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等离子体与催化剂协同催化CH₄选择性还原脱硝反应研究

作　者: 刘彤
导　师: 郑小明；蒋晓原
学　校: 浙江大学
专　业: 物理化学
关键词: 氮氧化物甲烷选择催化还原低温等离子体 γ-Al2O3 协同作用 Ag/TiO2
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

氮氧化物(NOx)对环境和人体健康有严重危害,其脱除备受关注。近年来烃类选择性催化还原NO (HC-SCR)反应得到了广泛研究。但该反应目前存在的主要问题是反应温度高,温度窗口窄。本文将低温等离子体反应与催化过程相结合,应用于NO的CH4-SCR反应,利用低温等离子体技术在常温下即可活化和转化反应分子的特点和催化反应高选择性的优势,使二者协同作用于该反应体系,取得了一些有意义的结果。1.单纯等离子体反应中,等离子体放电功率是影响NOx转化的主要因素,反应温度对其影响不大；而在等离子体和催化剂共同作用下,反应温度对该反应具有重要影响,随反应温度升高,NO和CH4转化率均有较大幅度提高。表明在等离子体协助催化条件下,催化剂催化性能的发挥。而且等离子体与催化剂之问产生了协同作用,共同作用方式下NOx转化率大于等离子体和催化剂单独作用时的转化率之和。2.在等离子体协助催化反应条件下,所考察的金属氧化物催化剂包括γ-A12O3、TiO2、SiO2、CeO2、ZrO2等,γ-Al2O3表现出最优的催化活性。当等离子体放电功率为4.5W,反应温度为300℃时,NOx转化为N2的转化率为56.5%；该条件下单纯等离子体反应和以γ-A1203为催化剂时的加热催化反应NO,转化率分别为28.9%和0,等离子体与催化剂之间发生了明显的协同作用,等离子体与催化剂通过表面放电产生的相互作用是协同作用发生的主要原因。对催化剂的表征结果表明,催化剂的多孔结构和表面酸性可明显促进反应的进行。3.等离子体与催化剂结合方式对反应的影响表明,一段式的结合方式比两段式更有利于NO的脱除,其原因是在一段式反应方式中,等离子体气相反应产生的短寿命活性物种可以到达催化剂表面并得到有效利用,从而更有利于等离子体和催化剂之间协同作用的发生。4.以一段式结合方式,在等离子体协助催化条件下,Ag/γ-Al2O3的催化活性低于γ-Al2O3；而当于TiO2上负载Ag后,催化剂催化活性明显高于TiO2。Ag/TiO2催化剂可能被等离子体中的高能电子和光子活化,从而表现出优于TiO2的催化活性。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-9
第一章文献综述  9-32
  1.1 引言  9-10
  1.2 氮氧化物脱除的研究  10-16
    1.2.1 催化分解法  10-11
    1.2.2 三效催化剂(TWC)  11
    1.2.3 NO_x储存还原技术(NSR)  11-13
    1.2.4 选择性催化还原技术(SCR)  13-16
      1.2.4.1 氨选择性催化还原(NH_3-SCR)  13-14
      1.2.4.2 烃类选择性催化还原反应(HC-SCR)  14-16
        1.2.4.2.1 C_2以上碳氢化合物的SCR反应  14
        1.2.4.2.2 CH_4-SCR反应  14-16
  1.3 等离子体用于氮氧化物的脱除  16-25
    1.3.1 等离子体的基本概念  16-17
    1.3.2 低温等离子体的产生方法  17-19
      1.3.2.1 电晕放电  17
      1.3.2.2 介质阻挡放电(dielectric-barrier discharge)  17-19
        1.3.2.2.1 介质阻挡放电及其反应器结构  17-18
        1.3.2.2.2 DBD放电机理  18-19
        1.3.2.2.3 介质阻挡放电的优点  19
    1.3.3 低温等离子体脱除氮氧化物  19-21
      1.3.3.1 低温等离子体中的能量传递  19-20
      1.3.3.2 低温等离子体脱除氮氧化物反应机理  20-21
    1.3.4 等离子体和催化剂共同作用下脱除氮氧化物  21-25
      1.3.4.1 等离子体与催化剂共同作用下选择催化还原NO_x反应的结合方式  21-22
      1.3.4.2 等离子体和催化剂共同作用下脱除氮氧化物研究现状  22-25
  1.4 论文的主要研究内容  25
  参考文献  25-32
第二章实验部分  32-38
  2.1 化学试剂与实验仪器  32-33
  2.2 催化剂的制备  33-34
    2.2.1 金属氧化物催化剂的制备  33-34
    2.2.2 浸渍法制备负载型催化剂  34
  2.3 催化剂活性评价及数据处理  34-37
    2.3.1 等离子体与催化剂共同作用下脱除NO_x活性评价装置  34-35
    2.3.2 介质阻挡放电的功率和李萨如图形  35-37
  2.4 催化剂的表征  37
    2.4.1 比表面积和孔结构的测定  37
    2.4.2 氨-程序升温脱附(NH_3-TPD)的测定  37
  参考文献  37-38
第三章等离子体与氧化物催化剂协同催化CH_4选择性还原脱硝反应  38-55
  3.1 引言  38-39
  3.2 低温等离子体中CH_4选择性还原脱硝反应  39-40
    3.2.1 等离子体放电功率对CH_4选择还原NO的影响  39
    3.2.2 反应温度对CH_4选择还原NO的影响  39-40
  3.3 等离子体与催化剂共同作用下CH_4选择性还原脱硝反应  40-44
    3.3.1 等离子体放电功率对CH_4-SCR的影响  40-42
    3.3.2 反应温度对CH_4-SCR的影响  42-44
  3.4 催化剂理化性质对等离子体协同催化CH_4选择性还原脱硝的影响  44-49
    3.4.1 催化剂介电性质对CH_4-SCR的影响  44-45
    3.4.2 催化剂的多孔结构和比表面积对CH_4-SCR的影响  45-47
    3.4.3 催化剂的表面酸碱性对CH_4-SCR的影响  47-49
  3.5 等离子体与催化剂结合方式对CH_4选择性还原脱硝的影响  49-51
  3.6 O_2浓度对等离子体协同催化CH_4选择性还原脱硝的影响  51-52
  3.7 小结  52-53
  参考文献  53-55
第四章等离子体与负载型催化剂协同催化CH_4选择性还原脱硝反应  55-64
  4.1 引言  55
  4.2 等离子体协同氧化铝及负载金属催化剂的NO SCR反应  55-57
  4.3 等离子体协同氧化钛及其负载金属银、金等催化CH_4选择性还原脱硝反应  57-62
    4.3.1 TiO_2,Ag/TiO_2和Au/TiO_2为催化剂的等离子体协同催化CH_4-SCR  57-59
    4.3.2 Ag/TiO_2上Ag负载量对等离子体协同催化CH_4-SCR的影响  59-61
    4.3.3 等离子体协同催化反应前后催化剂的表面形态表征  61-62
  4.4 小结  62
  参考文献  62-64
全文总结  64-66
作者简介  66
硕士期间发表论文  66-67
致谢  67-68

等离子体与催化剂协同催化CH4选择性还原脱硝反应研究

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