12, 20)催化正庚烷异构化反应性能对比  48-49
  4.4 本章小结  49-50
结论  50-51
参考文献  51-59
发表文章目录  59-60
致谢  60-61
详细摘要  61-69

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 一般性问题 > 化学反应过程 > 催化过程
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