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基于低温等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的研究

作　者: 李香香
导　师: 陈敏
学　校: 浙江大学
专　业: 化学
关键词: 低温等离子体碳烟颗粒协同效应催化剂
分类号: X734.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
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内容摘要

柴油车因其具有循环热效率高、燃油经济性好、耐久性强以及CO2、HC和CO排放量低等优势,受到广泛的关注。然而,相对于汽油车来讲,柴油车尾气排放的颗粒物含量远高于汽油车,约是汽油车排放的30-100倍,对大气环境和人类的健康造成了严重的危害。因此,控制柴油车尾气中碳烟颗粒物的排放已成为环境催化研究的重点之一。本论文主要以控制柴油车碳烟颗粒的排放为背景,考察了低温等离子体技术协同浸渍法制备的MnOx/CeO2催化剂对于模拟柴油车尾气排放的碳烟颗粒的脱除效果,系统研究了催化剂在不同温度、不同功率、不同流速等因素条件下对于模拟柴油车尾气中碳烟颗粒脱除的影响。与此同时,采用XRD、H2-TPR、Raman等表征手段对催化剂进行了研究。主要得到以下结论：1、介质阻挡放电等离子体的放电电压波形为正弦波,而放电电流的波形为正弦波上叠加脉冲的形式。2、在低温等离子体协同作用条件下,不同催化剂显示出了较大的差别。低温等离子体协同Al2O3、ZrO2、SiO2、CeO2催化剂对碳烟颗粒的脱除反应结果表明,低温等离子体协同A1203催化剂对于碳烟颗粒的脱除性能最差,低温等离子体协同Ce02催化剂对于碳烟颗粒的脱除性能最佳；并且随着反应温度的升高,低温等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的转化率有大幅度的提高。在等离子体与Ce02催化剂的协同作用下,在反应温度为200℃时碳烟颗粒的脱除可以达到71.0%。3、在负载Mn的MnOx/CeO2催化剂上,低温等离子体协同MnOx/CeO2催化剂可以获得可观的模拟碳烟颗粒的催化氧化性能,在200℃的反应条件下,模拟碳烟颗粒的转化率可达到94.3%。经不同锰元素负载量的实验结果表明,负载量为5.0%的MnOx/CeO2催化剂在等离子体反应中可获得最佳的碳烟颗粒的催化氧化性能。4、低温等离子体放电功率的增加及氧气浓度的增加都有利于等离子体协同催化碳烟颗粒的脱除。反应气体流速的实验结果说明,低温等离子体协同催化碳烟颗粒反应的最佳反应气体流速为30ml·min-1。碳烟浓度实验的结果表明,随着碳烟浓度的增加,单位空间内的碳烟颗粒获得的活性粒子减少,因此其转化率会降低。不同反应时间下的转化率结果表明,温度的升高会有利于促进低温等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的反应向目标反应进行。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-8
目录  8-11
第一章文献综述  11-44
  1.1 引言  11-12
  1.2 柴油车尾气排放法规  12-14
  1.3 柴油机尾气组成及特点  14-16
    1.3.1 柴油车尾气组成  14-15
    1.3.2 柴油车尾气特点  15-16
  1.4 柴油车尾气中碳烟颗粒形成机理及其危害  16-18
    1.4.1 碳烟颗粒形成机理  16-17
    1.4.2 柴油车尾气中碳烟颗粒的危害  17-18
  1.5 柴油车尾气排放控制技术  18-20
    1.5.1 提高柴油车使用的燃油品质  18-19
    1.5.2 柴油车机内净化技术  19
    1.5.3 柴油车后处理技术  19-20
  1.6 催化燃烧技术  20-23
    1.6.1 贵金属催化剂  20-21
    1.6.2 碱金属与碱土金属催化剂  21-22
    1.6.3 复合氧化物催化剂  22-23
  1.7 低温等离子体技术  23-29
    1.7.1 等离子体的基本概念  23-24
    1.7.2 等离子体的放电类型  24-28
      1.7.2.1 介质阻挡放电等离子体  24-26
      1.7.2.2 电晕放电等离子体  26-28
    1.7.3 等离子体中的化学反应历程  28-29
  1.8 低温等离子体技术在催化领域中的应用  29-32
    1.8.1 等离子体增强催化过程  30-31
    1.8.2 等离子体驱动催化过程  31
    1.8.3 低温等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的应用  31-32
  1.9 立题依据和研究内容  32-35
    1.9.1 立题依据  32-34
    1.9.2 研究内容  34-35
  参考文献  35-44
第二章实验部分  44-49
  2.1 化学试剂与实验仪器  44-45
  2.2 催化剂制备  45-46
    2.2.1 浸渍法制备负载型催化剂  45-46
  2.3 催化剂活性评价及数据处理  46
  2.4 催化剂表征  46-49
    2.4.1 比表面积和孔结构测定  46-47
    2.4.2 程序升温还原(TPR)测定  47
    2.4.3 X-射线衍射(XRD)测定  47
    2.4.4 扫描电镜(SEM)测定  47
    2.4.5 热重(TG)测定  47-48
    2.4.6 拉曼光谱(Raman)测定  48
    2.4.7 透射电镜(TEM)测定  48-49
第三章低温等离子体协同催化剂脱除碳烟颗粒的基础探讨  49-67
  3.1 引言  49-50
  3.2 实验部分  50-51
    3.2.1 实验装置  50-51
    3.2.2 等离子体评价方法  51
  3.3 结果与讨论  51-63
    3.3.1 介质阻挡放电等离子体的反应过程探讨  51-53
    3.3.2 不同温度对等离子体协同催化脱除碳烟颗粒反应的影响  53-55
    3.3.3 催化剂介电性质对碳烟颗粒脱除反应的影响  55-57
    3.3.4 不同反应时间下等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的反应  57-58
    3.3.5 催化剂的表征  58-63
      3.3.5.1 XRD表征  58-59
      3.3.5.2 TG表征  59-61
      3.3.5.3 TEM表征  61-63
  3.4 小结  63-64
  参考文献  64-67
第四章等离子体协同MnO_x/CeO_2催化脱除碳烟颗粒的研究  67-93
  4.1 引言  67-68
  4.2 实验部分  68-69
    4.2.1 催化剂制备  68-69
    4.2.2 催化剂的活性测定  69
  4.3 结果与讨论  69-85
    4.3.1 不同反应温度对不同催化剂协同低温等离子体技术脱除碳烟颗粒的反应  69-72
    4.3.2 Mn元素负载量对等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的影响  72-73
    4.3.3 催化剂的表征  73-80
      4.3.3.1 XRD表征  73-74
      4.3.3.2 N_2吸附/脱附分析  74-77
      4.3.3.3 Raman表征  77
      4.3.3.4 TG表征  77-78
      4.3.3.5 SEM表征  78-80
    4.3.4 等离子体放电功率对碳烟颗粒脱除反应的影响  80-81
    4.3.5 气体流速对等离子体协同催化脱除碳颗粒反应的影响  81-82
    4.3.6 氧气浓度对等离子体协同催化脱除碳颗粒反应的影响  82-83
    4.3.7 碳烟浓度对等离子体协同催化脱除碳颗粒反应的影响  83-84
    4.3.8 不同反应时间条件下等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的研究  84-85
  4.4 小结  85-87
  参考文献  87-93
作者简介  93
硕士期间发表论文和专利  93-94
致谢  94-95

基于低温等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的研究

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