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接枝Al-MCM-41的制备及在n-C_(12)临氢异构中的应用

作　者: 贾敏
导　师: 张香文
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 正十二烷 临氢异构化 接枝法 Pt/Al-MCM-41
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


正构烷烃异构化是调变碳氢燃料化学组成与性能的重要手段,广泛应用于制备高热安定性燃料,改善汽油辛烷值,柴油凝点和十六烷值,以及润滑油粘温性能等领域。本文以ACH为铝源,采用后处理接枝法制备了一系列Al-MCM-41分子筛,系统研究了接枝条件对分子筛硅铝比、孔结构与表面性质、酸性酸量的影响规律。并以接枝Al-MCM-41为载体,制备了0.5 wt% Pt/Al-MCM-41双功能催化剂,初步研究了其催化正十二烷异构化反应的性能。结论如下:随着Al的引入,分子筛的比表面积和孔径、孔容略有下降,但并未破坏其介孔结构。受接枝剂中Al137+的存在状态和MCM-41表面羟基浓度的限制,通过提高接枝浓度和延长接枝时间,向分子筛中引入的铝含量有限,而采用二次接枝法可以制备高铝含量的Al-MCM-41。在实验范围内,L酸量逐步提高,而B酸量先增后降。研究还证实了,接枝Al-MCM-41的热稳定性与水热稳定性均优于直接合成的Al-MCM-41。采用等体积浸渍法,制备了不同硅铝比的0.5 wt% Pt/Al-MCM-41双功能催化剂,初步研究了温度、压力、空速、氢烃比等因素对正十二烷临氢异构反应的影响。结果表明:采用硅铝比为13的催化剂,在320℃,3.0 MPa,质量空速1.0 h-1,氢烃比15的操作条件下,正十二烷转化率达到84.1%,异构产物选择性为63.7%。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 文献综述  8-21
  1.1 烷烃临氢异构化的研究背景  8-9
  1.2 烷烃临氢异构化的反应机理  9-13
    1.2.1 反应热力学和动力学分析  9
    1.2.2 异构化的双功能反应机理  9-11
    1.2.3 异构化的择形催化机理  11-13
  1.3 长链烷烃异构化双功能催化剂  13-20
    1.3.1 活性金属  13-14
    1.3.2 酸性载体  14-20
  1.4 课题选择与实验内容  20-21
第二章 实验部分  21-31
  2.1 实验原料  21-22
  2.2 催化剂的制备  22-24
    2.2.1 载体Si-MCM-41 的预处理  22-23
    2.2.2 接枝法制备Al-MCM-41  23
    2.2.3 活性组分Pt 的负载  23-24
  2.3 催化剂表征方法  24-26
    2.3.1 X 射线荧光分析（XRF）  24
    2.3.2 X 射线衍射（XRD）  24
    2.3.3 N2吸附/脱附等温曲线  24-25
    2.3.4 固体魔角自旋核磁共振（27Al-MAS NMR）  25
    2.3.5 吡啶吸附红外光谱（Py-FTIR）  25-26
  2.4 异构化性能评价方法  26-28
    2.4.1 实验装置  26-27
    2.4.2 反应性能评价  27-28
  2.5 分析仪器及方法  28-30
    2.5.1 气质联用仪  28-30
    2.5.2 气相色谱仪  30
  2.6 数据处理  30-31
第三章 Al-MCM-41 的制备与表征  31-56
  3.1 接枝浓度对Al-MCM-41 分子筛的影响  31-37
    3.1.1 硅铝比的影响  31-32
    3.1.2 晶相结构的影响  32-34
    3.1.3 孔道结构的影响  34
    3.1.4 骨架结构的影响  34-35
    3.1.5 酸性及酸量的影响  35-37
  3.2 接枝时间对Al-MCM-41 分子筛的影响  37-41
    3.2.1 硅铝比的影响  37
    3.2.2 晶相结构的影响  37-38
    3.2.3 孔道结构的影响  38-39
    3.2.4 骨架结构的影响  39-40
    3.2.5 酸性及酸量的影响  40-41
  3.3 焙烧温度对Al-MCM-41 分子筛的影响  41-45
    3.3.1 硅铝比的影响  41
    3.3.2 晶相结构的影响  41-42
    3.3.3 孔道结构的影响  42-43
    3.3.4 骨架结构的影响  43-44
    3.3.5 酸性及酸量的影响  44-45
  3.4 接枝次数对Al-MCM-41 分子筛的影响  45-49
    3.4.1 硅铝比的影响  46
    3.4.2 晶相结构的影响  46-47
    3.4.3 孔道结构的影响  47-48
    3.4.4 骨架结构的影响  48
    3.4.5 酸性及酸量的影响  48-49
  3.5 Al-MCM-41 直接合成法和接枝法的对比  49-55
    3.5.1 样品的热稳定性实验  50-52
    3.5.2 样品的水热稳定性实验  52-55
  3.6 本章小结  55-56
第四章 Pt/Al-MCM-41 上n-C12的临氢异构化  56-65
  4.1 催化剂硅铝比对n-C12异构化反应的影响  56-58
  4.2 工艺条件对n-C12异构化反应的影响  58-64
    4.2.1 反应温度的影响  58-60
    4.2.2 反应压力的影响  60-61
    4.2.3 质量空速的影响  61-63
    4.2.4 氢烃摩尔比的影响  63-64
  4.3 本章小结  64-65
第五章 结论  65-66
参考文献  66-74
致谢  74

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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